填料定子对分层填料错流超重力装置强化气膜控制传质过程的研究

梁鹏飞，袁志国,2*，高亚洁，刘有智

（1.中北大学 超重力化工过程山西省重点实验室，山西 太原 030051；2.江苏泽宇环境工程有限公司，江苏 靖江 214500）

旋转填料床(RPB)是通过填料的高速旋转来模拟超重力场的装置[1,2]。在旋转填料床中，旋转产生的巨大离心力使液体受到数百倍至千倍的重力作用，产生巨大的剪切力作用，液体被填料撕裂成极其微小尺寸，气液接触面迅速更新，从而显著地增大气液接触面积，极大的强化气液间的传质过程，目前已经成功应用于精馏[3]、吸收[4]和反应[5]等诸多领域。

对RPB传质性能的研究结果表明[6-11]，RPB能够有效地强化液膜控制的传质过程，但是由于气体通过RPB填料层时，易于随填料一同旋转，与填料的相对速度降低，导致气相传质阻力大，因而RPB对不能显著的强化气相传质过程，其气相体积传质系数与塔填料装置相近[8,12,13]。研究者基于强化气相剪切的思路，对逆流RPB进行了改进，典型的有分裂填料旋转床[14]和气流对向剪切旋转填料床[15-17]，二者均能够强化气液间的传质，但气相压降大，气液处理量小，能耗高，且需要两个电机，设备体积大、结构复杂，增加了加工制造和安装调试的难度。

为了强化气相传质，改善现有RPB中的气相分布，中北大学创新性地提出了一种新型超重力装置，以加强RPB中的气相传质—分层填料错流超重力装置[18]。与传统的超重力装置不同，分层填料错流超重力装置有3层填料，即2个填料转子和1个填料定子，而不是简单地将单层填料叠加为双层填料，这是因为只安装两个填料转子时，气体进入分层填料错流超重力装置，受到底层填料的高速剪切，然后螺旋上升，使气体带有周向旋转的趋势，使得气体进入上层填料时与填料间的相对滑移速度减小，无法对气体进行有效地扰动，分散效果降低，气膜阻力增大，因此只安装两个填料定子时无法有效的强化气膜控制传质过程；而加装一个填料定子，使得上层填料出来的气体受到定子中填料的阻滞，气体受到强烈的扰动，使其沿周向旋转的趋势被减弱或消除，气体得到再分布，进入上层填料转子后，再次受到上层填料的高速剪切，使气流扰动增强，分散效果提高，气膜阻力降低，气体与填料间的相对滑移速度显著增大，强烈的扰动气流，增大气体与填料和液相间的相对滑移速度，降低气膜阻力，从而强化气相传质过程。本文采用化学吸收体系CO2-NaOH测定有效传质比表面积ae，气膜控制体系—NaOH溶液吸收气体中的SO2测定不同超重力因子β、空床气速u、喷淋密度q等条件下的气相体积传质系数kyae，进一步算出气相传质系数ky。对比了有填料定子和无填料定子的情况下，超重力因子 β、空床气速 u、喷淋密度 q 对 ae、kyae、ky的影响规律，从而验证填料定子能够降低气相传质阻力，强化气膜控制传质过程，从而优化设备结构。

1 实验

1.1 材料和试剂

CO2气体（晋太气体有限公司），NaOH（片状工业纯，内蒙古君正化工有限责任），浓盐酸（洛阳市化学试剂厂），酚酞 （天津市光复科技发展有限公司），甲基红（天津市北辰方正试剂厂），溴甲酚绿（天津市天隆精细化工分公司），SO2气体 （纯度≥99.9%，北京氧利来化工气体有限公司）。

1.2 实验设备与分析仪器

图1 分层填料错流超重力装置结构示意Fig.1 Sketch of Layered Packing Cross-flow High Gravity Device

实验主体设备是分层填料错流超重力装置，由中北大学超重力化工工程技术研究中心自主研制，其结构如图1所示。该设备主要是将传统旋转填料床的单个填料转子分为2个填料转子2和4，且中间增加1个填料定子3。气体进入分层填料错流超重力装置，受到底层转子4中填料的高速剪切，然后螺旋上升，在通过填料定子3时，气体受到其中填料的阻挡，减弱气体沿周向旋转的趋势，气体得到再分布，进入上层填料转子后，再次受到上层转子2中填料的高速剪切，使气流扰动增强，分散效果提高，气膜阻力降低，气体与填料间的相对滑移速度显著增大，气相传质过程得到强化。其中上层转子底部设有集液槽7，可使液体沿壁面流下，防止液体进入填料定子，影响气流的分布和增大气相阻力。

分层填料错流超重力装置直径为219mm，高度为620mm。在装置中安装具有通量大、空隙率大、阻力小等特点的塑料花环填料，特性参数见表1。

表1 填料的特性参数Table 1 Details of the packing

1.3 实验流程

如图2所示，钢瓶1的CO2经减压后，由转子流量计2计量，与来自风机3的空气混为待吸收气体，混合气经涡街流量计4计量后进入分层填料错流超重力装置9，在气体压力的作用下沿轴向穿过三层填料后，由气体出口排出；来自液体储罐7的NaOH吸收液（浓度为1mol/L）经离心泵6增压后分成两路，分别由分层填料错流超重力装置的两个进液管（图1中10、13）进入两个转子，通过电磁流量计8和阀门控制液体流量，通过液体分布器均匀喷洒在填料层内缘，在巨大离心力作用下，液体由内径向外径穿过填料，与气体错流接触，充分接触反应后，沿外壳流下，最后从液体出口（图1中15）排出，进入液体储罐5。在气体进口（图1中6）和气体出口（图1中1）分别留有气体采样口，使用REA Systems公司PGM-54型CO2检测仪检测CO2体积分数，从而计算有效传质比表面积ae。在完成NaOH吸收CO2试验后，关闭CO2钢瓶。将CO2钢瓶换成SO2钢瓶，在相同的条件下进行NaOH吸收SO2实验，采用KM9106型综合烟气分析仪检测SO2浓度，计算气相体积传质系数kyae。

图2 实验流程图Fig.2 Schematic of experimental setup

1.4 有效传质比表面积a e的计算

采用化学吸收体系CO2-NaOH测定了分层填料错流超重力装置的有效传质比表面积ae。实验中，为保证该反应为快速拟一级反应，应保证八田数Ha≥2，即 NaOH 溶液浓度大于 0.8kmol/m3，此时溶液主体浓度足够大，可使CO2分子还没有扩散到液相主体就被完全反应，因此本实验中NaOH溶液的主体浓度为1kmol/m3，进口气体中y(CO2)应控制在约0.8%[17]。有效传质比表面积ae的测定如式 (1)所示[19-21]：

式中：G-气体摩尔流量，mol/s；yin，yout-气体进、 出口CO2物质的量分数；cA*-界面上CO2的平衡浓度，mol/m3；h-填料的轴向高度，m；r1，r2-填料的内外半径，m；D-CO2在水溶液中的扩散系数，m2/s；k1-拟一级反应速率常数，s-1； 其中，cA*、D、k1的计算方法及过程可参考文献[22]。

1.5 气相体积传质系数k y a e的计算

NaOH溶液吸收气体中的SO2属于气膜控制过程[23]，用气相体积传质系数表征分层填料错流超重力装置的传质性能，气相体积传质系数kyae的计算如式(2)所示[24]：

通过式(2)得到气相体积传质系数kyae之后，结合(1)计算得到的有效传质比表面积ae，进一步计算得到气相传质系数ky。

2 结果与讨论

2.1 超重力因子β对a e，k y a e和k y的影响

如图3所示，当空床气速u=1.7m/s，喷淋密度为 6.78m3/(m2·h)，入口 y(SO2)约为 0.06%时，超重力因子β对有效传质比表面积ae，气相体积传质系数kyae和气相传质系数ky的影响。如图所示，ae和kyae均随着β的增大而呈现增大的趋势，ky呈现增大后减小的趋势。这是因为β较小时，转速较小，填料对气液两相的扰动、分割程度较小，气液的湍动程度较小，气膜较厚，且液体被分割成的液滴尺寸较大，不利于传质过程。随着β增大，填料转子转速增加，液体受到的离心力增大，气液间的扰动程度增大，液体被填料切割成更小的尺寸，气液接触面积增大，传质效果增强，即ae和kyae均随β的增大而增大。但转速继续增大，液体所受到的离心力变大，液体被快速的甩出填料，不利于气液传质过程，因此，ky先增大后减小。由图3(a)可知，有填料定子时ae和无填料定子时相差并不显著，这是因为液体由旋转的填料甩出以后，转子下方设置有集液槽，使得液体沿分层填料错流超重力装置内壁留下，并不经过填料定子，气液接触面积没有发生实质性变化，因此安装填料定子对ae影响不明显。由图3(b)和(c)可知，有填料定子时的kyae和ky大于无填料定子时，这是因为有填料定子的情况下，气体受到其填料定子的干扰和滞留，气体原有沿周向旋转的运动趋势减缓，气体得到再分布，剪切作用增强，气相扰动加剧，气体与填料间的相对滑移速度增大，使气相传质过程得以强化，kyae和ky增大。有填料定子时的kyae值是无填料定子的近2倍，ky是无填料定子时的1.3～2倍。

图3 超重力因子β对a e，k y a e和k y的影响Fig.3 Effects of β on a e，k y a e and k y

2.2 空床气速u对a e，k y a e和k的影响

当液气比为3L/m3，超重力因子β=55，入口y(SO2)约为0.06%时，空床气速u对有效传质比表面积ae，气相体积传质系数kyae和气相传质系数ky的影响如图4所示。从图中可以看出，ae，kyae和ky均随着空床气速u增大而呈现增大的趋势。这是因为u增大，即气量增大，在一定的液气比的情况下，液量也随之增加，喷淋密度增大，气液两相间的相对滑移速度增大，气体对填料中的液体撞击程度增大，气液湍动程度增强，接触机会增大，传质阻力减小，传质效果增强，ae，kyae和 ky增大。由图 4(b)和(c)可知，有填料定子时的kyae和ky明显大于无填料定子时的kyae和ky，这是因为气体进入分层填料错流超重力装置时，气体受到下层填料的扰动，产生沿周向旋转的趋势。无填料定子时，气体直接进入上层填料，由于气体有周向旋转的趋势，上层填料对气流扰动和分散效果有限，kyae和ky较小；安装填料定子时，气体受到填料定子的干扰和滞留，气体原有沿周向旋转的运动趋势减缓，气体得到了再分布，气相扰动加剧，分散效果更好，传质阻力减小，气液接触面积增大，kyae和ky增大；而且当u＞1.4m/s时，有填料定子时kyae和ky增加更为显著，说明填料定子能够有效地强化传质，更适用于大气液通量。

图4 空床气速u对a e，k y a e和k y的影响Fig.4 Effects of u on a e，k y a e and k y

2.3 喷淋密度q对a e，k y a e和k的影响

当空床气速u=1.7m/s，超重力因子β=55，入口y(SO2)约为0.06%，喷淋密度q对有效传质比表面积ae，气相体积传质系数kyae和气相传质系数ky的影响如图5所示。从图中可以看出，ae和kyae均随q增大而呈现增大的趋势，ky则呈现增大后减小的趋势。这是因为当u一定时，q增大，进液量增大，处理单位烟气的液体增加，随着转子转动，更多的液体被填料分裂成液滴、液丝、液膜，液体流速增大，湍动程度提高，分散效果更好，气液接触机会增大，同时液体喷淋密度的增加对气体的流动产生一定的扰动作用，因此ae和kyae均随着q的增大而呈现增大的趋势；当q继续增加时，液量增大，一方面，液体被切割的尺寸增大，传质受阻；另一方面，液体停留时间缩短，气液接触时间缩短，均不利于传质过程，因此ky先增大后减小，但两者减小速率不一样。由图5(b)和(c)可知，有填料定子时kyae和ky大于无填料定子时的kyae和ky，这是因为无填料定子时，气体与填料间的相对速度极小，传质阻力较大，且无论q如何变化，气体流动形式始终是整体随填料旋转，对气相几乎没有强化作用，所以kyae和ky较小，而安装填料定子时，气体会受到其中填料的阻滞，从而得到再分布，气流扰动与分散程度加剧，气相湍动程度加剧，气体与填料间的相对滑移速度增大，气膜阻力降低，气液接触更充分，使气相传质得以改善，因而kyae和ky较无填料定子时大，且随喷淋密度的增加下降速率较慢，更有利于大的液气比体系。

图5 喷淋密度q对a e，k y a e和k y的影响Fig.5 Effects of q on a e，k y a e and k y

3 结论

采用化学吸收体系CO2-NaOH测定了有效传质比表面积ae；采用气膜控制体系-NaOH溶液吸收气体中的SO2测定了气相体积传质系数kyae，从而得到气相传质系数ky，研究了填料定子对分层填料错流超重力装置对气膜控制传质过程的强化作用，得到如下结论：

(1)气相体积传质系数kyae和有效传质比表面积ae均随超重力因子β、空床气速u、喷淋密度q的增大而增大；气相传质系数ky随着空床气速u的增大而增大，随超重力因子β、喷淋密度q的增大呈先增大后减小的趋势。

(2)分层填料错流超重力装置有填料定子时的气相体积传质系数kyae和气相传质系数ky显著高于无填料定子，表明填料定子增加了气流的扰动，能够进一步有效强化气膜控制传质过程，更适合处理大气量的吸收过程。

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