重复激光脉冲对熔石英损伤的演化机制

郭洪岩,刘全喜

(1.滨州学院航空工程学院,山东 滨州 256600；2.西南技术物理研究所,四川 成都 610041)

1 引 言

由于熔石英具有带隙宽,透过光谱范围较大(紫外到近红外),耐高温以及化学热稳定性好等优点,已成为了高能激光系统中不可缺少的光学元件之一[1-3]。但是随着高能激光系统的广泛应用,其损伤问题已成为了各研究者关注的一大重点[4]。由于在不同的激光作用位置下,样品损伤形貌差距较大,研究激光作用区域对熔石英样品损伤形貌的影响,可以为激光加工中分析熔石英成因提供指导。

很多学者已通过改变各类激光参数,对光学元件的损伤特性进行了大量的理论和实验研究。赵建君通过重复激光脉冲辐照K9玻璃,研究了其损伤特性[5]；罗福通过1064 nm连续脉冲作用K9玻璃,研究了其破坏机理[6]；邱荣等人通过使用不同激光脉冲数辐照熔石英,研究了其损伤增长特性[7]。王金舵等人理论研究了150 fs～10 ps脉宽下熔石英激光损伤特性[8]。但鲜有涉及激光聚焦位置对样品损伤形貌特性的研究。而精准控制激光聚焦位置,一直是激光工业过程中的一大难题,本文通过改变激光作用位置,分析了激光作用位置对熔石英样品损伤形貌的影响,为指导激光系统精准聚焦提供了参考。

2 实验装置

实验采用纳秒激光脉冲对熔石英进行辐照损伤实验,实验所用装置如图1所示。实验平台通过He-Ne激光准直,再通过分光镜(透射能量∶射能量=8∶2)反射,分出光线经衰减片衰减后到达能量计,用凸透镜将激光光束聚焦,为避免击穿空气对实验造成的影响,本实验将激光聚焦在石英光学元件内部且靠近抛光前表面处,测得在单脉冲作用下,样品损伤概率为50%时,测得的激光输出能量为18.26 mJ。实验所用FellesPhotonic型固体脉冲激光器,输出频率在1 Hz,3 Hz,5 Hz,10 Hz可调,输出波长为1064 nm和532 nm,1064 nm激光输出脉宽为12.8 ns,输出脉冲强度在时间和空间上呈高斯型；本次实验采用的输出波长为1064 nm,衰减片能量透过率为10%,能量计测量精度可达±3%,凸聚焦镜焦距为20 cm,聚焦半径为0.07 mm。实验样品为定制的六面抛光熔石英玻璃样品,样品规格为50 mm×20 mm×3 mm。

图1 实验装置图Fig.1 The experiment set-up

3 损伤特性

选用能量为10.63 mJ,频率为1 Hz的1064 nm激光作用熔石英内部,且靠近样品前表面处,使用s-on-1模型,当s=33时,得到样品典型的初始损伤图如2所示。

图2 样品初始损伤形貌图Fig.2 Initial damage morphology of the sample

保持激光参量不变,继续增加激光作用脉冲数目,当s=50,s=60,s=80时,得到石英玻璃样品损伤图，如图3所示。

图3 典型的熔石英样品损伤图Fig.3 Typical fused glass sample damage chart

当激光作用熔石英样品表面时,样品无明显损伤特性(s<33),增大激光作用脉冲数,如图2所示,当s=33时,样品产生初始损伤,继续增加激光作用脉冲数目,如图3所示,在重复激光脉冲作用下,样品损伤区域由中间向外扩展,且中间区域损伤程度明显强于外延处；随着激光作用脉冲数目增加,样品损伤区域逐渐由内部向外表面扩展。图3(a)中,损伤区域集中在样品内部,且损伤中心处呈雾化状断裂区(A区),在断裂区外延,雾化状断裂形貌减小,出现明显的直线型裂纹(B区),且裂纹周边出现明显的融化现象(C区)。如图3(b)所示,加大脉冲作用数目,发现样品断裂区域具有由内向外扩展趋势,且样品外表面出现环状断裂带(D区)。当使用f=10 Hz的重复脉冲持续作用样品5 s后,发现样品外表面出现明显的损伤区域,在损伤区域中心处,出现明显与图3(a)A区中相似的雾化状断裂区(E区),在E区外延,出现大范围的直线状裂纹与融化区共存的损伤区(F区)。对比图3(a)与图3(c),发现在雾化状断裂区外延处,外表面损伤区中融化区域范围明显大于内表面损伤区,直线状裂纹明显少于内表面损伤区。

4 理论研究

纳秒激光作用石英玻璃时,玻璃内的杂质、缺陷时沉积激光能量的主要原因,当样品沉积了一定能量时,其内部杂质熔化汽化,产生等离子体,当等离子温度达到一定临界值时,会被点燃产生向外膨胀的等离子冲击波,对石英玻璃产生强烈的冲击作用[9]。

由于作用在吸收体上激光的能量呈高斯分布,材料内部不同区域能量不同,使石英玻璃存在一定的温度梯度,从而使材料内部产生热应力。为了研究样品在重复激光脉冲作用下,内部和外表面损伤形貌差异成因,本文对样品损伤时的热力学过程进行了一系列模拟。激光能量密度作为样品损伤的重要参量,其公式可以描述如下[10]:

其中,Q表示激光作用样品能量;w为光斑尺寸,此处为0.07 mm,E0为激光作用样品能量密度。在激光作用下,样品随激光作用时间,温度变化如下[11]:

(n=1,2,3…)

其中,假设室温为300 K,T表示激光作用温升,t和z分别表示激光作用时间和激光作用样品深度,此处的k,ρ,c,α,R,τ分别代表热导率,密度,比热容,吸收系数,反射率和激光脉宽。

由于激光聚焦半径远小于样品尺寸,可以近似为无限边界,则激光作用材料时热应力公式可以表示如下[12]:

其中,E,υ,α分别表示样品的杨氏模量、泊松比和线性热膨胀系数。σθ表示激光作用面径向热应力,σr表示激光作用面环向热应力,σz表示沿激光作用深度向热应力。其中石英玻璃参数如表1所示。

表1 石英玻璃参数Tab.1 Quartz glass parameters

通过模拟仿真,可以计算出使用22 mJ激光能量作用熔石英样品时的热力学变化过程，如图4和图5所示。

图4 激光作用区域热应力分布Fig.4 Thermal stress distribution of the focal region

图5 激光作用区域温度分布Fig.5 Temperature distribution of the focal region

由于石英玻璃的抗压强度约3 GPa,抗拉强度约0.5 GPa,抗冲击强度约为8 GPa,软化点在1100 ℃左右,但由于石英玻璃样品表面缺陷的存在,其实际抗压强度仅有数十兆帕,从图4可知,当使用22 mJ激光能量作用熔石英样品时,其受到的热应力仅有数百兆帕,远小于样品断裂阈值；由图5可知,激光作用区升温远低于样品软化点。因此激光作用样品过程中产生的温升和热应力不足以使样品产生断裂。

当样品内部杂质吸收激光能量汽化时,会形成高温高压等离子冲击波,对样品产生作用,其中等离子冲击波压强表达式为[13]:

P(kbar)=BI(GW/cm2)0.7×λ(μm)-0.3τ(ns)-0.15

(6)

式中,P代表压强,其中1 bar=0.1 MPa,I表示入射光强,λ为入射波长,τ为脉宽,B为一常量,玻璃中B=21。

图6为等离子冲击波压强随激光作用半径的变化。由图6可以看出,激光辐照范围在50 μm以内且激光能量大于13 mJ时,等离子冲击波可以对样品造成损伤,这表明等离子冲击波是样品损伤主要原因。

图6 等离子冲击波压强随激光作用半径分布Fig.6 The distribution of the plasma shock wave pressure with the laser action radius

当重复激光脉冲作用熔石英样品时,满足多脉冲损伤模型[14-15]。样品吸收激光能量,增加损伤前体,在后续激光能量作用下,损伤前体进一步增加,并沉积大量能量,当积累的能量大于样品损伤阈值时,样品产生损伤。其具体表达式如下[14]:

P(E)=1-(E/Eth(N))-dSG/2

(7)

其中,P为样品损伤概率;E为激光输出能量;Eth为样品损伤阈值;N为激光作用样品脉冲数;SG为激光作用样品高斯光斑面积。由式(7)可知损伤阈值与激光作用样品表面脉冲数N和激光作用能量密切相关。当激光作用频率为10时,其损伤概率曲线如图7所示。

图7 N=1和N=10时样品 损伤率数据与拟合曲线Fig.7 The sample damage rate data and the fitting curve of 1 shot and 10 shots

图7可知,实验数据与拟合曲线吻合度较好,但与单脉冲作用相比,使用重复脉冲激光作用样品时,样品损伤阈值明显减少,可能的原因是多脉冲激光作用样品时,样品每次吸收激光能量产生的损伤前体降低了样品透过率,增加了样品光学吸收。使用E=13.26 mJ,f=10 Hz激光脉冲作用样品7次,但确保样品无明显损伤形貌,探测样品激光作用区和未作用区透过光谱如图8所示。

图8 激光未作用区和激光作用7次 时样品透过率曲线Fig.8 The transmittance curve of the sample without the laser acts and the laser shot 7 times

图8可知,在激光作用7次后,样品透过率减小,一定程度上增加了样品对激光的吸收。可以通过样品透过光谱,得到样品光学带隙如图9所示。

图9 激光未作用区和激光作用7次时样品光学带隙Fig.9 The optical bandgap of laser does not function and the laser acts 7 times

由于熔石英为直接带隙[16],其带隙计算公式遵循Tauc公式[17-18]:

αhv=A(hv-Eg)1/2

(8)

其中,Eg为样品带隙;A为态密度常数,品材质有关;α为样品吸收系数;d为样品厚度;T为样品透过率。由图9可知,样品通过激光连续作用7次后,光学带隙微弱减小,表面损伤前体的增加不仅增加了样品的吸光性,而且加大了样品导电性能。但增加的幅度不明显。对图3中(a)、(b)、(c)样品进行透射光谱测试,并计算其光学带隙。

样品损伤后,其光学性质发生明显变化。由图10可知,样品损伤后透过率与光学带隙明显下降,且随着激光作用脉冲数增加,其透过率与光学带隙呈逐渐减小趋势。其主要的原因是样品损伤后,内部结合的O-Si-O键发生断裂,增加了游离态离子键,加大了样品导电性能,降低样品带隙[14],随着激光作用样品脉冲数增多,游离的离子键也逐步增多,最终导致样品a、b、c透过率和光学带隙依次减小。

在图3中,重复激光脉冲等离子冲击波对样品产生冲击压力,使样品出现如图3所示直线型裂纹[19]。

如图11所示,通过对激光作用熔石英样品内部和空气时压强随时间变化规律进行仿真,发现在激光作用样品内部时,压强变化速率较小。表明冲击波损伤熔石英内部后,内部约束空间降低了冲击波向四周扩展趋势,使冲击波能量长期聚集在一个较小的范围内,损伤断裂区持续吸收激光能量,出现如图3(a)所示的大范围雾化状断裂区(A区)；随着等离子冲击波作用半径增大,在损伤区外延处,出现融化现象,但由于冲击波范围受到约束,融化区较小。使用重复脉冲持续作用样品,样品外表面受到反冲力[20],使样品出现如图3(b)所示环状断裂带。当激光作用时间足够长时,样品由内至外发生损伤,等离子冲击波不再受内部石英玻璃样品约束,冲击波压强扩展范围和变化速率加大[21],损伤形貌如图3(c)所示,形成小范围的雾化状断裂区(E区)和大范围的融化区。

图10 a、b、c样品透射光谱图和光学带隙变化Fig.10 Spectral transmittance and andthe variation of optical band gap of quartz glass

图11 激光作用石英玻璃样品内部 和表面时压强随时间变化规律Fig.11 The Pressure change rule when laser irradiates the fused glass surface and inside

5 结 论

通过1064 ns重复脉冲持续作用熔石英样品内部,对不同作用时间和不同作用位置时,样品损伤形貌变化特性进行分析,得到结论如下:1064 ns激光作用熔石英玻璃时,其损伤主要来自于等离子冲击波作用；随着样品损伤程度的增加,样品断裂离子键增加,其透过光谱和光学带隙都逐渐下降,且在熔石英约束层内部,冲击波作用范围集中,持续时间较长,对损伤形貌进行观测,发现由中心到外延,内部会形成大范围的雾化状断裂区和小范围的融化损伤区；加大激光作用时间,在等离子冲击波作用下,激光损伤区逐渐由内部扩展到外表面,在外表面处,样品对等离子冲击波约束条件消失,等离子冲击扩展范围和压力梯度急剧增大,对损伤形貌进行观测,发现由中心到外延,外表面会形成小范围的雾化状断裂区和大范围的融化损伤区。