不同放射源在同位素电池换能单元肖特基结 金属中的能量沉积

程永朋 王 兵 熊 鹰 李 刚

(西南科技大学材料科学与工程学院 四川绵阳 621010)

辐伏电池是一种直接将核衰变能转化为电能的装置，其能量转换原理类似于光伏电池。辐伏电池因具有高能量密度、长寿命、易于集成以及不受外部环境的影响等显著优点[1]，成为微能源研究的重要方向。在过去10多年里对于使用p-n结、p-i-n结和肖特基结的辐伏同位素电池进行了广泛的研究[2-4]，已有结果表明，基于传统Ge，Si，GaAs半导体p-n结的核电池转换效率都很低并存在寿命短等问题，主要原因是高能粒子辐射下材料的性能退化和p-n结低的载流子分离效率。通过采用耐辐射的宽禁带半导体材料(如GaN，SiC等)是解决这些问题的有效途径，尤其是金刚石具备优异的抗辐射能力、大的禁带宽度(5.45 eV)、高载流子迁移率而更加引人关注[6-7]，基于金刚石半导体的肖特基结辐伏同位素电池也成为该方向的研究热点。目前相关研究多集中于金刚石肖特基结换能单元的设计、模拟计算及制备和性能检测分析[8-9]，对于显著影响单元性能的与不同辐射源匹配的肖特基金属的优化设计缺乏理论及实验验证研究，而这又是基于金刚石肖特基结换能单元同位素电池的设计制备基础，有必要进行前期的相关理论分析工作。

本文采用基于蒙特卡罗数值计算法的Geant 4软件模拟计算β粒子在辐射进入肖特基金属内的能量沉积情况以及通过与金属原子碰撞发生反射、散射等作用而进入空气的能量占比，把沉积在金属内和反散射到空气中的能量百分比相加，得出不同辐射源入射到不同肖特基金属的能量损失随厚度的变化曲线。这样，若设定一定的能量损失阈值(如10%)，则可根据入射粒子能量损失百分比随金属厚度的变化曲线得到不同放射源对应不同肖特基金属的临界厚度，为实际制造肖特基结辐伏电池能量转换单元的肖特基金属优化设计提供理论依据。

1 计算模型及参数设置

图1是一种常见的基于金刚石金属肖特基结的辐伏同位素电池换能单元结构[10]：单元主体包括肖特基金属电极、轻掺杂的P型金刚石层、重掺杂的P型金刚石层、单晶金刚石基体以及分别位于肖特基金属层和轻掺杂P型金刚石层上的欧姆接触电极。换能单元工作时平面放射源放置于肖特基金属表面，辐射粒子首先入射进肖特基金属内，穿过金属层后再进入金属金刚石界面，即肖特基结区，也是整个换能单元的有效工作区。因此要使电池的能量转换率高，需尽量减少入射粒子在肖特基金属表面的反散射和金属内部的能量沉积，尽可能多地损失在结区激发载流子，形成有效输出。常用的金刚石金属肖特基结中的金属材料主要从Cu，Ni，Al，Ag，Au中选择[11]，以下用Geant 4软件模拟计算辐射粒子在进入肖特基金属内的能量沉积和表面反散射情况时，主要考察Cu，Ni，Au 3种金属。

图1 金刚石肖特基势垒二极管能量沉积模型Fig. 1 Diamond schottky barrier diode energy deposition model

在放射源的选择上，对于同位素微电池来说， 射线源由于衰变粒子的能量大而具有很强的破坏作用，会大大降低电池的使用寿命。γ射线源则由于其穿透能力强，需加防护层，加大了体积和结构复杂程度，不具备实用意义，而β射线源可避免这些不足，因此计算中选择了常用的3种β放射源(如表1)。

Geant 4(GEometry And Tracking)是由CERN(欧洲核子研究组织)基于C++面向对象技术开发的蒙特卡罗应用软件包，用于模拟粒子在物质中输运的物理过程。相对于MCNP,EGS等商业软件来说，它的主要优点是源代码完全开放，用户可以根据实际需要更改扩充程序。目前Geant 4已经广泛应用于核物理、核技术、空间物理、医学研究等领域。利用Geant 4软件对上面基于金刚石肖特基结β辐伏同位素电池的能量转换单元进行模拟计算，设定β平面放射源的活度为1 mCi，这样运行1 000 000个粒子，在软件中编程得到需要的输出数据。

表1 常用的3种β放射源参数Table 1 Parameters of three commonly used beta radioactive sources

2 计算结果及讨论

2.1 Ni-63源在不同金属层的能量沉积及反散射

图2、图3、图4分别是Ni-63放射源在金属Cu，Au，Ni内的能量沉积占比、反射率以及两者之和随金属厚度变化的关系曲线。图中曲线分别代表Ni-63放射源在金属内的能量沉积占比、在金属层的反散射率及两者之和占入射β粒子总能量的百分比。

图2 Ni-63放射源在Cu 肖特基金属层的能量沉积和反散射Fig. 2 The deposition and backscattering of Ni-63 radioactive sources in Cu metal

图3 Ni-63放射源在Au 肖特基金属层的能量沉积和反散射Fig.3 The deposition and backscattering of Ni-63 radioactive sources in Au metal

图4 Ni-63放射源在Ni肖特 基金属层的能量沉积和反散射Fig.4 The deposition and backscattering of Ni-63 radioactive sources in Ni metal

从图2可以看到，Ni-63放射源在Cu金属层的能量沉积占比及反射率都随金属厚度的增加而增加，且起始阶段反射率高于能量沉积占比，但其变化斜率小于后者，因此厚度增加到一定值后能量沉积占比会超过反射率成为能量损失的主体。同位素电池工作时不管是金属内沉积的能量还是通过金属反散射到空气中的能量均是无效部分，所以理论上其占比越小越好。为便于比较，统一将沉积占比和反射率之和的阈值设定为10%，对照上述计算结果，则可确定肖特基金属选用Cu时其厚度最大值为30 nm。而对于Ni-63放射源在Au金属层的情况，其能量沉积占比和反射率都随金属厚度的增大而几乎以相同的斜率增加，入射能量损失10%时的厚度值为20 nm(图3)。Ni的变化情况几乎与Cu完全一致，且对应10%能量损失时的厚度也为30 nm(图4)。

2.2 H-3源在不同金属层的能量沉积及反散射

图5、图6、图7分别是H-3放射源在金属Cu,Au,Ni层的能量沉积占比、反射率以及两者之和随金属厚度变化的关系曲线。

图5 H-3放射源在Cu肖特基金属层的能量沉积和反散射Fig.5 The deposition and backscattering of H-3 radioactive sources in Cu metal

图6 H-3放射源在Au肖特基金属层的能量沉积和反散射Fig.6 The deposition and backscattering of H-3 radioactive sources in Au metal

图7 H-3放射源在Ni肖特基金属层的能量沉积和反散射Fig.7 The deposition and backscattering of H-3 radioactive sources in Ni metal

从图5、图6、图7可以看到，H-3放射源在各金属内的沉积占比随金属厚度的增加而增加，但增幅很小；而H-3放射源在金属层的反散射率曲线与两者之和曲线基本一致，原因是放射源在金属内能量沉积占比很小，基本可以忽略不计。同样若将能量沉积占比和反射率之和的阈值设定为10%，对照上述计算结果，则可确定对应H-3放射源，肖特基金属选用Cu，Au，Ni时，其厚度最大值均为100 nm。

2.3 Pm-147源在不同金属层内的沉积及反散射

图8、图9、图10分别是Pm-147放射源在金属Cu，Au，Ni层的能量沉积占比、反射率以及两者之和随金属厚度变化的关系曲线。

图8 Pm-147放射源在Cu 肖特基金属层的能量沉积和反散射Fig.8 The deposition and backscattering of Pm-147 radioactive sources in Cu metal

图9 Pm-147放射源在Au 肖特基金属层的能量沉积和反散射Fig. 9 The deposition and backscattering of Pm-147 radioactive sources in Au metal

图10 Pm-147放射源在Ni 肖特基金属层的能量沉积和反散射Fig.10 The deposition and backscattering of Pm-147 radioactive sources in Ni metal

从图8-图10可以看到，Pm-147放射源在3种不同金属层的能量沉积占比及反射率都随金属厚度的增加而增加，但增幅很小，而且反射率数值远高于沉积占比，因此反散射是能量损失的主体。同样若将沉积占比和反射率之和的阈值设定为10%，对照上述计算结果，则可确定对应Pm-147放射源，肖特基金属选用Cu时其厚度最大值为20 nm，而选Au厚度则应小于10 nm，选Ni的厚度也应小于10 nm。

3 结论

对基于金刚石金属肖特基结换能单元的同位素电池，通过计算模型的建立及工作参数设置，采用Geant 4软件对不同β辐射源通过不同肖特基金属的能量损失进行模拟计算，获得结论如下：(1) 不同β辐射源通过金属的能量损失主体方式不同，Ni-63放射源以能量反散射和金属内能量沉积两种主体形式损失能量，而H-3放射源和Pm-147放射源主要以反散射形式损失能量，入射能量在金属层内的能量沉积占比很小。(2) Ni-63,H-3,Pm-147放射源对应Cu,Au,Ni肖特基金属，要使反射和沉积的能量低于设定的阈值(10%)，相应的金属厚度要求各有不同：对于Ni-63源，对应金属Cu,Au,Ni最大厚度分别为30,20,30 nm；对于H-3源，3种金属Cu，Au，Ni临界厚度均为100 nm；对于Pm-147源，对应的厚度分别为20,10,10 nm。(3)对于不同放射源作用下工作的基于金刚石金属肖特基结换能单元的同位素电池，采用不同的肖特基金属应优化设计不同的金属层厚度才可能提升器件的能量转换率。