巢湖流域典型农田土壤重金属污染评价与地理探测分析

肖 武 隋 涛 王 鑫 朱 琦 刘 瑞 陈翔宇

(1.中国矿业大学(北京)土地复垦与生态重建研究所，北京 100083； 2.浙江大学公共管理学院，杭州 310058；3.安徽省土地开发复垦整理中心, 合肥 230093)

0 引言

土壤是人类赖以生存的物质基础，农用地土壤直接影响到动物、人体的健康。农业区土壤中重金属的含量、特征、来源、空间分布和净化处理等已成为相关领域专家学者的重要关注内容[1-7]。在测得土壤重金属含量后，首先要进行污染评价，目前的评价方法主要有单因子指数法、内梅罗综合指数法、地积累指数法、污染负荷指数法、潜在生态风险指数法等[8-10]，这些方法都综合考虑多种重金属成分，然后通过不同的加权方法得出某一指数进行评价。其中内梅罗污染指数法强调区域中污染因子的极值、突出最大值，克服了平均分担各种污染物的缺陷；潜在生态风险指数法则考虑了不同元素的毒性差别以及不同区域背景值的差别，综合反映重金属的潜在危害程度，且两种方法适用普遍、简单易行，因此广泛应用于土壤重金属污染评价[11-12]。在得到污染程度后，还要明确污染来源，污染来源主要分为自然来源和人为来源，常用的方法包括主成分分析和聚类分析[13]等多元统计方法，进一步可用正定矩阵因子分析模型、绝对主成分得分-多元线性回归模型和化学质量平衡模型等[14-15]对来源进行定量分析。但以上研究主要集中于数据间的数学关系，忽视了数据的空间属性，缺乏对污染来源的空间特征分析[16-17]。

土壤重金属污染涉及到污染源、传播(扩散)路径、污染受体等多个方面，具有多元性、空间性和复杂性的特征，综合统筹分析土壤重金属含量、污染组分、污染等级和空间分布特征以及形成机理，对揭示污染的形成机理、传播与扩散路径，并提出针对性的污染防控与治理具有重要意义。为了更加全面分析土壤重金属空间分布特征与地形、土地利用、高程等自然地理影响因子之间的相关性及其交互作用，揭示农田土壤重金属空间分布的成因与机理，本文尝试引入地理探测器进行分析[18]。

巢湖作为安徽省的重要水源地，其水体和沉积物的重金属污染来源和特征分析等方面受到广泛关注[12,19-20]。本文选择巢湖西部典型村为研究区域，通过实地测定农用地土壤的重金属含量，并用内梅罗指数法和潜在生态风险指数法进行重金属污染评价，在评价结果的基础上，利用主成分分析和聚类分析对重金属来源进行分类，并运用地理探测器，对污染来源的空间分布进行探讨，以期为农田重金属空间分布特征与来源分析，农村用地规划提供借鉴，为农田环境治理提供基础资料。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

采样点位于安徽省巢湖西部某典型村落A，距离巢湖大约12 km。现有村民组22个，总人口3 642人，共有土地2.44 km2，中部水库面积约1.04 km2，西部一条货运铁路贯通南北，南部一条主干公路横穿东西。该村以传统农林业为主，土质多样，土壤肥沃，主要生产葱、黄椒、南瓜、大芋头、辣椒、莴苣、洋菇等农产品，并拥有全县最大的苗木基地。但近年来，随着人口的增加，土地相对缺乏，人均耕地压力变大，农药、粪肥、化肥和除草剂的过量使用导致农用地土壤重金属含量急剧增加，有可能引起严重的环境问题。

1.2 样品采集及分析

采样时间为2017年5月，借助手持GNSS在村庄内均匀布设采样点，采样点总数63个，位置分布如图1所示。使用小木铲进行采集，采样深度0～20 cm，采样平均步长300 m，分样点8个，四分法混合均匀后剩余约1 kg装入聚乙烯自封袋中，低温封装带回。

图1 采样点分布图Fig.1 Distribution map of sampling point

土壤样品经干燥、除杂后，使用球磨机研磨过100目筛，每份土样称量20 g放入样品盒，使用X-RAY荧光光谱仪(型号xSPOT，德国SPECTRO公司)测定重金属含量，且每测5个样品使用国家标样(GBW07307)进行校准。

1.3 数据处理

土壤重金属值的记录、统计分析、主成分分析和聚类分析采用Excel 2010和SPSS 20.0，污染评价采用单因子指数法、内梅罗综合指数法和潜在生态风险指数法，来源分析采用主成分分析和聚类分析并结合地理探测器的方法，采样点的布设采用Google Earth Pro，采样点分布图、重金属插值图、缓冲区分析、渔网分析、数字高程模型和农用地类型图使用ArcGIS 10.3制作。

1.4 评价方法

1.4.1单因子指数法及内梅罗综合指数法

用单因子污染指数法对土壤环境质量进行评价，指数小则表明污染物累计或污染程度较轻，指数大则表明污染物累计或污染程度较重。单因子污染指数评价法公式为

Pi=Ci/Si

(1)

式中Pi——样品中污染物i单因子污染指数

Ci——样品中污染物i实测浓度

Si——污染物i的评价标准(本研究采用的评价标准是巢湖流域土壤背景值[10-12])

先将土壤样品的重金属含量按照克里格法进行插值，再计算整个研究区的Pi值，当Pi≤1时，表示样品重金属含量在土壤背景含量之内，土壤环境未受污染；Pi>1时，表示样品已超过土壤背景值，土壤环境被污染。这样不仅可以得到研究区每个点的Pi值，还可以获得每种元素各个污染等级的污染面积。

在单因子指数评价基础上，计算内梅罗综合污染指数，评价土壤重金属综合污染程度。内梅罗指数强调了污染最严重的重金属因子。计算公式为

(2)

式中PN——内梅罗综合指数

Pavg——某样点样品单因子污染指数的平均值

Pmax——某样点样品单因子污染指数的最大值

内梅罗综合污染指数分级见表1[21]。

表1 单因子及内梅罗综合污染指数分级Tab.1 Classification of single factor and Nemero integrated pollution index

1.4.2潜在生态风险指数法

潜在生态风险指数法是由HAKANSON[22]提出的定量分析污染物中特定重金属潜在生态危害的常用指标，其根据重金属危害等级的不同设置相应的的毒性系数，反映出多种重金属元素的协同效应。计算公式为

(3)

式中RI——综合潜在生态风险指数

表2 潜在生态风险评价指标分级Tab.2 Classification of potential ecological risk norm

1.4.3地理探测器

地理探测器是一种基于变量间的空间分异性探测其内在关联的空间分析模型[23]。农田重金属污染主要来自畜禽粪肥、化肥农药、生活垃圾堆积、地势迁移和污水灌溉等，土壤中的重金属很难得到净化，大部分都由植物吸收，然后在根、茎、叶及果实中富集，这不仅影响植物自身的生长发育，还会经由食物链累积于动物和人体，农田重金属污染对人类的影响尤为显著。为了分析农田重金属综合污染的主要来源，结合当地实际情况，以内梅罗综合污染指数作为表征指标。

土壤重金属的来源主要有两方面，一是来源于成土母质，不同的母质、成土过程所形成的土壤，其重金属含量差异明显。二是来源于人类活动，当前人类活动是土壤重金属的最主要来源。农田重金属污染的来源主要包括：工矿区与工厂场地的固体废弃物，工业 “三废”排放及大气和酸雨沉降，长期不合理污灌，交通污染，汽车轮胎磨损及排放的尾气，有机肥、化肥和农药的大量施用等。综合而言，农田土壤重金属含量与人类的生产生活休戚相关，通过分析A村自然地理条件发现，该村土地利用主要以村庄与农用地、水域为主，研究区西部有铁路通过，区域内主要的人类活动包括村庄的生产生活垃圾、铁路与公路的运营车辆排放，农业生产扰动等。因此，选择村庄DEM、铁路缓冲因子、村庄缓冲因子、公路缓冲因子、水库缓冲因子和土地利用类型作为变量因子，使用其中的因子探测器和交互作用探测器，考察重金属污染与各种因素间的空间一致性，因子探测器的计算公式[24]为

(4)

式中PD,H——D因子对内梅罗综合污染指标空间分布H的解释力，值越大表示D因子对重金属污染空间分布的影响越显著

n——研究区的总单元数

nD,i——D因子中i分区的单元数

σ——研究区污染指标的总标准差

σD,i——D因子中i分区的标准差

交互作用探测器则用来评价两个因子叠加形成的新图层对污染指标的解释力，值越大说明两个因子的交互作用越明显，分为5种情况[23]：非线性减弱：PD,H(x∩y)Max(PD,H(x),PD,H(y))；非线性增强：PD,H(x∩y)>PD,H(x)+PD,H(y)。根据因子探测器和交互作用探测器的结果，可得出影响重金属污染分布的主导因素。

2 结果与评价

2.1 土壤重金属含量

A村表层重金属元素含量测定结果见表3。从样品土壤重金属元素含量的平均值和其对应的巢湖流域土壤背景值相比可以发现，Hg、Cd元素的平均含量均明显高于其对应的背景值，比值分别为23.00和15.25；Cu、Zn、Pb、Cr、Ni元素的平均含量与背景值的比值介于0.14～1.07之间，与成土母质基本相同；As元素含量略高，比值为1.44。Hg、Cr、Pb的变异系数均小于0.25，说明这3种元素在研究区的含量变化极小；Cu、Zn、Ni的变异系数在0.25～0.4之间，呈现较均匀分布；Cd和As的变异系数分别为0.44和0.41，略大于其他元素，说明空间分布差异较大，其污染分布可能与人类活动有关[25]。从空间分布图(图2)也可以看出，Cd和As的空间分布不均，Cd元素在西北部浓度最高，东部和南部也可能存在污染源；As元素在南部浓度较高，同时中部也可能存在污染源；Hg污染源则主要来自西南部。

表3 土壤重金属含量测定结果Tab.3 Determination result of heavy metals in soil

2.2 单因子评价及内梅罗综合污染评价结果

从单因子污染指数分布情况(图3)可以看出，Hg(Pi>17.2)、Cd(Pi>10.3)在整个研究区都处于严重污染水平，其中Hg污染最严重区域集中于西南部，Cd污染最严重区域集中于西北部；Cu、Zn、Pb、As、Ni的单因子指数均介于0～2.0之间，仅在局部区域受到轻微污染，其中Cu、Ni的轻污染区位于北部，Pb、Zn的轻污染区位于东部，As的轻污染区则主要位于南部；Cr的含量相对较低，未形成污染。

因此，研究区主要受Hg、Cd污染，从内梅罗综合污染指数的分布情况也可看出，污染最严重区域集中在西部，同时东部也存在集中污染区，这些区域可能存在污染源，应引起有关部门重视。并且由于Hg、Cd的重污染影响，整个研究区的内梅罗污染指数介于12.63～15.63之间，均处于重污染级别。

2.3 潜在生态风险评价

图2 重金属含量空间分布Fig.2 Spatial distribution maps of heavy metal content

图3 污染指数分布Fig.3 Distribution maps of pollution index

2.4 主成分及聚类分析

对8种重金属元素含量进行主成分分析和聚类分析，以便进一步对重金属来源进行分类。主成分分析结果(表5和表6)表明，大于1的特征值有3个，分别为3.106、1.845和1.385，累计贡献率达79.188%，可提取3个主成分，成分f1中Pb、Cu、Zn、Ni的载荷较高，其方差贡献率为38.82%，研究表明Zn、Ni主要为自然来源[2]，因此成分f1中的重金属主要来自成土母质。Hg、Cr在成分f2中的载荷较高，贡献率为23.06%；Cd、As在成分f3中载荷较高，贡献率为17.307%，说明f2和f3为人为污染来源，但具体污染物有所差别。借助主成分得分对8种重金属来源进行聚类分析(图4)，主要可分为3类：①Pb、Cu、Zn、Ni。②Hg、Cr。③Cd、As。其中Pb可以进一步细分为一类，同时又与Cu、Zn、Ni关系密切，说明Pb存在多种来源。综上，主成分分析和聚类分析在重金属来源的分类结果方面具有一致性。

2.5 地理探测器分析

环境因子包括高程、距铁路距离、距村庄距离、距公路距离、距水库距离和农用地类型，数据来自安徽省土地勘测规划院地形图，辅以2016年4月的GF-2卫星遥感数据和前期实地调查数据。高程数据和农用地类型从地形图提取，距铁路、村庄、公路和水库距离使用ArcGIS 10.3中的缓冲区分析完成，然后将所有数据投影到Xian_1980_3_Degree_GK_Zone_39坐标系，并处理成50 m×50 m的渔网数据(图5)，以便地理探测器的分析。

2.5.1因子探测器

因子探测器揭示了各个环境因子对内梅罗污染指数空间分布的解释力，各环境因子按PD,H由大到小为：农用地类型(0.405)、距铁路距离(0.362)、距水库距离(0.057)、高程(0.036)、距公路距离(0.017)、距村庄距离(0.010)，说明农用地类型和距铁路距离对重金属污染分布的影响是比较显著的，污染最严重的西部区域对应的耕地、畜禽饲养地和铁路是Hg、Cd污染的重要来源。调查发现，耕地周边散落许多丢弃的除草剂、农药瓶和化肥袋，水田中普遍存在油状污染现象，从而引起Cd浓度的上升；畜禽粪的堆积也会造成Cd污染[2]；铁路为货运铁路，主要运输煤炭和金属矿物，遭遇雨雪天气可能会造成Cd的溶出[26]，同时铁路的高程低于周围环境5～6 m，燃煤列车产生的大量废气会沉降到周围环境中，从而造成Hg污染[27]。

表4 土壤重金属潜在生态风险系数与风险指数(RI)Tab.4 Potential ecological risk factor and risk index (RI) of heavy metals in soil

表5 特征值及累计贡献率Tab.5 Characteristic values and accumulative contributions

表6 旋转前后因子载荷矩阵Tab.6 Factor load matrix before and after rotation

图5 综合污染指数及环境因子分布图Fig.5 Distribution maps of Nemero integrated pollution index and environmental factors

图4 土壤重金属聚类分析结果Fig.4 Cluster analysis result of heavy metals in soil

2.5.2交互作用探测器

交互作用探测器可用来检验环境因子是独立作用还是相互作用，若是相互作用，是相互增强还是相互减弱[28]。表7显示了两种环境因子叠加后的PD,H，值越大表明交互作用越强。模型结果表明，除距铁路距离和农用地类型是双因子增强外，其他均为非线性增强，表明各环境因子的交互作用大于单独作用，虽农用地类型和距铁路距离对重金属污染分布起主导作用(交互解释力达0.676)，但高程、村庄、水库和公路的分布也会增强农用地类型和距铁路距离对污染分布的影响程度[29]，其中高程和距水库距离对各环境因子的解释力都有显著的增强作用，说明污染来源可能与灌溉污水存在一定关联。

表7 环境因子对污染分布的交互作用Tab.7 Interaction of environmental factors on pollution distribution

3 结论

(1)研究区农用地土壤重金属污染以Hg、Cd污染为主，平均含量超过背景值23.00、15.25倍，其余6种重金属含量小于或接近背景值(比值小于等于1.44)，潜在生态风险程度由大到小为：Hg、Cd、As、Pb、Ni、Cu、Zn、Cr，Hg、Cd为极强潜在生态风险程度，其余重金属为微弱的潜在生态风险程度，Hg、Cd污染是导致整个研究区处于极强潜在生态风险的主要原因。

(2)Pb、Cu、Zn、Ni主要来源于成土母质，Hg、Cr和Cd、As两类污染均来源于人为因素，但具体污染源存在差别，Pb有多重来源。

(3)Cd最严重污染区(Pi>30)位于西北部，Hg最严重污染区(Pi>30)位于西南部，导致研究区西部成为最严重的综合污染区(PN>14.77)。经地理探测器分析可知，农用地类型和距铁路距离对污染分布的解释力最强，PD,H分别为0.405和0.362，交互作用解释力可达0.676，说明Hg、Cd污染可能来自耕地、畜禽饲养地和铁路，同时高程、水库对各环境因子有显著的增强作用，说明污水灌溉会对重金属污染空间分布产生一定的影响。

(4)Cu、Zn、Pb、As、Ni由于重金属之间的协同作用，在局部区域土壤开始产生污染，应注意防范。