吉兰泰盐湖盆地地下水Cr6+、As、Hg健康风险评价

高瑞忠,秦子元,张 生,2,贾德彬,2,杜丹丹,2,张阿龙,王喜喜 (.内蒙古农业大学水利与土木建筑工程学院,内蒙古 呼和浩特 0008；2.内蒙古水资源保护与利用重点实验室,内蒙古 呼和浩特 0000；.美国欧道明大学,弗吉尼亚 诺福克 2529)

随着社会经济的快速发展,重金属污染已引起了人们的广泛关注,其污染与危害已成为人类面临的重要环境问题之一[1].重金属是一种不能被降解的有毒物质,因其生物毒性、生物富集性和持久性,使得其污染问题难以解决[2].重金属污染地层,进入含水层系统中,使地下水水体功能受到制约,影响社会生产效率和国民生活质量,直接或间接对人们的健康产生严重威胁.因此,研究重金属在环境中(包括土壤、地表水和地下水等)的含量和分布,以及对人类健康的影响就显得十分必要[3].国内外众多学者采用不同的研究方法针对地下水重金属的来源、空间分布特征及污染评价开展了大量的分析研究工作[4-12],在国内,黄冠星等[4]分析了珠江三角洲污灌区地下水重金属含量特征,研究了重金属间的相关特性;乔冈等[5]揭示了陕、豫接壤地带的某金矿区地下水样的重金属元素及氰化物的含量特征,运用单项、综合污染指数评价方对地下水环境质量做了评价;张妍等[6]在黄河下游引黄灌区定量分析了 11种重金属元素的含量以及空间分布特征,并对地下水中重金属做了健康风险评价;林曼丽等[7]等研究了皖北矿区不同含水层中的重金属元素的含量特征并作出健康风险评价;杨彦等[8]采用US EPA推荐的健康风险评价模型对常州市城区、城郊不同暴露途径下地下水污染进行了评价;国外Muhammad等[9]针对巴基斯坦北部科伊斯坦地区的饮用水进行了重金属健康风险评价及源分析的研究;Bhowmick等[10]对印度西孟加拉地区地下水中As的健康风险与可能的治理评价方法进行了总结;Rajasekhar等[11]进行了印度城市地下水石油污染的健康风险评价研究;Mishra等[12]采用不同线性系统进行了重金属泄露污染地下水的健康风险评价的长期对比分析研究.

综上可知,国内对地下水重金属的研究多集中在工业发达区,对于西北干旱半干旱地区的研究较少,并且地下水为西北干旱区生活生产的主要供水水源,地下水的水质安全对于社会稳定和经济发展至关重要.因此,本文选取西北干旱区吉兰泰盐湖盆地作为典型研究对象,旨在揭示吉兰泰盐湖盆地地下水中重金属的空间分布特征,分析盐湖盆地重金属的污染及健康风险状况,探讨盐湖盆地重金属的来源,以期为吉兰泰盐湖盆地地下水资源合理开发利用、地下水污染控制,以及保障居民生活饮水安全和身体健康、区域社会稳定和经济发展提供参考依据.

1 材料与方法

1.1 研究区概况

吉兰泰盐湖盆地 (38°50′N～40°40′N,104°55′E～106°40′E),位于内蒙古阿拉善盟东部,东南临贺兰山北麓,东北侧与乌兰布和沙漠相接,西南以腾格里沙漠的东北缘的低山台地为界,西北侧到达巴音乌拉山,流域面积为 20025km2,地面高程为1013～3159m(图1).

吉兰泰盐湖盆地为 NE～SW 走向的第四纪更新统湖积物堆积的椭圆形盆地,地貌包括基岩山地、山前倾斜平原、台地、沙地和盆地等[13].盐湖盆地属于典型的温带大陆性气候,夏季炎热,冬季寒冷,干旱少雨.多年平均气温 8.6℃,最高气温达41.5℃,多年平均降水量109.5mm,多年平均蒸发量为2960.7mm,最大月降水量一般出现在7或8月份.

吉兰泰盐湖盆地主要行政区划为吉兰泰镇,该区以吉兰泰盐湖盐业及副产品工业为主,包括少量农业、畜牧业和商业等共存的多元化经济结构.吉兰泰盐湖是我国重要的盐业生产基地,在全国盐业生产工业中具有举足轻重的地位,吉兰泰盐化集团是我国目前机械化程度最高、产量最大的湖盐生产企业,是世界规模最大的钠生产企业.

图1 吉兰泰盐湖盆地地下水采样点分布Fig.1 Distribution of sampling points in Jilantai Salt Lake Basin

1.2 数据来源与处理

1.2.1 采样点设置 为研究吉兰泰盐湖盆地地下水主要重金属成分的空间分布和化学特征,采样点布设结合盐湖盆地流域的地貌特征,考虑盐湖盆地地下水的汇流方向,以吉兰泰盐湖为中心向四周发散状均匀布设,共71个采样点(图1),采样井为开采浅层地下水的饮用水井或灌溉用井.

1.2.2 样品分析与测定 样品采集与处理遵循地下水环境监测技术规范[14],采样瓶为细口塑料瓶,用1:1硝酸溶液浸泡48h后,分别用1:1盐酸溶液和二次蒸馏水洗涤数次,沥干备用.每组水样包括一个原水样(2.5L)和一个加 HNO3(1:1)酸化的水样(1L的塑料瓶),样品均送于内蒙古自治区水资源保护与利用重点实验室测定.Hg 和 As 通过北京普析通用 PF6-2型双道全自动原子荧光光度计测定,检出限分别为 Hg＜0.001µg/L、As＜0.01µg/L,精密度＜1.0%,测试线性范围＞103;Cr6+通过TU-1810PC紫外可见分光光度法测定,检出限为 0.004mg/L.为保证分析的准确性,重金属含量测定全程做空白样,每个样品均采用 3组平行实验,取均值作为样品测定最终值.

1.2.3 数据处理 数据的数理统计分析采用EXCEL2010和数据处理系统DPS15.1软件完成,重金属成分的空间分布特征图利用 ArcGIS10.1制作.

1.3 研究方法

1.3.1 单因子指数法 单因子评价法是将每个水质指标与对应评价标准进行比较,确定水质类别,选择水质单项指标中最差的类别来确定水体的水质类别[15],计算公式为:

式中:Pi为第i类重金属的单因子污染指数;Ci为第 i类重金属测定值,mg/L;Si为第 i类重金属水质标准,mg/L.当 Pi≤1时,表示该种重金属对水质无影响;当 Pi＞1时,表示该种重金属对水体质量有一定影响,数值大小反映污染影响程度.

1.3.2 内梅罗指数法 内梅罗指数法是考虑极值的计权型多因子环境质量评价方法,是计算综合污染最常用的方法之一[16],它既可以反映各重金属对地下水环境的综合作用,还可突出高浓度重金属对地下水质量的影响,具有更好的适用性和优越性[17],计算公式为:

式中:PN为测点i的综合污染指数,依据PN可将地下水重金属污染划分为清洁(PN≤0.7)、尚清洁(0.7＜PN≤1.0)、轻度污染(1.0＜PN≤2.0)、中度污染(2.0＜PN≤3.0)和重污染(PN＞3.0)5 个等级;Pimax为测点i重金属单项污染指数的最大值;为单因子指数的加权平均值,wi为重金属的污染权重, Swaine依据重金属对环境的影响程度进行了区分,其中wCr的权重为2, wHg的权重为3,wAs的权重为3[18].

1.3.3 健康风险评价 环境健康风险评价是将污染物对人体健康的危害程度定量化,从而实现对环境的安全性进行判断与评估的一种方法,其评价对象包括化学致癌物和非化学致癌物两部分.环境健康风险评价模型有很多,其中 US EPA模型可以实现考虑大气、水、土壤、食物链等4种介质携带重金属通过食入、吸入和皮肤接触等多种暴露途径进入人体而产生健康风险的评价,其机理清晰,计算过程简便,定量评价,得到了我国学者的广泛认可和应用,因此,本文采用 US EPA推荐的经饮用水途径进入人体的健康风险评价模型对地下水中的重金属风险进行评估,计算公式为[19-20]:

式中: R总为污染物经饮用水途径的总平均健康风险,a-1;Rci为第i种致癌重金属经饮用水途径的平均致癌风险,a-1;Rni为第i种非致癌重金属经饮用水途径的平均健康风险,a-1;qi为第i种致癌重金属的饮用水途径致癌强度系数,mg/(kg·d); RfDi为第i种非致癌重金属通过饮用水途径摄入的参考剂量,mg/(kg·d);Di和Dig分别为第i种致癌和非致癌重金属通过饮用水途径的单位体重日均暴露剂量,mg/(kg·d);2.2为成人每日平均饮水量,L;Ci为地下水中各金属的实测浓度,mg/L;W为人均体重,kg;L为人均寿命,a.

通过计算致癌物和非致癌物经饮用水途径的总平均健康风险值,并对比健康风险参考标准(表1),进而判断地下水的健康风险程度.

表1 健康风险参考标准[21](a-1)Table 1 Reference criteria of health risk (a-1)

1.3.4 数理统计分析法 利用地下水重金属之间、以及与地下水中其它主要离子成分的统计相关性来判断它们是否具有同样的来源[22-24].当重金属成分与某离子成分相关系数 r＜|r0|min时,可接受重金属成分与该离子成分为独立的这一假设,排除该离子成分与重金属成分具有同源性;而当 r＞|r0|min时,表明重金属成分与该离子成分为相关序列的假设,它们具有相同或相似的来源,其中:

式中:|r0|min为重金属成分与某离子成分之间显著相关系数的最低值;P为显著性水平;tP为分布双侧检验的临界值;n为数据个数.

2 结果与分析

2.1 地下水重金属含量统计特征

表2 吉兰泰湖盆地重金属含量统计值Table 2 Statistical parameters of heavy metal content in Jilantai Salt Lake Basin

由表2可知,吉兰泰盐湖盆地地下水中Cr6+、As、Hg的浓度范围跨度较大,最大值分别为最小值的 27、619和 394倍,平均浓度顺序为Cr6+＞As＞Hg.变异系数表征数据的离散程度,当其小于 10%为弱变异性,在 10%～100%为中等变异性,大于 100%为强变异性[25],Cr6+、As两种重金属的变异系数超过 100%,具有强变异性,说明各采样点Cr、As两种重金属含量存在较大变化,并且As的变异系数为Cr6+的2倍,表明As的含量变化尤为明显,不排除是受人类活动的影响所致, Hg具有中等变异性,但变异系数也接近100%,各点含量差异较Cr6+、As小.Cr6+、As的最大值大于地下水质量Ⅲ类标准值,而最小值小于标准值,表明盐湖盆地存在局部超标点或超标区域,Hg的最大值小于标准值,表明盐湖盆地整个区域无超标现象.

2.2 地下水重金属含量空间分布特征

利用ArcGIS10.1以地统计学克里格插值绘制吉兰泰盐湖盆地地下水重金属 Cr6+、As、Hg的空间分布图(图2).

吉兰泰盐湖盆地地下水中普遍含有 Cr6+,在盐湖上游图格力高勒沟谷及盐湖东北部Cr6+含量较高,其他局部区域呈现斑状高值区.对西南部上游图格力高勒沟谷岩土的表层、-50cm和-100cm深度共采样120个,化验分析显现其中均含有Cr6+,岩土中这些Cr6+经大气降水淋滤作用和地下水溶滤作用随地下水向下游运动扩散,并且下游地下水埋深为2～3m,流域夏季最高温度达到 40℃以上,因此蒸发作用强烈,致使地下水中 Cr6+浓度不断升高甚至超标;该区域内无工矿企业存在,排除人类活动为 Cr6+的主要成因.

As在盐湖盆地西南区域的台地含量较高,类似于区域Cr6+的成因,台地岩土存在含As的化学物质,由大气降水淋滤作用、地下水溶滤作用或离子交换作用进入含水层中,导致整个台地较大范围地下水出现As高值区;盐湖东北部出现As含量点状高值区,鉴于该区域没有与 As直接相关的工矿企业,可能存在与 As间接相关的工矿企业,通过工业废水、废渣、废气的间接排放砷化物,经过大气沉降、淋滤作用进入地下水,致使地下水中的As出现点状污染.

图2 研究区地下水重金属空间分布Fig.2 Spatial distribution of heavy metal from the groundwater

Hg高值区域主要以带状出现在盐湖盆地西北部的巴音乌拉山,主要原因为巴音乌拉山的岩土含有 Hg,经长期的物理化学风化侵蚀,大气降水淋滤及入渗进入地下水中,致使巴音乌拉山Hg含量出现带状分布;在盐湖周边及东北部也出现带状 Hg含量的高值区,原因为上游巴音乌拉山地下水在向下游径流运动过程中携 Hg,加之下游地下水埋深浅,蒸发强烈,致使下游地下水中的 Hg含量也呈现带状分布,并浓度不断升高;在贺兰山山前冲洪积平原区出现点状高值区,推测原因为人类活动造成,如生活废弃物长期堆放或垃圾焚烧等,降水淋滤作用而进入地下水,随地下水运动而迁移.

总体上,盐湖盆地地下水中 3种重金属元素的含量既呈现出明显的带状或块状区域高值分布特征,也出现了点状高值分布特征,表明盐湖盆地地下水重金属元素的分布与变化既受到岩土矿物、水利特征等天然因素影响,又受到人类活动,如工业、农业、城市、突发环境事故等的多重因素影响,使得盐湖盆地的地下水重金属空间分布变得较为复杂.

2.3 地下水环境质量评价

2.3.1 单因子指数评价 基于地下水质量Ⅲ类标准进行吉兰泰盐湖盆地地下水重金属的单因子污染评价及统计分析(表3),盐湖盆地地下水采样点的 Cr6+、As出现含量超标,超标率分别为8.45%、2.82%,污染指数最大值分别为标准值的2.18倍和1.31倍,而Hg未发现超标,含量均低于地下水质量Ⅲ类标准.盐湖盆地地下水中 3种重金属污染程度均值的排序为Cr6+＞Hg＞As,监测的Cr6+、As、Hg三种元素的单项污染指数均值都小于 1,表明盐湖盆地整体未出现污染状况,其中Cr6+、Hg单项污染指数的均值分别是As的3.9倍和1.8倍.

表3 研究区重金属单因子污染指数评价结果统计Table 3 Statistical parameters of heavy metal evaluation from the single-factor pollution index

从 Cr6+的单因子污染指数空间分布(图 3A)可知,Cr6+的单因子指数主要超标区域在吉兰泰盐湖西南侧、沿图格力高勒沟谷呈条块状分布,在盐湖附近的盆地中心Cr6+含量较高.对比Cr6+,As的超标点分布相对分散,仅2个采样井地下水超标,分别分布盐湖盆地的西南部和东北部,而且Hg未发现超标,因此,这里未进行As和Hg的单因子指数空间分布的分析.

2.3.2 内梅罗指数评价 吉兰泰盐湖盆地内梅罗指数评价结果(表 4)表明,盐湖盆地地下水采样井 87.3%处于安全清洁的状态,有 7%达到了警戒线的范围,存在污染趋势,属于尚清洁的状态,仅有 5.6%的样点发生了轻度污染,平均综合污染指数为 1.321,最大值为 1.602,不存在中度和重度污染.

表4 地下水综合污染指数等级统计Table 4 Statistical parameters of heavy metal evaluation from Nemerow index

由吉兰泰盐湖盆地内梅罗指数空间分布(图 3B)可以看出,盐湖所处区域内梅罗指数小于 0.7,为清洁状态,在盐湖西南的图格力高勒沟谷出现轻度污染区域,其他区域地下水水质良好,属于清洁状态.图格力高勒沟谷达到污染警戒线和轻度污染,主要原因为该区域岩土中的元素成分会经过降水淋滤作用进入地下水,上游地下水径流过程中的溶滤作用也会使岩土中的元素成分进入地下水并随地下水向下游运移,而下游沟谷区域地下水埋深浅,蒸发剧烈,使得多种重金属富集.

对比 Cr6+的单因子污染指数空间分布可知,内梅罗指数具有相似的空间分布,表明 Cr6+污染程度高,对地下水环境质量的影响大,因此,应特别关注 Cr6+的变化情况,这对于盐湖盆地地下水污染控制、保障当地居民生活饮水安全和身体健康有着十分重要的作用.

总之,对比地下水质量Ⅲ类标准,盐湖盆地地下水Cr6+、As出现超标,Hg未发现超标,超标区域主要在吉兰泰盐湖西南侧;盐湖盆地地下水总体处于安全清洁的状态,仅在盐湖西南的图格力高勒沟谷出现轻度污染区域.

图3 研究区重金属评价空间分布Fig.3 Spatial distribution of evaluated results for the heavy metal

2.4 地下水重金属健康风险评价

健康风险评价模型中重金属的致癌强度系数和饮水暴露的参考剂量参照 US EPA标准,Cr6+、As致癌强度系数分别为 41mg/(kg·d)、15mg/(kg·d),Hg的非致癌物质的暴露参考剂量为0.0003mg/(kg·d)[26],评价对象为特定人群,根据中国卫生统计资料,内蒙古自治区人均预期寿命为 73.8a,成人人均体重为 65.0kg,计算得到吉兰泰盐湖盆地地下水重金属通过饮用水途径所引起的平均个人年健康风险(表5).

表5 经饮用水途径的化学致癌物质和非化学致癌物质的健康风险(a-1)Table 5 Health risk values for chemical carcinogens and non-chemical carcinogens by the way of drinking water (a-1)

通过饮用水途径的化学致癌物的健康风险值远高于非化学致癌物的健康风险值(表5).化学致癌物 Cr6+在地下水水样中所致健康危害风险值的数量级在 10-6～10-4,表明盐湖盆地局部点或局部区域超过了US EPA最大可接受风险水平,同时Cr6+健康危害风险值高于瑞典环保局、荷兰建设环保局、英国皇家协会、IAEA最大可接受风险,局部点或局部区域超过了 ICRP最大可接受风险,而整个盐湖盆地 Cr6+的平均健康危害风险值低于US EPA和ICRP最大可接受风险,高于其他标准值;As在地下水水样中所致健康危害风险值的数量级在10-8～10-5,低于US EPA和ICRP最大可接受风险,存在局部点或局部区域超过剩余其他标准值的最大可接受风险水平;总的致癌风险与 Cr6+类似,盐湖盆地局部点或局部区域超过了US EPA和ICRP最大可接受风险水平,同时整个区域高于瑞典环保局、荷兰建设环保局、英国皇家协会、IAEA最大可接受风险,而整个盐湖盆地平均化学致癌风险值低于US EPA和ICRP最大可接受风险,高于剩余其他标准值;Cr6+平均健康危害风险为总致癌风险贡献率的 89%,远远高出As的健康危害风险贡献率(图 4),因此,Cr6+应为优先控制污染物,作为首要的环境健康风险控制指标.

图4 盐湖盆地化学致癌物质贡献率Fig.4 Contribution rate of chemical carcinogens

Hg在地下水中通过饮水途径引起的健康危害风险值较小,数量级为 10-12～10-9a-1,即每年每千万人口中,因饮用水中的 Hg受到的健康危害或死亡的人数最多为 1人,健康危害风险值低于所有健康风险参考标准的最大可接受风险.所以,非化学致癌物 Hg的健康危害风险度极低,可以忽略其对盐湖盆地地下水的影响.

通过化学致癌物及总健康风险值空间分布(图5)可知,在吉兰泰盐湖西南侧、沿图格力高勒沟谷存在块带状分布区的致癌风险高于US EPA最大可接受风险水平,包括吉兰泰盐湖在内的局部区域超过 ICRP最大可接受风险水平,而低于US EPA最大可接受风险水平;尽管整个盐湖盆地As的致健康危害风险低于US EPA和ICRP最大可接受风险,但相对来说,在盐湖盆地西南区域的台地健康危害风险较高;对于盐湖盆地总健康风险,类似于Cr6+健康风险分布,在吉兰泰盐湖西南侧存在块带状分布区的健康风险高于 US EPA最大可接受风险水平,沿图格力高勒沟谷至西南台地区域超过 ICRP最大可接受风险水平,剩余其他区域健康风险较低.

图5 化学致癌物及总健康风险值空间分布Fig.5 Spatial distribution of chemical carcinogen and total health risk value

2.5 地下水离子成分同源性特征

相关分析是推测水体或土壤离子来源的重要依据,通过离子间的相关性可以判定水体或土壤中离子污染来源、途径等重要信息,如果离子间存在显著或极显著的相关性,表明这些元素可能存在复合污染或同源关系[27].

重金属Cr6+、As、Hg与主要化学成分或指标进行统计相关分析(表6),Cr6+与Cr、K+呈极显著的正相关关系,而与其他化学组分或指标的相关性不显著,Cr6+部分超标的原因包括吉兰泰盐湖盆地的高锰酸盐指数偏高,存在促使 Cr3+容易氧化成为 Cr6+;Hg与 SO42-呈极显著的正相关关系,与 NO3-呈显著的正相关关系,而与其他化学组分或指标的相关性不明显,表明 Hg的存在受制于酸碱条件;As与KMO4呈极显著的正相关关系,与 Cr呈显著的正相关关系,且与大多数的元素呈不明显的负相关关系,As与 Cr存在一定的同源关系.

2.6 讨论

完整的US EPA健康风险评价模型是4种介质(如大气、水、土壤、食物链等)携带重金属通过食入、吸入和皮肤接触3种暴露途径进入人体产生健康风险的评价[28-29],而本文只单独讨论了Cr6+、Hg、As三种重金属通过饮用水的途径对人体产生的健康风险,因此总的健康危害风险数值要小于实际的健康危害风险.由于地下水健康危害风险计算仅区分了致癌物和致癌物两个部分,而致癌污染物同样可能具有非致癌物的一些效应,因此评价得出非致癌物的健康危害风险很有可能被低估[30],但一些研究结果表明,水中的重金属含量很低,但通过饮用水途径计算出的健康危害风险值会偏高[31-35].由于各种重金属对人体健康的危害不是独立产生作用,而目前没有统一方法进行重金属导致的混合风险的健康风险评估,这将是今后进一步研究的重点.

3 结论

3.1 吉兰泰盐湖盆地地下水中普遍含有 Cr6+、As、Hg.盐湖盆地地下水中 Cr6+、As、Hg含量既呈现出明显的带状或块状高值分布区域,又出现点状高值分布特征,表明其分布与变化既受到岩土矿物、水动力特征等天然因素影响,又受到人类活动影响.

3.2 吉兰泰盐湖盆地地下水采样点的Cr6+、As含量出现超标,而 Hg未发现超标;地下水总体处于安全清洁的状态,局部发生轻度污染,不存在中度和重度污染.

3.3 对于吉兰泰盐湖盆地,通过饮用水途径的化学致癌物的健康风险值远高于非化学致癌物的健康风险值.盐湖盆地平均化学致癌风险值低于US EPA最大可接受风险水平,存在局部点或局部区域超过US EPA最大可接受风险水平.

3.4 Cr6+部分超标的原因包括吉兰泰盐湖盆地的高锰酸盐指数偏高,存在促使 Cr3+氧化成为Cr6+;Hg的存在受制于酸碱条件;As与Cr存在一定的同源关系.

3.5 吉兰泰盐湖盆地超标区域主要位于吉兰泰盐湖西南侧的图格力高勒沟谷区域,该区域内现状居民生活用水存在一定的潜在健康风险,因此建议地下水开发利用过程中应针对以 Cr6+为主的重金属进行净化预处理,以降低该区域内的通过饮用水途经而产生的健康风险.

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