降雨量对洱海流域稻季氮磷湿沉降通量及浓度的影响

高 蓉，韩焕豪，崔远来，王树鹏，黄 英，张 雷



降雨量对洱海流域稻季氮磷湿沉降通量及浓度的影响

高 蓉1，韩焕豪1，崔远来1※，王树鹏2，黄 英2，张 雷2

（1. 武汉大学水资源与水电工程科学国家重点实验室，武汉 430072； 2. 云南省水利水电科学研究院，昆明 650228）

为了探究洱海流域稻季氮磷湿沉降规律，于2016及2017年稻季在大理洱海流域收集湿沉降样品，分析样品中总磷（total phosphorus，TP）、总氮（total nitrogen，TN）、NO3--N、NH4+-N等指标及其变化规律。结果表明，TN、TP湿沉降通量主要受降雨量支配，2016与2017年稻季单次降水TN、TP湿沉降通量与降雨量均呈极显著的线性正相关关系。TN、TP湿沉降浓度总体上随降雨量的增大而减小，同时与是否发生连续降雨及是否大规模施肥有关。以2017稻季氮素湿沉降为例，2017年稻季NH4+-N和NO3--N湿沉降对TN的占比分别为53.1%和20.6%，湿沉降以NH4+-N为主。可溶性无机氮（dissolved inorganic nitrogen，DIN）对TN的占比随着降雨量的增大而减小，随着连续降雨的延续而增大。2016及2017年稻季湿沉降TN质量浓度分别为0.87～4.03和0.90～6.85 mg/L，均远大于湖泊富营养化阀值，对洱海水生生态系统产生不利影响。

氮；磷；降雨量；洱海流域；湿沉降

0 引 言

进入20世纪以来，随着工业化的快速发展、农业活动中化肥的大量施用以及畜牧业的迅速发展，大气环境问题日益突出，大气氮磷沉降量日益增加[1]。作为氮、磷循环重要组成部分的氮、磷沉降是植物不可忽视的营养补充来源，但大量的大气氮、磷沉降为水生生态系统输入过量的营养元素，进而引发水体富营养化、生物多样性减少及生物群落结构改变等系列问题[2-4]，对水生生态系统产生不利影响。有学者基于氮排放量的研究表明中国大气氮素湿沉降量呈明显的增长趋势，总量从1980年的4.96 Tg增长到2007年的11.80 Tg，年湿沉降通量分别为516和1128 kg/km2[5]。杨元龙等[6]在太湖及其周边地区的研究表明，太湖及其周边地区年大气氮、磷年沉降通量分别为4 226和306 kg/km2，大气氮、磷的年沉降负荷分别占环湖河道输入氮、磷总负荷的48.8%和46.2%，由此可见氮磷湿沉降对湖泊的影响不容忽视。

洱海是云南高原仅次于滇池的第二大淡水湖，居中国淡水湖中第7位，是洱海流域的重要水源地。随着人口的快速增加、化肥、农药的不断加大投入，旅游业的迅猛发展，洱海流域入湖污染负荷不断增加，流域生态环境恶化，洱海水质日益下降。有研究表明，洱海水质在1950年处于贫营养水平，在1992年到2001年期间一直保持在中营养水平[7-8]，现阶段处于中营养向富营养湖泊的过渡阶段[9-10]。张红叶等[11]采用EHI评价方法对洱海及其流域内的3个小湖泊进行生态系统健康综合评价，得出近20 a来洱海生态系统健康状态呈恶化趋势。陈建良等[12]指出洱海水华一般发生在6－10月，而这一时期正好是洱海流域的稻季，稻田大量施肥后有一部分氮、磷经挥发或反硝化作用进入大气，遇雨又沉降到地表。

目前，对洱海输入氮、磷营养盐分的研究侧重于面源及河流入湖污染的研究[13-15]。作为洱海流域的污染物来源之一，大气氮磷湿沉降规律还未探明。为了研究洱海流域稻季湿沉降的规律，于2016年稻季5月25日－9月27日，2017年稻季5月30日－9月30日对洱海流域进行湿沉降监测，估算稻季湿沉降对洱海氮、磷的输入量并分析其形态特征和变化规律，以期为控制洱海水体向富营养化转变提供依据。

1 试验内容及方法

1.1 研究区概况

洱海流域地处低纬高原，属亚热带季风气候，四季温和，年平均气温为15.1 ℃，年平均风速2.6 m/s。干湿季分明，冬干夏雨，85%～96%的降雨集中在雨季（6―9月）。

洱海流域地跨大理市和洱源县，包括18个乡镇，是大理州粮食的主产区，流域有效灌溉面积2.57万hm2。大春作物（5月至9月）以水稻、玉米及烤烟为主，面积占比分别为35.8%、15.8%及11.1%，小春作物（10月至翌年4月）以大蒜和蚕豆为主。各种作物随机分布，几乎没有大规模种植某一种作物的情况出现。近年来受市场影响，洱海流域传统种植模式发生改变，逐渐变成以种植水稻、大蒜、烤烟、甜玉米、蔬菜及特色水果等经济价值高的农作物为主，使得区域种植结构复杂化，种植模式多样化。

湿沉降样品收集及检测均在洱海流域中部的农业农村部大理综合环境监测站（100°07′43″E，25°49′59″N，海拔1 975 m）进行，该站距洱海2 km，具体位置如图1所示。

图1 取样点与洱海流域相对位置

1.2 样品收集与分析方法

用通气法[16]对试验站内代表洱海流域水稻传统种植方式的3个试验点共9个小区进行氨挥发监测，以其均值作为该稻季稻田氨挥发值。每个试验小区面积为50 m2，小区水稻按洱海流域传统方式种植：采用淹水灌溉，整个稻季施纯氮总量为193.0 kg/hm2，施肥比例为蘖肥∶穗肥=7∶3。施磷（P2O5）、钾（K2O）量均为62.5 kg/hm²，均在分蘖期全部施入稻田。氮肥品种为尿素，磷肥为过磷酸钙，钾肥为硫酸钾。

湿沉降采样按照《大气降水样品的采集与保存》[17]的规定进行，所采样品需在24 h内进行分析，如不能及时分析，置4 ℃下保存，但保存时间不超过一个星期。对湿沉降样品总氮（total nitrogen，TN）、总磷（total phosphorus，TP）、硝氮（NO3--N）、铵氮（NH4+-N）浓度进行分析，NO3--N与NH4+-N之和称为可溶性无机氮（dissolved inorganic nitrogen，DIN）。TN采用碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法（GB11894-1989）测定；TP采用过硫酸钾消解钼酸铵分光光度法（GB 11893-1989）测定；NO3--N采用紫外分光光度法（HJT346-2007）测定；NH4+-N采用纳氏试剂比色法（GB7479-1987）测定。

1.3 计算方法

洱海流域稻季单次降水氮磷湿沉降通量为降水量与降水氮磷浓度的乘积，可用式（1）计算

式中为换算系数，= 1 L·kg/(mg·mm·km2)；C为第次降水中某种营养盐的质量浓度，mg/L；H为第次降水的降水量，mm；F为第次降水某种营养盐的湿沉降通量，kg/km2。

洱海流域稻季的总沉降通量为各次氮磷湿沉降之和

式中为稻季降水的总次数。

2 结果与分析

2.1 2016与2017年稻季TN、TP湿沉降浓度变化规律

2016与2017年稻季TN、TP湿沉降浓度及降雨量变化关系如图2所示（为便于作图，图中TP浓度为测定值的10倍）。由图2可知，2016年TN湿沉降质量浓度在0.80～4.03 mg/L之间，7月7日、7月12日和8月26日的质量浓度较大，分别为3.77、3.58和4.03 mg/L，其中8月26日TN湿沉降浓度是整个稻季的峰值。2017年TN湿沉降质量浓度的变化范围为0.90～6.85 mg/L，TN浓度峰值出现在降雨量较小的8月24日。除部分日期湿沉降浓度受其他因素影响外，2016与2017年稻季TN湿沉降浓度高峰基本上都与降雨量低峰相对，大体上表现出随降雨量的增大而减小的趋势。这主要是因为降雨量较小时降雨历时相对较长，降雨液滴相对较小，增加了降雨与含氮物质气溶胶接触的时间与表面积，使得湿沉降中含氮物质的浓度增大；反之，降雨量越大，含氮物质被稀释得越厉害，TN湿沉降浓度较小。

TN湿沉降浓度的大小还与是否连续降雨及是否大规模施肥有关。7月16日降雨量为2017稻季的最小值，但湿沉降浓质量度仅为0.90 mg/L。主要是因为7月15日出现了中等强度的降雨，大气中的含氮物质气溶胶被冲洗稀释，导致7月16日TN湿沉降浓度较低。由于连续降雨的影响，7月21日到7月25日与9月6日到9月8日的TN湿沉降浓度未表现出随降雨量的增大而减小的趋势。

稻季后期TN湿沉降浓度在单次降雨量较大的情况下依旧较高，除了长时间未降雨的原因，还与9月中下旬洱海流域大蒜开始大面积种植有关，大量氮肥被施用导致地表氨挥发量加大并在大气中富集，有降雨时形成TN浓度较高的湿沉降。

由图2亦可知，2017年稻季TN湿沉降浓度总体上比2016年大。这与2017年稻季降雨较2016年分散且降雨量小有关。据统计，2016年洱海流域稻季降水天数为16 d，总降雨量为987.9 mm，平均每次降雨量为61.7 mm。2017年洱海流域稻季降水天数为28 d，总降雨量为501.1 mm，平均每次降雨量为17.9 mm，不到2016年的1/3。

对于TP湿沉降而言，2016与2017年稻季TP湿沉降浓度均呈不稳定的上下波动状态。TP湿沉降浓度整体偏小，最大质量浓度不超过0.5 mg/L，主要是因为磷素在土壤中主要靠扩散作用进行移动，磷肥施到土壤后易被固定，移动很困难，挥发更困难[18-19]，再加上施磷量相对较小，最终大气中聚集的磷素较少。

注：图中TP浓度为测定值的10倍。

2.2 2017年稻季不同形态氮素湿沉降变化规律

2017年稻季湿沉降中不同形态氮素浓度占TN浓度比例随降雨量变化关系如图3所示。由图3知，不同形态氮素浓度占比呈现不稳定的上下波动状态，DIN、NH4+-N和NO3--N占比的变化范围分别为58.0%～90.3%、37.5%～67.2%和10.3%～32.2%，NH4+-N和NO3--N对TN的平均占比分别为53.1%和20.6%，表明大气氮素湿沉降以NH4+-N为主。

注：DIN为可溶性无机氮。

研究表明，湿沉降中NH4+-N主要来源于施肥和家禽养殖等农业活动，NO3--N主要来源于化石燃料和汽车尾气排放[20-21]。农业是洱海流域的支柱产业，工业相对欠发达，这也是湿沉降中NH4+-N浓度占比较大的原因，这与其他学者的研究结果一致[22-23]。

DIN占比总体上随降雨量的增大而减小，若发生连续降雨，DIN占比随着降雨的延续呈增加的趋势。由图4亦知，除7月24日、8月26日和9月8日受连续降雨影响外，其余降雨大于20 mm的DIN占比均小于65%；该稻季有3段3 d以上的连续降雨，分别为7月21日至7月25日、8月24日至8月26日和9月6至9月8日，DIN占TN的比例分别从61.3%升高到81.9%、从77%升高到81.8%、从72.5%升高到76.5%。

氮素湿沉降中各营养盐分浓度与降水量的相关性分析见表1。由表1可知，氮素湿沉降的各营养盐分浓度与降雨量都在0.05水平上呈弱负相关关系，各营养盐分间都在0.01水平上呈强相关关系，表明NH4+-N和NO3--N浓度随降雨量的变化趋势与TN一致，即均随着降雨量的增加呈减小的趋势。

表1 湿沉降中各营养盐浓度与降雨量相关性分析

注：*、**分别表示在0.05和0.01水平（双侧）上显著相关。

Note: *, ** indicate significant correlation at the 0.05 and 0.01 levels (both sides), respectively.

2.3 2016与2017年稻季单次降水 TN、TP湿沉降通量变化规律

大气湿沉降通量主要受降水量支配[24]。2016与2017年稻季单次降水TN、TP湿沉降通量与降水量的关系图如图4所示。由图4知，2016与2107年稻季单次降水TN、TP湿沉降通量均呈现出随降雨量的增大而增大的趋势，2016年稻季单次降水TN、TP湿沉降通量总体上大于2017年稻季单次降水湿沉降通量，这与2016年稻季单次降水远大于2017年稻季有关。

洱海流域稻季单次降水TN、TP湿沉降量与降雨量的相关关系如图5所示。由图5知，2016及2017年洱海流域稻季单次降水TN、TP湿沉降通量与降雨量均呈极显著的线性正相关（0.001），2016年稻季单次降水TN、TP湿沉降通量与降水量的相关性较2017年强。

图4 TN、TP湿沉降通量及降雨量变化

图5 TN、TP湿沉降量与降雨量相关关系

2.4 2017年稻季氮素湿沉降与氨挥发速率

对前述小区测得的氨挥发进行分析，结合不同形态氮素湿沉降通量，得氨挥发速率与不同形态氮素湿沉降通量变化如图6所示。由图6知，稻季的氨挥发累计损失量为24.0 kg/hm2，占施肥量的12.4%，较相关文献报道偏低[25-26]，主要是因为洱海流域稻季气温与文献中研究氨挥发损失的气温相比偏低。

图6 2017年稻季稻田氨挥发速率与不同形态氮素湿沉降通量变化

图6中稻季不同形态氮素湿沉降通量峰值与稻田氨挥发速率峰值在时间上不一致，氨挥发速率峰值出现在施分蘖肥后（6月），而氮素湿沉降峰值出现在8月。苏成国等[27]在常熟农业生态试验站的研究表明，稻季期间TN和NH4+-N湿沉降通量的最高值一般出现在当地稻田施氮肥后的10 d左右的降水中，本文与该研究结果不一致。而与杨士红等[28-29]的研究结果一致，表现为氮素湿沉降量峰值延后的现象。除了降雨的随机性之外，还和该流域的风速风向有关。当氨氮在大气中被富集之后，变化不定的风速会改变氨氮富集的区域，不同氨氮浓度的大气相互混合使得某一区域的氮素湿沉降通量峰值与氨挥发速率峰值在时间上不一致。

除此之外，种植结构的差异也会对一致性产生影响。洱海流域水稻种植面积占当季种植面积的35%，是当地的主要种植作物，但与常熟地区水稻种植面积占比66.7%相比要小的多。而且洱海流域有大面积烤烟等旱作种植，有学者对烤烟氨挥发规律的研究表明，烤烟成熟期的氮素挥发通量为旺长期的6.12倍[30]，洱海流域烤烟8月份开始进入成熟期，会在该时期挥发大量的氮素。玉米、蔬菜、果树及花卉等其他旱作种植，也占有一定的种植比例，它们的施肥种类、施肥制度及相应的氨挥发规律尚不明朗，加上该稻季洱海流域8月份降雨量最大，导致本文氮素湿沉降量和稻田氨挥发速率变化在时间上不一致。

农田是大气气溶胶铵氮的主要来源之一，挥发到大气中的NH3有90%被酸化为NH4+，其中有93%进入降雨回到地表[31]。洱海流域因种植结构复杂、水稻种植面积正在快速减少（被烤烟、蔬菜和甜玉米等经济价值高的作物代替）、各作物施肥制度不统一等原因，导致稻田氨挥发的规律不能反映流域氨挥发的总体情况，但总体而言农田氮素损失是大气氮源的主要来源，通过合理适量施肥、改施缓控释肥、优化种植结构等方式能在一定程度上减小农田氮素损失[32-33]，进而减少氮素的湿沉降量。

2.5 2016与2017年稻季氮、磷湿沉降入湖量估算

由1.3节中的计算方法可得，2016与2017年稻季氮磷湿沉降通量比较如表2所示。由表2可知，2016年稻季TN和TP的湿沉降通量分别为2 250.21和133.87 kg/km2，其中7月份湿沉降通量最大，分别占该稻季的41.0%和39.3%。2017年稻季TN、TP、NO3--N和NH4+-N的湿沉降通量分别为1 034.26、73.37、211.93和549.95 kg/km2，8月份 TN、TP、NO3--N和NH4+-N湿沉降占比分别43.5%、39.1%、40.1%和46.0%，为该稻季湿沉降通量最大的月份。2016年的TN、TP湿沉降量比2017年高1216和60.6 kg/hm2，约是2017年的2倍，而2016年稻季总降雨量比2017年高486.8 mm，是2017年的1.97倍，且2016、2017年稻季湿沉降通量最大的月份都出现在相应稻季中降雨量最高的月份，可见降雨量是影响TN、TP湿沉降通量的主要因素。根据《洱海灌区再生水灌溉及农田退水综合利用报告》可知洱海流域TN、TP年入湖量分别为3472.2和314.4 t，2016年和2017年稻季TN湿沉降量分别为824.4和52.02 t，分别占全年入湖负荷量的16.7%和7.7%，TP占比为11.0%和6.0%。

从表2可知，2016与2017年稻季湿沉降TP输入量较小，分别为33.6与18.4 kg/km2。但磷是淡水湖泊富营养化的主要限制因子，是导致富营养化的主要物质之一，它的影响不可忽略[34-35]。有研究表明，低氮磷比（<29）有利于蓝藻快速生长[36]。2016及2017年稻季湿沉降氮磷元素的质量比分别为16.82和14.09，处于低氮磷比水平，可能会引起洱海藻类结构变化，使蓝藻门占优，诱发蓝藻爆发。从湖泊TN阀值角度来看，2016与2017年稻季湿沉降TN质量浓度分别为0.87～4.03和0.90～6.85 mg/L，远高于湖泊水体富营养化的TN阀值0.20 mg/L，对洱海水体存在威胁。

表2 2016与2017年稻季氮磷湿沉降通量比较

本文2 a试验结果表明大气氮素湿沉降是洱海流域面源污染的主要来源之一，而磷素的湿沉降量较低，氨挥发是大气氮素的主要来源，这和国内的氮磷湿沉降研究规律相同[37]。而洱海流域相比于其他流域的氮磷湿沉降明显偏低，除了工业影响外，人类活动的影响也是重要原因。研究表明，城区年均氮素湿沉降量要远高于农田及森林系统，森林系统高于农牧区及草原[38]。本文试验点的位置距离城区较远，但距苍山和洱海的距离较近，相比其他系统来说更加复杂，属于农田、湖泊、牧区及森林的组合系统，氨挥发量相对偏低。另外一个原因是国内多数氮磷湿沉降研究结果都是在平原得到的，洱海流域处于高原地带，较大的气候差异对氨挥发产生较大影响，同样的种植结构及施肥制度下平原地区的氨挥发要明显高于高原地区[38]。

洱海流域种植结构的复杂性，使得单一作物的氨挥发变化规律如本文中的稻田氨挥发并不能反映整个洱海流域的氨挥发负荷量，这也是本文稻田氨挥发与氮素湿沉降关系不显著的原因之一。本文得到的稻季氮磷湿沉降负荷量是洱海流域各种活动（农事活动、人类活动、工业活动等）氨挥发的综合反映。但本文只设置了一个试验观测点，对于呈狭长型的洱海流域来说，单一试验点的代表性有待进一步验证。同时本文只对降雨量较大的稻季氮磷湿沉降规律进行了研究，虽具有一定的代表性，但为了更全面地了解洱海流域氮磷湿沉降负荷量，小春作物期间的湿沉降也有待进一步研究。

3 结 论

本文通过对洱海流域2016与2017年稻季氮磷湿沉降规律分析，主要得到以下主要结论：

1）总氮（TN）、总磷（TP）、NO3--N和NH4+-N湿沉降浓度均呈现随降雨量的增加而减小的趋势，且会受到降雨时长和施肥的影响。可溶性无机氮（DIN）占TN比例随着降雨量的增大呈减小的趋势。当发生连续降雨时，随着降雨的延续，DIN占比呈增加趋势。

2）洱海流域稻季氮素湿沉降以还原态NH4+-N为主，NO3--N与NH4+-N湿沉降量分别占TN沉降量的20.6%和53.1%，磷的湿沉降量相对较小，降雨量是影响TN、TP湿沉降通量的主要因素。

3）2016及2017年稻季湿沉降氮磷元素的质量比利于蓝藻快速生长；且湿沉降TN浓度远高于湖泊水体富营养化的TN阀值。

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Effect of precipitation on wet deposition flux and content of nitrogen and phosphorus in Erhai lake basin in rice season

Gao Rong1, Han Huanhao1, Cui Yuanlai1※, Wang Shupeng2, Huang Ying2, Zhang Lei2

(1.430072,; 2650228,)

In order to explore the regularity of nitrogen and phosphorous wet deposition during the rice-planting season in the Erhai lake basin, wet deposition samples were collected at the Dali Environment Comprehensive Monitoring Station of the Ministry of Agriculture, Xizhou, Dali, during the 2016 and 2017 rice-planting seasons. The contents of deposition samples, such as TP (total phosphorus), TN (total nitrogen), NO3--N, NH4+-N, and their changes were analyzed. The results showed that the wet deposition fluxes of TN and TP in the 2016 rice season were 2 250.21 and 133.87 kg/km2, respectively, and the wet deposition fluxes of TN and TP in the 2017 rice season were 1 034.26and 73.37 kg/km2, respectively. In the 2016 and 2017 rice seasons, the amount of TN wet deposition which descended directly to the surface of Erhai lake accounted for 16.7% and 7.7% of the annual TN lake load, and that of TP was 11.0% and 6.0%. July and August in 2016 and 2017 had the largest wet deposition flux in the rice season, which had the highest rainfall. In 2016, the precipitation was 486.8 mm larger than in 2017. Correspondingly, the wet deposition fluxes of TN and TP in 2016 were 1 216 and 60.6 kg/km2higher than those in 2017 respectively. The wet deposition fluxes of TN and TP were mainly controlled by precipitation. The TN and TP wet deposition fluxes of single rainfall in 2016 and 2017 rice season showed a significant linear positive correlation with precipitation. The wet settlement concentration of TN and TP decreased with the increase of rainfall, and it was related to whether there was continuous rainfall and large-scale fertilization. Taking the wet deposition of nitrogen of the 2017 rice-planting season as an example, we could find that the correlation analysis of nutrient concentration and precipitation in the wet deposition showed that TP, TN, NO3--N, NH4+-N and precipitation were all weakly negative correlation at the 0.05 level, and there was a strong correlation between TN, NO3--N and NH4+-N at the 0.01 level. The ratios of wet depositionof NH4+-N and NO3--N to TN were 53.1% and 20.6%, so NH4+-Nwas the main wet deposition. The ratio of DIN (dissolved inorganic nitrogen) to TN decreased with the increase of precipitation and increased with the continuity of precipitation. Ammonia volatilization was one of the main sources of atmospheric nitrogen wet deposition, but the change of nitrogen wet deposition flux in Erhai Lake basin did not change with the change of ammonia volatilization rate in paddy fields. This was related to the complex planting structure and special three-dimensional climate in the basin. The randomness of precipitation and the uncertainty of the basin's wind direction determined that the changes of wet deposition fluxes were more complex. The wet deposition TN concentrations in the rice season in 2016 and 2017 were 0.87-4.03 and 0.90-6.85 mg/L, respectively, much higher than the 0.20 mg/L threshold for eutrophication. The mass ratio of N and P in wet deposition was low N/P ratios (16.82 and 14.09, respectively), which was in favor of rapid growth of, therefore, wet deposition in the rice season would have an adverse effect on the aquatic ecosystem in Erhai lake basin.

nitrogen; phosphorus; precipitation; Erhai lake basin; wet deposition

高 蓉，韩焕豪，崔远来，王树鹏，黄 英，张 雷. 降雨量对洱海流域稻季氮磷湿沉降通量及浓度的影响[J]. 农业工程学报，2018，34(22)：191－198.doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2018.22.024 http://www.tcsae.org

Gao Rong, Han Huanhao, Cui Yuanlai, Wang Shupeng, Huang Ying, Zhang Lei. Effect of precipitation on wet deposition flux and content of nitrogen and phosphorus in Erhai lake basin in rice season[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2018, 34(22): 191－198. (in Chinese with English abstract) doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2018.22.024 http://www.tcsae.org

2018-04-19

2018-09-26

云南省科技计划项目（2015BB019）

高 蓉，主要从事水稻再生水灌溉技术研究。 Email：ronggao@whu.edu.cn

崔远来，教授，主要从事节水灌溉及农业面源污染治理研究。 Email：YLCui@whu.edu.cn

10.11975/j.issn.1002-6819.2018.22.024

S19

A

1002-6819(2018)-22-0191-08