含甲烷水合物沉积物电-声响应特性联合探测：装置开发与实验研究*

邢兰昌，祁 雨，朱 泰，陈 琳，刘昌岭，孟庆国，刘乐乐

（1. 中国石油大学（华东）信息与控制工程学院，山东 青岛 266580；2. 中国石油大学（华东）石油工业训练中心，山东 青岛 266580；3. 青岛海洋地质研究所 国土资源部天然气水合物重点实验室，山东 青岛 266071；4. 青岛海洋科学与技术国家实验室 海洋矿产资源评价与探测技术功能实验室，山东 青岛 266071）

0 引 言

天然气水合物作为一种新型的非常规能源，具有巨大的天然气资源潜力，经济安全地对其进行勘探与开发对于保障全球的能源供给具有重大意义。自然界中形成天然气水合物的气体以甲烷为主，主要存在于海洋沉积物和陆地永久冻土带中，其中海洋水合物资源量占90%以上[1-2]。我国天然气水合物主要分布于南海北部陆坡、南沙海槽、东海陆坡等海域以及青藏高原、东北漠河等冻土区域[3-4]。

准确识别和精细定量评价天然气水合物储层是水合物勘探技术研究的重点[5-6]，地球物理测井具有连续性和高精度的特点，尤其电法和声波测井具有较高的准确性和可靠性，是目前识别和评价水合物储层不可或缺的手段，已有研究与实践也表明电阻率与声波测井数据联合解释是识别天然气水合物的有效方法[7-10]。但天然气水合物储层具有区别于常规油气储层的显著特点，如储层为非固结或弱固结沉积层、往往富含泥质、储层中水合物为固态、具有多种微观赋存状态和宏观不均匀分布模式等，这些特殊因素向基于电法和声波测井技术准确定量评价水合物储层的工作提出了挑战[11-14]。含水合物饱和度是评价资源量的关键参数，为了真正实现基于电法和声波测井技术准确计算含水合物饱和度的目标，还需要进一步回答以下几个问题。测量电学和声学的什么参数？如何测量这些参数？这些参数是否有效？这些参数受到哪些因素的影响？这些参数与含水合物饱和度之间的关系如何？

开展天然气水合物模拟实验、开发电学和声学参数测试技术、探讨电学和声学参数与含水合物饱和度之间的关系是研究上述问题的重要手段[15-16]。国内外开发了众多具有模拟水合物生成分解过程和测试电学、声学等物性参数功能的实验与测试系统。美国地质调查局开发了天然气水合物与沉积物测试实验装置（gas hydrate and sediment test laboratory instrument, GHASTLI），该装置集成了声学、电学和力学参数测试方法，WINTERS等[17]利用此装置研究了沉积物（野外沉积物样品和实验室样品）的粒度、孔隙中水合物量以及水合物生成方法对含水合物沉积物物性参数的影响。美国佐治亚理工学院设计了直接测试保压岩心物性参数的仪器化保压测试室（instrumented pressure testing chamber, IPTC），反应釜上平行排布四对仪器臂，其中三对仪器臂中分别安装了超声波探头、电导率探针和剪切强度传感器，YUN等[18]利用IPTC测试了取自墨西哥湾 KC151-3钻孔保压岩心的弹性波速度、电导率、剪切强度等参数。韩国地球科学与矿产资源学会开发了天然气水合物海底模拟器（gas hydrate ocean bottom simulator II, GHOBSII），其反应釜安装有测量电阻率、弹性波速度和应变等物性参数的传感器，LEE等[19]以取自东海郁陵海盆（Ulleung Basin）的含水合物沉积物为测试样品，开展了热激发法水合物分解实验并对上述物性参数进行了测量。日本地质调查所也研制了可测量电阻率和声波速度的水合物模拟实验装置[20]。任韶然等[21]开发了测量电阻率和超声纵波速度的水合物模拟实验装置，研究了填砂模型中水合物生成过程中电阻率和纵波速度的变化规律。粟科华等[22]设计并搭建了天然气水合物成藏三维模拟实验系统，应用套在杆体上的多个环形电极来测量电阻率，电极杆和测量声速的超声波换能器均插入反应釜内形成传感器点阵。李实等[23]设计了一种动三轴力学-声学-电学测试实验装置，利用该装置能够测量动载荷作用下含水合物沉积物的电学、声学和力学参数，为研究电阻率与含水合物饱和度、饱和度与声速以及声速与力学参数之间的关系提供了基础。对比分析现有的实验与测试系统，目前尚存在以下问题：（1）电学和声学传感器空间测量位置不一致导致两类测量数据不能严格对应；（2）电学传感器采用针状或者棒状插入被测介质中，对被测介质体系产生扰动；（3）仅对电阻率参数进行测量，忽视了被测介质的电容特性[24-25]。总之，考虑到水合物在储层内空间分布的不均匀性以及电学性质的复杂性，基于现有实验与测试系统所得到的实验数据探讨电学和声学物性参数与含水合物饱和度之间的关系存在较大的局限性。

本文自主设计开发了一套电-声响应联合探测实验装置，以海沙模拟海底松散沉积物开展了甲烷水合物生成和分解模拟实验并联合探测了电学和声学参数，基于实验数据分析讨论了电学和声学响应特性的影响因素、获得了有效的电学和声学特征参数及其与含水合物饱和度之间的关系，为建立含水合物饱和度计算模型和评价水合物空间分布不均匀性奠定基础。

1 电-声响应联合探测实验装置

1.1 实验装置特点

自主研制了天然气水合物电-声响应联合探测实验装置，其功能主要为：①模拟松散沉积物中甲烷水合物的合成和分解过程；②对电学参数、声学参数、温度和压力进行多区域同步测量。与现有的实验装置比较，该装置具有以下特点[26-28]：

（1）采用了自主设计的新型电声复合传感器，实现在同一位置对被测介质电学参数和声学参数进行同步测量，为两类特性参数的联合分析提供数据；

（2）采用了自主开发的阻抗测量电路，能够在较宽频率范围（0.01 Hz ～ 20 MHz）内对被测介质的阻抗谱进行测量，获得全面描述被测介质电学特性的数据；

（3）设计了非侵入型阵列式传感器排布方式和分时轮流工作模式，能够获得被测区域内电学参数、声学参数和温度的空间分布信息，能够为分析水合物的空间分布不均匀性提供直接的测量数据；

（4）基于虚拟仪器技术组建测试系统，即以计算机为核心、配以软件化和模块化的仪器，模块化仪器性能可靠、便于系统扩展和维护，通过自主开发的软件可以灵活地实现模块化仪器的配置和数据的采集、处理、显示与保存等功能。

1.2 实验装置结构组成

天然气水合物电-声响应联合探测实验装置包括两个功能部分，即环境模拟部分和参数测试部分。环境模拟部分包括低温恒温箱、反应釜、增容气罐和高压气瓶；参数测试部分包括电声复合传感器、温度和压力传感器、信号调理模块、信号切换模块、传感器激励模块、数据采集模块和工控机，工控机上安装有测控软件。基于虚拟仪器软件开发平台LabVIEW对测控软件进行了开发，软件的主要功能包括：对参数测试硬件模块（如信号切换模块、传感器激励模块、数据采集模块等）进行控制、对所采集的数据进行预处理、显示和保存。电-声响应联合探测实验装置结构组成如图1所示。

图1 电-声响应联合探测实验装置结构组成图Fig. 1 Structure and components of the experimental apparatus for jointly detecting the electrical and acoustic responses

反应釜为不锈钢圆柱型筒体，内有一层 PEEK内衬，内部直径为12 cm，内高为25 cm。PEEK材料具有优异的耐腐蚀、抗压和绝缘性能。反应釜设计承压为20 MPa。反应釜侧面和上下端盖各开有圆孔，侧面的开孔用于安装电声复合传感器，上下端盖开孔用来安装流体输送管线和温度传感器。采用空气浴低温恒温箱对反应釜内的温度进行控制，恒温箱控温最大范围为-20 ～ 100℃，温度控制精度±0.25℃。

每个电声复合传感器（如图2a所示）主要由电极、超声晶片、外壳、引线和接头组成。传感器外壳采用PEEK材料，电极为厚度1 mm的不锈钢片，超声晶片采用中心频率为45 kHz的纵波压电陶瓷晶片。反应釜共安装了16个电声复合传感器，分为两层等间隔布置于反应釜侧面（如图2b所示），安装前对电声复合传感器及其关联测试模块进行了标定测试。采用了双感温 Pt100温度传感器，即每支温度传感器有两个温度敏感元件，分别用于测量两层电声复合传感器位置处的温度，配用的温度变送器测量范围为-20 ～ 100℃，温度测量精度为±0.15℃。所采用压力传感器的测量范围为0 ～ 25 MPa，测量精度为±0.1%。

图2 电声复合传感器和反应釜Fig. 2 The electrical-acoustic compound sensors and reactor

信号切换模块用以实现电声复合传感器与激励模块、传感器与数据采集模块之间的分时连通。由于测量电学和声学参数时分别使用低电压和高电压激励信号，因此对应选用了低压和高压多路切换开关（型号分别为PXI-632和PXI-331），采用PXI总线接口的开关板卡，板卡均插入PXI机箱，机箱通过电缆与工控机连接。

传感器激励模块指电声复合传感器的激励源，具体包括低压激励源和高压激励源。低压激励源为函数发生器板卡PXI-5402，高压激励源为PCI接口的任意波形发生器板卡ARB1410，两张板卡分别插入上述PXI机箱和工控机机箱中，工控机通过测控软件对激励源输出信号进行控制，分别为电学和声学测试产生低压扫频信号和高压脉冲信号。

信号调理模块包括电流电压转换电路、超声波接收信号的前置放大电路以及阻抗测量电路。温度变送器输出的4 ～ 20 mA电流信号经250 Ω精密电阻转换为1 ～ 5 V电压信号，采用40 dB前置放大器对超声波接收电压信号进行放大，基于自动平衡电桥法测量原理开发了阻抗测量电路。

经信号调理模块处理后的各路电压信号进入数据采集模块，由数据采集卡实现对原始信号的采集。温度和压力信号由数据采集卡PCI-1713来采集，超声波接收信号和阻抗测量电路输出的两路信号由同步高速数据采集卡PCIE-1840来采集。数据采集卡均插入工控机机箱，工控机通过测控软件对数据采集参数进行配置。

1.3 传感器工作模式

在水合物生成分解过程中所获取的数据主要包括阻抗测量信号、超声波接收信号、温度和压力信号。由于传感器和所需采集信号数量较多，需要根据实验对测量数据的要求专门设计传感器的工作顺序以及组合方式，即传感器工作模式。

温度和压力的测量和信号采集完全独立于电学和声学参数测试过程，信号采集间隔可通过测控软件进行设定，通常设置为5 ～ 15 s采样一次。针对电学和声学参数的测试，设计了图3所示的电声复合传感器阵列的工作模式。如图3所示，将每层电声复合传感器分为两组，分别标记为S1 ～ S4和S5 ～ S8（S表示电声复合传感器），图中传感器之间的连线表示两个传感器构成一对工作的传感器，箭头表示超声波的传播方向。

图3 电声复合传感器阵列的工作模式Fig. 3 The working mode of the electrical-acoustic compound sensor array

针对每一个被测试的状态点，电声复合传感器阵列的工作模式解释如下（下文中S1-E表示序号为1的电声复合传感器的电极、S1-U表示该传感器的超声探头）：

（1）以上层S1-E为电极一、分别以上层S5-E、S6-E、S7-E和S8-E为电极二组成电极对，在1 Hz ～10 MHz频率范围内测试各个电极对之间的阻抗谱；

（2）以上层S1-U为超声波发射探头、分别以上层S5-U、S6-U、S7-U和S8-U为超声波接收探头组成超声波探头对，发射、接收并采集超声波信号；

（3）依次以上层S2-E、S3-E和S4-E为电极一、以上层S5-E～S8-E为电极二组成电极对，测试各个电极对之间的阻抗谱；

（4）依次以上层S2-U、S3-U和S4-U为发射探头、以上层S5-E ～ S8-E为接收探头，采集超声波接收信号；

（5）针对下层电声复合传感器阵列，重复上述（1）～（4），完成对下层的测试。

对于每个被测试的状态点均实施上述五个步骤，然后改变实验条件更换到另一状态点，重复以上步骤，最终完成对实验所需被测状态点的测试。对于每一个状态点，采用以上工作模式则共有32对电极和32对超声波探头先后工作。通过每一对电极可以得到一个阻抗谱，每一个阻抗谱包含22个频率点的阻抗值，因此电学测试数据为704个阻抗值。通过每一对超声波探头得到一个超声波接收波形，每对探头连续工作3次（重复测试），因此声学测试数据为96个信号波形。

2 实验方法

2.1 实验材料

实验中所采用甲烷气体的纯度为99.99%，由青岛德海气体厂生产；孔隙水的浓度为3.5wt%，为实验室自行配制；沉积物是粒径为 0.18 ～ 0.25 mm（60 ～ 80目）、孔隙度为38.4%的天然海沙（测量条件为反应釜内轴向压力8.5 MPa、孔隙压力6.5 MPa）。

2.2 实验步骤

每一轮实验均包括甲烷水合物的合成与分解过程，为了保证实验数据的可靠性，对每一轮实验重复进行三次。每一轮实验的步骤如下：

（1）筛选60 ～ 80目的天然海沙，对其进行反复冲洗和烘干等操作后，取出1 900 mL；配置3.5wt%的NaCl溶液730 mL，取出100 mL用于润湿海沙；将润湿后的海沙逐层、均匀地填入反应釜内，并用橡胶棒逐层捣实，釜内填沙高度约为16.8 cm。

（2）盖上反应釜上盖，关闭反应釜底部管线的阀门，打开反应釜上盖管线的阀门并用真空泵对反应釜抽真空约1 h；关闭反应釜上盖管线阀门，打开底部管线阀门并吸入剩余的NaCl溶液（至此730 mL溶液全部进入反应釜内），然后关闭阀门。

（3）打开反应釜上盖，将用于轴向加压的活塞装入反应釜，活塞的下端面紧贴海沙上表面；盖上反应釜上盖，打开上盖管线阀门，利用手动液压泵向活塞与上盖之间的空隙注入水产生液压，当达到实验所设计的轴向加压值（如8.5 MPa）后，关闭反应釜连接管线的所有阀门。

（4）将反应釜底部管线与增容气罐连接；打开高压气瓶出口处阀门，调节减压阀出口压力至2 MPa，甲烷气体通过减压阀后进入增容气罐；打开反应釜底部管线阀门，甲烷气体从增容气罐进入反应釜；调节减压阀，缓慢升高增容气罐和反应釜内的压力，达到实验所设计的孔隙压力（如6.5 MPa）后停止调节减压阀，待反应釜内压力稳定后切断高压气瓶与增容气罐之间的连接。

（5）在常温条件下，将反应釜和增容气罐静置24 h，使甲烷气体充分溶解于反应釜内NaCl溶液中，同时通过观察压力是否稳定来判断反应釜和增容气罐气密性是否良好。

（6）设置低温恒温箱为0.5℃，开启恒温箱的制冷模式对增容气罐和反应釜同时降温，启动测控软件控制硬件模块并记录实验数据，开始测试甲烷水合物生成过程。

（7）持续降温直至温度和压力保持稳定，此时认为水合物生成过程结束；停止恒温箱的制冷模式后打开恒温箱门，室温条件下自然升温，开始测试甲烷水合物分解过程；待温度上升至12℃左右时，再次设置恒温箱为0.5℃，重复以上步骤两次。

3 实验结果分析与讨论

3.1 实验过程与参数计算

通过对测试数据进行分析计算，获得实验过程中温度、压力和含水合物饱和度等参数随时间变化的情况。图4分别展示了无水合物生成和有水合物生成条件下温度和压力随时间变化的曲线，从图中能够观察出实验的进程。图中有效压力由轴向加压减去釜内孔压计算得到，有效压力为实际作用在沙粒上的压力。

图4 无水合物生成（a）和有水合物生成（b）条件下反应釜内温度和压力变化曲线Fig. 4 The temperature and pressure time traces under conditions without (a) and with (b) the hydrate formed

在无水合物生成实验中，始终保持增容气罐与反应釜之间的阀门为关闭状态，反应釜内得不到甲烷气体的有效供给，从而无法生成水合物。通过分析无水合物时被测体系的电学和声学响应特性，能够获得除水合物以外其他因素（如信号频率、有效压力等）对电学和声学参数的影响，从而为分析含水合物饱和度的影响提供基础。

在有水合物生成实验中，通过对反应釜内温度和压力数据进行处理，利用式（1）对反应釜内含水合物饱和度进行计算。

式中，SH为含水合物饱和度，P、V和T分别为甲烷气的压力、体积和温度（变量下标1和2分别表示密封条件下水合物未生成时的状态和水合物生成过程中的某一状态），MH和ρH分别为甲烷水合物的摩尔质量和密度（分别为122.02 g/mol和0.91 g/mL），VP为海沙孔隙总体积（水饱和时孔隙水的体积），Z为气体压缩因子，R为气体常数。

图5 无水合物生成条件下上层（a）和下层（b）传感器测量的阻抗谱Fig. 5 The electrical impedance spectra measured by the upper layer (a) and lower layer (b) sensors without the hydrate formed

3.2 电学响应特性分析讨论

实验过程中采集了每对工作电极的两路阻抗测量信号，基于阻抗测量原理[28]对测量信号进行处理和计算，进而得到阻抗模值。阻抗模值包含了被测介质的电阻和电容信息，能够综合描述被测介质的电阻和电容特性。以下着重分析和讨论无水合物生成（图5和图6）和有水合物生成（图7和图8）条件下阻抗模值受到激励信号频率、温度、压力和含水合物饱和度等因素影响的规律。

图5所示为无水合物生成条件下海沙-盐水体系的阻抗谱，即阻抗模值随激励信号频率变化的曲线。图中分别显示了上层和下层正对的8对电极测量得到的阻抗谱，成对电极的标号分别为S1-E/S5-E、S2-E/S6-E、S3-E/S7-E和S4-E/S8-E。分析图5可知：（1）频谱图中各对传感器测量结果接近，即一致性良好，考虑到实验操作时在填沙过程和吸水过程中也尽量保证了被测介质的均匀性，所以认为测试结果反映了被测介质电学参数径向分布的均匀性；（2）在某一频率范围内（如10 kHz ～1 MHz），各对传感器测量的阻抗模值一致性相对较高，说明在此频率范围内阻抗模值受到外界因素的干扰更小、测量值更加稳定，因此将此频率范围内的阻抗模值作为备选的电学有效特征参数；（3）阻抗模值随频率升高呈现出先减小后增大的趋势，拐点位于500 kHz处，阻抗模值随频率变化的规律由被测介质在交流激励信号作用下所产生的界面极化和分子极化效应所控制，在界面极化为主的频率范围内阻抗模值随着频率的升高而减小，在分子极化为主的频率范围内阻抗模值随着频率的升高而增大，所以拐点反映了由界面极化为主向分子极化为主转换的内在物理过程。

图6a为无水合物生成条件下降温和升温过程中下层传感器（S3-E/S7-E）测量的阻抗模值随时间变化的曲线（上层结果类似）。对比分析图4a和图6a可知，在温度和压力变化过程中，不同测试频率的阻抗模值呈现出不同的变化特征，有些频率（如10 kHz、100 kHz和1 MHz）的阻抗模值随机波动较小，而有些频率（如10 Hz、100 Hz和1 kHz）的阻抗模值随机波动却非常显著，说明这些频率的阻抗模值不仅受到温度和压力的影响，同时也受到其他干扰因素的严重影响，这些测试频率的阻抗模值不宜作为刻画被测介质电学特性的特征参数。

图6 无水合物生成条件下，下层传感器（S3-E/S7-E）不同频率的阻抗模值（a）和阻抗模值波动百分比（b）Fig. 6 The impedance modulus (a) and its fluctuation percentage (b) of different frequencies for the lower layer sensors (S3-E/S7-E) without the hydrate formed

图7 下层传感器（S3-E/S7-E）不同频率阻抗模值与含水合物饱和度之间的相关系数Fig. 7 The correlation coefficient between the impedance modulus of different frequencies and hydrate saturation for the lower layer sensors (S3-E/S7-E)

为了定量评价阻抗模值受到温度、压力以及其他干扰因素影响的程度，提出波动百分比（式（2），即阻抗模值标准差与平均值的比值）这一指标，波动百分比越小说明该频率阻抗模值受温度、压力以及其他干扰因素影响较小，抗干扰性强则适于作为备选有效特征参数。图6b给出了上层和下层传感器在实验测试频率范围内各阻抗模值的波动百分比，由图知波动百分比较小的阻抗模值位于10 kHz ～ 500 kHz频率范围内，这与上文对图5的分析结果相符。

式中，x和分别为一定频率的阻抗模值和该频率阻抗模值的平均值，n为x取值的个数，F为波动百分比指标。

在有水合物生成的条件下，通过定性观察频率为1 Hz、10 Hz、100 Hz、1 kHz、10 kHz和100 kHz的阻抗模值以及含水合物饱和度随时间变化的曲线可知：1 kHz、10 kHz和100 kHz的阻抗模值与含水合物饱和度的变化之间存在较为明显的对应关系，其中100 kHz的阻抗模值与含水合物饱和度相关性相对较高。

为了定量评价阻抗模值与含水合物饱和度之间的相关性，计算了不同频率阻抗模值与含水合物饱和度之间的相关系数，如图7所示。由图可见：相关系数随着频率的升高呈现出非单调性变化规律，其中100 kHz的阻抗模值与含水合物饱和度的相关系数最高（达到0.92），由相关系数的定义可知，相关系数越接近1，阻抗模值与含水合物饱和度相关度越高。考虑到图6b所示100 kHz阻抗模值的波动百分比也相对较小，因此将100 kHz阻抗模值作为有效的电学特征参数来分析阻抗模值与含水合物饱和度之间的关系。

图8所示为下层各对传感器测量的100 kHz阻抗模值及其平均值和含水合物饱和度随时间变化的曲线。结合图3可知，各对传感器从不同的方位对反应釜径向电学参数进行测试，测试数据反映了水合物在反应釜横截面上分布的不均匀性，各对传感器测试数据的平均值反映了水合物在横截面上的平均分布情况。由于通过式（1）所计算的含水合物饱和度为反应釜内整体的饱和度，所以测试数据的平均值与含水合物饱和度的变化趋势更加接近。阻抗模值随着含水合物饱和度的增加呈现出非单调性变化规律，变化过程可分为两个阶段。第一阶段为含水合物饱和度较低时（t＜ 22 h、SH＜ 15%），阻抗模值随着饱和度的升高而减小，第二阶段阻抗模值随着饱和度的升高而增大。分析其原因为：（1）在水合物生成初期，含水合物饱和度较小，所产生的排盐效应导致孔隙溶液电阻率显著减小，从而使得阻抗模值显著减小；（2）随着水合物生成量的增加，水合物本身的高电阻率、水合物对孔隙的堵塞作用以及水合物生成导致的界面极化效应等影响因素逐渐占据主导地位并持续增强，所以阻抗模值随着含水合物饱和度的升高而逐渐增大。

图8 下层各对传感器100 kHz阻抗模值及其平均值和含水合物饱和度随时间变化的曲线Fig. 8 The time traces of the 100 kHz impedance moduli and their average for the lower layer sensors and hydrate saturation

3.3 声学响应特性分析讨论

实验过程中采集了每个接收探头的超声波信号，鉴于声速与含水合物饱和度之间的关系已得到较为深入的研究[29-32]，以下仅对超声波信号的能量衰减特性及其与含水合物饱和度之间的关系进行分析与讨论。

图9所示为无水合物生成条件下超声波接收信号的最大值、最小值以及波动幅度值（即最大值减去最小值，如图10所示）在实验过程（图4a所示）中的变化曲线。图中分别为上层和下层正对的8对超声波探头的测试结果，成对探头的标号分别为S1-U/S5-U、S2-U/S6-U、S3-U/S7-U和S4-U/S8-U。

图9 无水合物生成条件下，上层（a）和下层（b）超声波接收信号的最大值、最小值以及波动幅度值Fig. 9 The maximum, minimum and fluctuation amplitude of the received ultrasonic signals without the hydrate formed

结合图4a分析图9可知：超声波接收信号的波动幅度值与有效压力呈现出显著的对应关系，当有效压力升高和降低时波动幅度值相应增大和减小。波动幅度值表示超声波信号在穿过被测介质过程中的衰减程度，由于激励超声波发射探头的信号相同（一个周期的无直流偏置的正弦波信号），接收信号波动幅度值越大则说明信号在传播过程中能量衰减越小。当有效压力升高时，超声波探头与沙粒以及沙粒之间的接触更加紧密，因此超声波传播时其能量衰减相应减小。有效压力是影响超声波接收信号衰减程度的一个因素，因此在考察含水合物饱和度与超声波接收信号衰减特性之间的关系时需要考虑有效压力的影响。

图10 超声波接收信号波动幅度值的计算Fig. 10 Calculation of the fluctuation amplitude of a received ultrasonic signal

图11a所示为无水合物生成条件下上层和下层传感器超声波接收信号的波动幅度值和有效压力随时间变化的曲线，对有效压力与上下层信号波动幅度值之间的关系分别进行线性拟合得到式（3）和式（4）。应用式（4）对下层超声波接收信号的波动幅度值进行校正，即原始波动幅度值减去通过有效压力计算得到的波动幅度值。图11b和图11c分别显示了校正前后下层超声波接收信号的波动幅度值和含水合物饱和度随时间变化的曲线。

式中，ΔUup和ΔUdown为超声波接收信号的波动幅度值，V；PE为有效压力，MPa；k1= -0.9 V/MPa、k2=-0.3 V/MPa、b1= 3.2 V和b2= 1.1 V。

分析图11b和图11c可知：（1）在水合物生成过程的前期（t＜ 22 h、SH＜ 15%），水合物生成速率较高，有效压力出现先升高后降低的复杂变化，分析其主要原因在于水合物生成时消耗甲烷气体引起孔隙压力快速降低，而轴向加压不变，则有效压力随之升高，同时水合物快速生成时释放大量热量，热量在反应釜内传递使得孔隙压力回升，则有效压力随之降低；（2）有效压力和含水合物饱和度共同对超声波接收信号的波动幅度值产生影响，当含水合物饱和度SH＜15%时，校正前S3-U/S7-U的信号波动幅度值变化规律与其他三对探头（S1-U/S5-U、S2-U/S6-U和S4-U/S8-U）差异较大，推测该对探头测试区域的含水合物饱和度相对较小，信号受到有效压力的影响较为显著，而含水合物饱和度的影响相对较弱；（3）在整个水合物生成过程中，随着含水合物饱和度的增加，超声波接收信号的波动幅度值呈现出非线性升高的趋势，即超声波信号的能量衰减逐渐降低且其降低的速率逐渐增大，分析其原因在于水合物生成后增强了海沙颗粒之间的接触，降低了超声波能量在传播过程中的散射衰减和吸收衰减，因此超声波接收信号逐渐增强。通过对图11进行分析可知，经过有效压力校正后的超声波接收信号的波动幅度值可以作为反映含水合物饱和度变化的声学有效特征参数。

图11 无水合物和有水合物生成条件下超声波接收信号波动幅度值、有效压力和含水合物饱和度变化曲线Fig. 11 The variations of the fluctuation amplitude of the received ultrasonic signals, effective pressure and hydrate saturation with and without the hydrate formed

4 结 论

针对松散沉积物中天然气水合物模拟实验、电学和声学物性参数测试以及物性参数与含水合物饱和度之间关系研究等需求，首先自主设计开发了一套电-声响应联合探测实验装置，然后以海沙模拟海底松散沉积物开展了甲烷水合物生成和分解模拟实验并联合探测了电学和声学参数，最后基于实验数据分析讨论了无水合物和有水合物条件下被测体系的电学和声学响应特性，得到以下结论：

（1）电-声响应联合探测实验装置能够同步获取宽频率范围电学阻抗谱和超声波接收信号波形，通过设计电声复合传感器及其阵列式排布方式和分时轮流工作模式能够获取电学和声学物性参数的空间分布信息；

（2）基于波动百分比和相关系数指标对不同频率阻抗模值进行评价所获得的100 kHz阻抗模值随含水合物饱和度的增加先减小后增大，可以作为分析和建立与含水合物饱和度关系的电学有效特征参数；

（3）经过有效压力校正后的超声波接收信号的波动幅度值随含水合物饱和度的增加而升高，可以作为分析和建立与含水合物饱和度关系的声学有效特征参数。

所开发的电-声响应联合探测实验装置为将来开展复杂条件下天然气水合物模拟实验与测试工作提供了技术条件，所得到的电学和声学有效特征参数为下一步建立两者与含水合物饱和度之间的定量关系模型并准确计算含水合物饱和度奠定了基础。通过进一步优化阵列式电声复合传感器的工作模式、建立电阻抗与超声联合的成像算法以及图像处理方法，有望对水合物在多孔介质中空间分布不均匀性进行可视化评价。

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