2014-2016年阳江核电厂气态流出物中氚含量水平监测
2018-09-11林颖慧朱深河陈日荣
林颖慧 朱深河 陈日荣
（广东省环境辐射监测中心 广东阳江 529500）
引言
氚是弱β射线释放体，半衰期为12.33年，具有较高的同位素之间的转换率，易在环境中迁移和累积，并被生物体吸收造成内照射影响。[1]核电厂的流出物排放中，氚的排放量极大，且尚未有工业化的浓缩固定技术,只能通过稀释排放来减缓环境影响。目前，国内国际均将氚作为核电流出物排放的关键核素。流出物的排放主要有气态和液态两种方式，其中气态流出物一般最终通过烟囱排放。烟囱汽氚作为气态流出物的排放核素，是流出物监测中的一个重点项目。[2]
阳江核电是中国广核集团建立的第四座核电站，目前1～4号机组均实现商业运行，5、6号机组在建中。[3,4]根据《核电厂流出物监测的一般规定》(GB 11217—1989)和《核动力厂环境辐射防护规定》（GB6249-2011）的规定，年排放总量控制值则由审管部门批准，并要求核电厂的年放射性排放总量应按季度月控制，单个季度的排放总量不应超过所批准的年排放总量的二分之一，每个月的排放总量不应超过所批准的年排放量的五分之一。[5]
本文介绍了2014-2016年对阳江核电厂烟囱汽氚含量水平的监测结果。
1 方法与仪器
1.1 样品采集
汽氚的存在形态主要是HTO(包括T2O)、HT(包括T2)和CH3T。采样方法选用冷冻法。优点是装置及操作简单，冷凝液可直接用于测量，收集效率较高，且只与冷冻温度和取样气体流速有关。[6]
阳江核电的采样设备选用法国生产的HAGUE70003H采样装置，该设备带有电热氧化装置和冷却系统，理论上能将空气中的有机物氧化并冷却收集氧化产物H2O或HTO，吸收剂为H2O，缺陷是该设备的说明书未能提供有机物氧化效率和HTO、T2O捕集效率，结果计算时按100%计算。[7]
阳江核电现有三台机组运行，气态流出物排放通道有两个，1、2号机组气态流出物排放通道是9DVN，3号机组气态流出物排放通道是8DVN。[3]样品监测频次为每月一次，连续采样时间为7天，采集空气量为3～4m3，采样时记录采集空气量和收集水样量。采集的样品应为无色透明澄清水样。考虑到运输与密封性以及尽快测量的要求，采集后用细口聚乙烯瓶密封保存。[8]
1.2 分析方法与仪器
本文中氚含量水平监测的分析均采用Quantulus 1220低本底液闪谱仪测量，探测下限为1Bq/L，测量方法参照《水中氚的分析方法》（GB 12375-90）。实际处理过程中，考虑到流出物气氚的活度浓度远远高于环境水平中的氚，采样设备采集的水样均为澄清透明溶液，在可忽略灰尘等其他因素的淬灭影响下，为避免造成二次污染，对样品不采用蒸馏的前处理方法，选择采用直接测量法。即直接量取8ml样品，加入12ml闪烁液摇匀混合，暗室避光24小时后进行测量，测量时间为100min*2。
1.3 计算
样品中氚放射性活度按照下列公式进行计算：
C=（Nc-Nb）·V水/（60·M·E·V气）
其中：Nc-样品计数率，min-1；Nb-本底计数率，min-1；60-单位换算系数；E-计数效率；M-测量用水量，g；V气-采集的空气量，m3；V水-收集的样品量，L。
1.4 质量保证
为保证测量结果的代表性、准确性和可靠性，流每半个月对仪器的稳定性进行检验，2014-2016年仪器的本底质控见图1。本底计数率在0.85～1.10之间，仪器稳定性较好。
图1 2014-2016年Quantulus 1220低本底液闪谱仪本底质控图
2 测量结果
2014-2016年间阳江核电9DVN通道监测的汽氚活度浓度结果列于表1，活度浓度为4.6～214.4Bq/m3。与时间的关系图见图2。
期间1号机组在2015年1月26日至4月10日、2016年7月16日至9月19日大修。2号机组于2015年3月31日至2015年5月4日、2016年4月1日至6月18日大修。此期间采集的样品出现的峰值在2015年2月、2016年4月、2016年9月。[9-11]
2015年-2016年间阳江核电8DVN通道监测的汽氚活度浓度结果列于表2，活度浓度为＜0.4～241Bq/m3。与时间的关系图见图3。
3号机组于2015年11月2日至12月2日小修。2016年12月的样品出现三年间的最大值。[9-11]
表1 2014-2016年9DVN通道排放的汽氚的活度浓度（Bq/m3）
表2 2014-2016年8DVN通道排放的汽氚的活度浓度（Bq/m3）
图2 2014-2016年9DVN通道排放的汽氚的活度浓度（Bq/m3）
图3 2015-2016年8DVN通道排放的汽氚的活度浓度（Bq/m3）
计算烟囱汽氚的单次排放量为每次排放的活度浓度与排放量的乘积，年排放量为当年所有单次排放量之和。2014-2016年阳江核电烟囱汽氚实际排放量分别为 8.00×1010Bq、1.43×1011Bq和3.76×1011Bq，分别占国家环保总部批准的年排放限值的0.82%、0.74%和1.94%，符合国家排放标准。[9-11]
结语
2014至2016年，对阳江核电三台机组气态流出物中的氚进行了连续性监测。监测结果表示，在机组修理期间，烟囱汽氚的活度浓度明显高于平时正常运行时的测量结果。三年间烟囱汽氚实际排放量分别为0.82%、0.74%和1.94%，符合国家排放标准。
