CTBT大气放射性氙监测技术进展
2018-10-11陈占营黑东炜王建龙
陈占营,黑东炜,王建龙
(1.禁核试北京国家数据中心和北京放射性核素实验室,北京100085;2.西北核技术研究所,西安710024;3.清华大学 核能与新能源技术研究院,北京100084)
为有效促进核裁军进程,增进国际和平与安全,1996年9月10日联合国第50届大会审议通过了全面禁止核试验条约(comprehensive nuclear test ban treaty,CTBT)[1]。CTBT 要求各缔约国承诺不进行任何核武器试验爆炸或任何其他核爆炸,并承诺在其管辖或控制下的任何地方禁止和防止任何此种核爆炸,以及承诺不导致、鼓励或以任何方式参与进行任何核武器试验爆炸或任何其他核爆炸,目标是有效促进全面防止核武器扩散,并倡议所有国家加入该条约。截至2017年12月底,已有183个国家签约,166个国家批准了条约[2]。为确保各国严格遵守条约,CTBT规定了由国际监测系统(international monitoring system,IMS)、现场视察(on-site inspections,OSI)、磋商与澄清(consultation and clarification,C&C)和建立信任措施(confidencebuilding measures,C&B)构成的核查机制。其中,IMS由地震监测、放射性核素监测、水声监测和次声监测的设施网络及相应的通信手段组成,并由全面禁止核试验条约组织(Comprehensive Nuclear Test Ban Treaty Organization,CTBTO)临时技术秘书处(Provisional Technical Secretariat,PTS)的国际数据中心(International Data Center,IDC)提供支助,用于常年不间断地监测全球各地可能发生的违约核事件。
IMS放射性核素监测网络由80个放射性核素台站和16个国际放射性核素实验室组成。放射性核素台站须具备对大气放射性颗粒物的监测能力,其中的40个台站在条约生效后应同时具备对大气放射性氙的监测能力[3]。放射性核素台站常年不间断地执行对大气中放射核素的监测,并直接或通过国家数据中心(National Data Center,NDC)节点每天将监测数据传输至位于奥地利维也纳的IDC。放射性核素实验室的主要职能是按照PTS的要求,对放射性核素台站监测到的可疑样品进行详细测试和验证分析,并对其所在区域的放射性核素监测台站提供技术支持,还承担OSI放射性样品的测试分析、人员培训、质量控制等职能。根据条约规定,我国境内设立北京、兰州、广州3个放射性核素台站和北京放射性核素实验室,其中,北京和广州台站应同时具备对大气颗粒物和大气放射性氙的监测能力。
1 CTBT大气放射性氙监测技术
1.1 与CTBT相关的放射性氙同位素
核试验爆炸时,235U和239Pu等核燃料会裂变产生大量的裂变产物,其中包含大量的放射性稀有气体[4]。这些放射性稀有气体最容易从释放源头泄漏到大气中并随大气扩散或输运到远方[5]。核爆炸直接产生16种氙同位素[6],其中131mXe、133mXe、133Xe和135Xe的半衰期大于6h,符合CTBT核查相关放射性核素选择的半衰期标准(6h~1 000a)[7-8],且它们的裂变产额较大,在核爆炸数天或数周后仍有可能在远距离被监测到,因此被PTS确定为放射性核素监测的重点[9-12]。
1.2 大气中放射性氙同位素来源
131mXe、133mXe、133Xe和135Xe除 了 来 自 核 爆 炸外,还有可能来自其他涉及235U或239Pu等核燃料裂变的人类活动,包括核反应堆运行、医疗用同位素的生产与使用及反应堆乏燃料后处理等[13-24]。表1给出了这4种氙同位素的半衰期及其可能的主要来源[25]。这4种放射性氙同位素中的任何一种或全部都有可能出现在空气中,其中最主要的是133Xe。这种以133Xe为主的大气放射性氙本底特征在核设施密集分布区域尤其明显[26-29]。从核设施中释放至地表空气中133Xe的活度浓度均值可达数 mBq·m-3;随着核设施运行状态的变化,133Xe的活度浓度可波动至100mBq·m-3,偶尔会达到1 000mBq·m-3。在核设施密集分布区域,如欧洲、北美和日本等地区的地表空气中,133Xe的活度浓度均值在3~10mBq·m-3。131mXe和135Xe在地表空气中出现的频率比133Xe小,但也有在北半球监测到其活度浓度达数mBq·m-3的记录。在邻近核设施周边空气中,这4种氙同位素的活度浓度有时甚至高达数Bq·m-3。133mXe在地表空气中出现的频率比其他3种同位素都小,但也有被偶然监测到的记录,其最可能的来源是医用同位素生产。
表1 4种放射性氙同位素的半衰期及主要来源Tab.1Half-life and major potential sources of the four CTBT relevant xenon isotopes
1.3 核试验爆炸产生氙同位素的特征
中子诱发239Pu裂变时,131,133,135三个质量链的核素衰变链如图1所示[29]。
图1 中子诱发239Pu裂变时的核素衰变链Fig.1Isobaric decay chains for 239Pu fission induced by fission-spectrum neutrons
由图1可知,氙同位素的前躯核素均是碘同位素,碘同位素的前驱核素均存在多级递次衰变关系;135Xe的独立产额很大,约是133Xe的30倍;133mXe的独立产额是133Xe的2.5倍;131mXe的独立产额较小,与其他3种氙同位素的独立产额相比,可忽略不计。中子诱发235U 和238U 裂变时,131、133和135三个质量链的核素衰变链与图1相似。通常认为封闭式地下核试验释放至大气中的氙小于其产生总量的10%。
图2至图4分别为不同时间尺度下,平均1次239Pu裂变产生的131mXe、133Xe、133mXe和135Xe原子数随时间的变化规律[29]。
图2 零后1a内239Pu裂变产生的氙同位素原子数随时间的变化Fig.2Numbers of xenon isotopes vs.time in 1afor 239Pu fission
图3 零后2周内239Pu裂变产生的氙同位素原子数随时间的变化Fig.3Numbers of xenon isotopes vs.time in the first two weeks for 239Pu fission
图4 零后半年内239Pu裂变产生的氙同位素原子数随时间的变化Fig.4Numbers of xenon isotopes vs.time in the first six months for 239Pu fission
由图2至图4可知:1)133Xe和135Xe的产生量远大于133mXe和131mXe的产生量;2)由于135Xe的独立产额远大于其他3种同位素的独立产额,因此,零后几h内,135Xe的活度相对很高,在约0.5d达到最大值,但由于其半衰期较短,在约24h后,其总量低于133Xe,4d之后,135Xe衰变殆尽;3)零后133Xe活度随时间增长迅速,在零后约3d,133Xe活度达到最大值,然后逐渐衰减,在零后2周内133Xe活度均处于相对较高的水平;4)零后约14d,131mXe活度达到最大值,然后逐渐衰减,零后2个月时,133mXe衰变殆尽,此时133Xe和131mXe的活度相对较大,但与其各自的峰值活度相比均处于较低水平,且随着时间的增长,131mXe的活度将高于133Xe的活度;5)同时探测到4种氙同位素的时间段最可能发生在零后3~4d。
由于135Xe和133mXe的独立产额相对较大,较高的135Xe和133Xe活 度 比 (AXe-135/AXe-133)和 较 高 的133mXe和133Xe活度比(AXe-133m/AXe-133)是核试验爆炸早期的一个显著特征。核试验爆炸中131mXe的裂变产额较低,比133Xe的裂变产额低几个量级,但131mXe半衰期较长,累积效应会使反应堆释放的131mXe和133Xe的活度比(AXe-131m/AXe-133)较大,因此,较低的AXe-133m/AXe-133值也是核试验爆炸一个特征。核反应堆运行中133mXe和133Xe主要由133I衰变产生;133I衰变到133Xe的分支比约是其衰变到133mXe的分支比的35倍,由于累积效应,AXe-133m/AXe-133的值非常低,因此,较高的AXe-133m/AXe-133活度比是核试验爆炸的显著特征。
1.4 大气放射性氙监测技术
核试验爆炸虽然会产生大量的放射性气体,但对于隐秘核试验,泄漏并扩散到大气中的氙非常有限,加上大气输运及稀释作用、短寿命放射性衰变等原因,空气中放射性氙的浓度非常低,其体积分数约为5×10-24,无法进行直接测量。为有效探测各种核事件可能释放到大气中的放射性氙同位素,在测量放射性氙之前,必须从大量空气中分离富集氙[30]。另外,氡是空气中存在的一种主要放射性气体,其理化性质与氙极为相近,在氙的分离富集过程中,易被同时富集,而其衰变子体会严重干扰放射性氙同位素的活度测量[31]。为确保放射性氙同位素活度测量的准确性,必须解决氙和氡的高效分离技术问题[32]。
经过分离富集后的放射性氙样品,氙同位素的活度约为几十mBq,通常采用HPGe能谱法和β-γ符合法进行定性与定量测量。HPGe能谱法的优点是能量分辨率高、核素识别能力强,且方法成熟;缺点是探测灵敏度较低,且在非稳态核素能谱计数分解方面的难度较大[33]。β-γ符合法的优点是探测灵敏度高、能够克服非稳态核素能谱计数干扰问题;缺点是通常采用NaI作为γ探测器,能量分辨率较低且长期使用存在能量漂移问题,同时,采用塑料闪烁体作为β探测器,记忆效应较大,影响活度测量的准确性[34]。
为有效定量空气中各种放射性氙同位素的活度浓度,在完成放射性活度测量的前提下,必须知道氙样品的有效空气采样体积。通常采用气相色谱法或质谱法测定样品中稳定氙的体积[35]。完成上述两项测量后,根据式(1)计算得到大气中放射性氙同位素的活度浓度。
其中,C为放射性氙同位素的活度浓度,Bq·m-3;A为样品中某氙同位素的活度,Bq;V为样品中氙的体积,mL;8.7×10-4为大气本底中稳定氙的体积分数[36]。
由于大气中的氙同位素除了来自核试验外,还有可能来自涉及235U、239Pu等核燃料裂变的其他人类活动,因此,要实现CTBT核查目标,有两个重要问题亟待解决。一是如何利用监测到的氙同位素数据来判定事件性质[37-38];二是如何推测从空气中监测到氙同位素的释放位置。因此,CTBT大气放射性氙监测主要包括大气氙样品取样、放射性氙同位素活度测量、氙监测事件性质判定和氙同位素释放源项解析4项技术。其中,大气氙样品取样和放射性氙同位素活度测量技术研究主要集中在大气氙监测系统的研制、性能提升以及放射性核素实验室氙样品分析技术能力建设上;氙监测事件性质判定主要集中在IDC氙监测事件分级框架设计及氙监测事件性质判据研究上;氙同位素释放源项解析主要是氙监测事件的大气输运模拟研究。
2 大气放射性氙监测技术进展
发达国家和有关国际组织历来重视核试验释放放射性氙的监测。德国的研究机构早在1954年就开展了大气中133Xe的获取与测量技术研究,先后于1954年至1962年和1964年12月至1965年6月连续开展了分别针对苏联和我国核试验放射性稀有气体释放的监测,并成功监测到了133Xe[39-40]。瑞典的研究人员于1971年就开始了大气中133Xe放射性活度监测研究[41]。美国的研究机构于1975年在纽约州北部开展了大气中133Xe的取样监测,积累了大量的放射性氙本底数据;1993年至1995年,西北太平洋国家实验室(PNNL)在宾夕法尼亚州的阿灵顿开展了大气中133Xe本底活度浓度的连续测量,并将本次的测量结果与早期的监测结果进行了比较分析,给出了引起该地区133Xe本底变化的原因[42]。1995年至1998年,日本气象研究所(MRI)和德国的研究机构联合开展了大气本底中133Xe的连续监测,并监测到了可能来自1996年我国某次核试验释放的133Xe[27]。另外,从1978年至2008年,苏联/俄罗斯在广阔的地域范围内连续开展了大气中稀有气体同位素活度浓度的监测,积累了大量的监测数据[43]。
在CTBT的应用需求背景下,法国、美国、瑞典和俄罗斯的研究机构均较早开展了大气放射性氙监测系统的研制工作,并于20世纪末分别建立了SPALAX 系 统[44]、ARSA 系 统[45]、SAUNA 系统[46]和 ARIX系统[47]。这4套系统均包括取样和测量2个部分,并于2000年在德国弗莱堡联邦辐射防护中心(Bfs)通过了由PTS组织的性能测试,被确认能满足PTS的技术要求,可以在IMS核素台站安装试运行[48]。表2给出了PTS对稀有气体监测系统的主要技术要求。截至2017年12月,全球已完成了31台套氙监测设备的安装,其中,SAUNA系统16套,SPALAX系统11套,ARIX系统4套[49]。我国境内的北京放射性核素台站于2006年10月安装了法国的SPALAX系统,广州放射性核素台站于2007年9月安装了瑞典的SAUNA系统。这4套系统取样部分的基本原理大致相同,取样基本流程如图5示所示,技术特点和主要性能指标如表3所列。
表2 PTS对稀有气体监测系统的主要技术要求[50]Tab.2Basic requirements of PTS for rare gas system
图5 CTBT 4套稀有气体监测系统取样部分基本流程Fig.5Basic sampling scheme of the four CTBT rare gas systems
2006年10月朝鲜宣布进行了一次地下核试验,随后又分别在2009年5月、2013年2月、2016年1月和9月、2017年9月实施了5次核试验。针对这6次核试验,国际上包括美国、瑞典、法国、韩国、加拿大和CTBTO在内的多个国家和机构均开展了大气中放射性氙的监测工作[51-53]。瑞典曾监测到可能来自第1次核试验释放的133mXe和133Xe核素对[52],但由于133mXe测量结果的不确定度很大,该监测结果的准确性受到了业内专家的质疑。对其他几次核试验,国际上均未监测到可确定为核试验泄漏的氙同位素信息[54-55]。但放射性氙监测技术作为地下核试验和核事故最有效的监测技术手段,得到了世界公认,进而促进了相关技术的迅速发展[56]。
表3 CTBT 4套稀有气体监测系统的技术特点及指标[29]Tab.3Characteristics of the four CTBT rare gas systems
2.1 大气氙取样技术
在大气氙取样技术方面,法国、瑞典、美国和俄罗斯的研究机构从未停止过对相关技术的深入研究,并将研究成果应用在氙监测系统研制上,实现了现有氙监测系统的升级和性能提升。相关技术研究主要集中在3个方面:1)空气中氙的预浓缩;2)氙高效吸附剂的研制与应用;3)氙浓缩纯化流程的优化设计。法国新一代SPALAX系统(SPALAX NG)[57]的取样部分比上一代有4点主要进步:1)用两台活塞式空压机替代原来的一台螺杆式空压机;2)采用UBE中空纤维膜组件替代原系统采用的Air Liquid中空纤维膜组件;3)采用镀银分子筛作为吸附剂,替代原来的活性炭吸附剂;4)系统的时间分辨率由每24h获取一个样品提高为每8h获取一个样品,每个样品的空气有效取样体积约为25m3,氙的取样效率从原来的0.2cm3·h-1提升到0.3cm3·h-1。
瑞典新一代 SAUNA 系统(SAUNA III)[58]在取样部分较上一代系统SAUNA II有4点进步:1)采用分子筛变压吸附(PSA)技术实现空气中氙的预浓缩(约10倍);2)用镀银分子筛(Ag-ETS-10)替代原来的活性炭吸附剂进行氙浓缩纯化;3)系统载气由原来的高纯He更换为更为廉价的高纯N2;4)系统的时间分辨率由每12h获取一个样品提升到每6h获取一个样品,每个样品的空气有效取样体积约为35m3,氙的取样效率从原来的0.1cm3·h-1提升到0.5cm3·h-1。
美国的ARSA系统虽然在2000年通过了PTS的性能测试,但在IMS台站试运行的结果表明,该系统的故障率较高,故至今未在IMS台站正式安装。在ARSA系统的基础上,美国开发了1套全新的大气氙监测系统(xenon international)[59],其取样部分的性能,如氙取样效率、时间分辨率和运行稳定性等都有大幅提升。对已研制完成的2套xenon international系统测试表明,系统每6h获取1个样品,每个样品的空气有效取样体积约为30m3,氙的取样效率约为0.43cm3·h-1。
俄罗斯的新一代氙监测系统简称为 MIKS[60],目前正处于原型样机开发阶段。
2.2 放射性氙活度测量技术
放射性氙活度测量通常采用HPGe能谱法和β-γ符合法。在表3所列的4套氙监测系统中,法国SPALAX系统采用HPGe能谱法,其他3套系统均采用4πβ-γ(NaI)符合法。表4列出了瑞典SAUNA、美国ARSA和俄罗斯ARIX系统利用4πβ-γ(NaI)符合法测量24h得到的最小可探测活度(minimum detectable activity,MDA)[29]。可见,这些系统很好地满足了CTBT对核素实验室的认证技术要求,代表了国际最高水平,经过了CTBT筹委会PTS组织的鉴定确认,被推荐广泛采用。为克服4πβ-γ(NaI)符合法中塑料闪烁体存在的缺点,瑞典SAUNA系统的研发人员通过在塑料闪烁体内壁镀覆金属膜的途径来降低记忆效应,并取得了较好效果[61]。俄罗斯的Popov等率先研究了利用Si-PIN探测器与NaI符合测量放射性氙同位素的技术,在消除氙记忆效应的同时,大幅提高了β射线的能量分辨率[62]。美国的XIA公司针对放射性氙活度测量研发了基于β-γ符合的叠层闪烁体探测器[63],其中,采用BC404薄膜作为β探测器,采用CsI晶体作为γ探测器,用BC404薄膜制成容积约为6mL的密封容器,置于2片CsI晶体中间,仅采用1支光电倍增管对探测信号进行处理。该探测器对屏蔽装置的要求较低,可以制成便携式探测器系统,其中的BC404薄膜采用Al2O3进行镀膜处理,较好地解决了氙记忆效应和射线吸收之间的矛盾问题[64-66]。
表4 4πβ-γ(NaI)符合系统测量24h得到氙的 MDATab.4MDAs of xenon measured 24hby 4πβ-γ(NaI)coincidence systems
为解决HPGe能谱法探测灵敏度较低及非稳态核素能谱分辨率低的问题,法国SPALAX系统的研发团队研究建立了β(Si-PIN)-γ(HPGe)符合测量系统并应用于SPALAX NG系统上,得到表4中4种氙同位素的MDA均约7.5mBq[57]。北京放射性核素实验室的李奇在氙裂变产物活度测量方面开展了系统的研究工作[67],建立了HPGeγ能谱法、反宇宙射线 HPGeγ能谱法、4πβ-γ(HPGe)符合法和反宇宙射线4πβ-γ(HPGe)符合法。这4种方法对131mXe,133mXe,133Xe,135Xe的探测灵敏度递次提升。其中,反宇宙射线HPGeγ能谱法的探测灵敏度比HPGeγ能谱法显著提高,但在非稳态核素能谱干扰去除方面的效果不理想;反宇宙射线4πβ-γ(HPGe)符合法对131mXe,133mXe,133Xe,135Xe的探测灵敏度最高,测量24h的MDA对应分别约为1.0,1.0,1.5,1.8mBq,达到了国际领先水平。
2.3 氙监测事件性质识别技术
核试验爆炸与其他核活动产生氙同位素的过程细节不同,主要表现在核爆炸产生氙同位素是瞬间完成的,而其他核活动产生氙同位素有一定时间的累积过程。此外,核爆炸的中子能谱为裂变中子谱和聚变中子谱,属于“硬中子”谱,而其他核活动的中子能谱多为慢中子谱[68]。这些不同将导致核爆炸与其他核活动产生的氙同位素活度比值存在较大差异,这正是放射性氙同位素监测判定核事件性质的主要判据之一[69]。根据监测到的2种以上的氙同位素活度比及地震等监测技术对可疑核事件零时的监测结果,可实现对可疑事件性质的初步判定。理论上讲,仅监测到1种氙同位素无法对事件性质进行判定,但在核事件发生3~4个月后,如果通过现场视察手段,从地下土壤中确定监测到131mXe,则几乎可以断定其来自核试验爆炸。
德国汉堡大学的Kalinowski等基于美国内华达地下核试验释放的放射性核素数据[70],深入分析131mXe,133mXe,133Xe,135Xe 4种氙同位素的释放量及其活度比随释放时间的变化关系,理论模拟了核试验爆炸场景下释放这4种氙同位素的活度及其比值关系,并将理论模拟结果与核试验实测数据进行了比较,结合IMS台站的监测数据,研究建立了基于这4种氙同位素活度比值的氙监测事件性质判据模型,如图6所示。
图6 同时探测到4种氙同位素情况下的核事件性质判据模型Fig.6Source discrimination based on all four xenon isotopes measured
地下核试验爆炸直接产生的放射性氙,通常在爆炸冲击力的作用下瞬间释放出来;同时,氙同位素的前驱核素碘在爆炸冲击力的作用下也有可能释放至大气中,然后衰变生成氙同位素。由于碘同位素从地下释放至空气中的释放机理与氙不同,这部分放射性氙释放到大气中的时间较晚,因此,由前驱核素衰变生成的氙会对氙同位素的活度比造成较大影响。但根据Kalinowski的研究结果,地下核试验爆炸过程中,当放射性氙释放至空气中时,碘与其前驱核素基本上处于无分馏状态,因此认为前驱核素对氙同位素活度比产生的影响较小。Paul等基于全球六大医用同位素生产设施的运行情况,理论计算了快中子诱发239Pu和235U裂变产生的氙同位素活度比随时间的变化规律[15]。结果表明,辐照时间对医用同位素生产过程产生的氙同位素活度比影响较大,而中子通量、铀靶丰度和辐照后的冷却时间等因素对氙同位素活度比几乎没有影响;在辐照时间较短的情况下,医用同位素生产设施释放的氙同位素特征与核爆炸释放的氙同位素特征基本一致。基于该结果,PTS呼吁并建议各国采取措施,尽可能减少或杜绝医用同位素生产和使用过程中氙的排放,以提高核事件监测氙判据的适用性。
针对不同的反应堆类型和反应堆运行释放的不同场景,Bowyer[71]、Finkelstein[72]和 Kalinowski[73]分别开展了相关理论和实验研究,探讨了应用多种氙同位素比值进行可疑核事件性质筛选的方法。
在IMS已建成的31个氙监测台站系统中,目前有27个正在向IDC传送数据。在朝鲜公开宣布实施了6次核试验爆炸的情况下,IMS氙监测台站从始至今从在任何一个监测样品中同时监测到3种以上的氙同位素。该情况表明,国际监测系统同时监测到多种氙同位素信息的可能性极小,因此,利用氙同位素比值判据对可疑核事件性质做出确定性判断的机会极小[68]。在此情况下,PTS建议一方面加大研究力度,进一步提高氙同位素的探测灵敏度;另一方面采用2种或2种以上氙同位素活度比对可疑核事件进行初步筛选,然后对筛选事件再进行深入细致分析,筛选标准如表5所列。该筛选标准目前应用于国际数据中心放射性核素事件审核公报处理软件中。
在2017年11月底由PTS组织召开的国际稀有气体监测技术研讨会上,Kalinowski等对于表5所列的氙同位素活度比值标准进行了讨论分析,认为该阈值标准对可能核爆炸事件的漏检率较高;建议采用新的氙同位素活度比阈值计算方法对表5中3组数据进行改进型修正,同时引入了AXe-131m/AXe-133活度比作为判据之一;并建议将改进后的阈值标准更新应用到IDC放射性核素事件审核公报(RRR)处理软件中。修正后的氙判据阈值标准如表6所列。
表5 国际数据中心可疑核事件筛选的氙判据阈值[74]Tab.5Event screening flag threshold values based on activity ratios of xenon isotopes implemented in IDC[74]
表6 修正的可疑核事件筛选氙判据阈值[75]Tab.6Improved event screening flag threshold values based on activity ratios of xenon isotopes[75]
2.4 氙监测事件大气输运模拟
大气输运模拟(ATM)在氙监测中的应用主要有2点:1)通过监测到的氙同位素信息,反演推测其可能的源位置;2)根据核事件的位置信息,正演推断其可能的扩散路径和活度浓度变化。可见,ATM是将大气放射性核素监测与地震、次声、水声监测进行数据融合的重要步骤和手段。PTS从2002年起,一直与世界气象组织(WMO)合作,利用世界气象组织的全球高精度气象数据对台站的监测结果进行模拟计算,取得了较大的进展。ATM的模型架构包括气象数据获取与处理、模拟算法选择、运算模型设计及模拟结果的可视化4个层次。其中,气象数据的获取依赖WMO。模拟算法选择依据污染物在大气中长距离迁移扩散的Lagrangian算法和Eulerian算法。基于Lagrangian和Eulerian算法,世界上的许多国家和组织开发出了多种模拟运算模型,其中以FLEXPART和HYSPLIT的应用最为广泛。在模拟结果可视化研究方面,PTS基于FLEXPART模型,开发了利用台站监测到的异常放射性核素数据进行回推计算并与地震监测波形定位融合的源项定位程序 Web-Grape[76-77],可以运行在Solaris 10,Linux,Windows等多种操作系统平台上。目前,该程序的网络在线服务版本Web-Grape IBS已经测试完毕,可供授权用户在线使用[78]。但是,由于大气扩散的复杂性和不确定性,ATM仍然存在许多问题亟待解决,诸如放射性物质的长距离和短距离扩散输运的差别、模拟算法、输运计算中网格大小的选取等。总体上讲,ATM运算结果的不确定度较大,预测结果的可靠性及其广泛接受程度不高。
3 结束语
在CTBT的需求背景下,经过20余年的发展,大气放射性氙监测技术研究及能力建设取得了重大进展。
1)氙监测系统的开发与升级进展迅速,目前已有3套商业化的氙监测系统可供采购,且在氙同位素取样效率和探测灵敏度已远超PTS设定的技术指标要求;
2)在放射性氙同位素活度测量与能谱分析方面,新型探测器,如Si-PIN探测器的研究取得较大进展,建立了放射性氙数据分析工具[79];
3)在氙监测事件性质识别方面,建立了Kalinowski判据模型;
4)在大气输运模拟研究与应用方面,基于FLEXPART模型,PTS开发了 Web-Grape和Web-Grape IBS软件。
但从对朝鲜6次核试验的实际监测效果来看,目前大气放射性氙监测技术的探测灵敏度还不够高,尚不能基于敏感核素对或核素比的有效获取与定量提供确凿的核爆炸证据。
PTS要求[79]下一步工作主要聚焦在氙同位素探测灵敏度提升、氙监测事件识别及氙监测事件溯源等研究上。