制备125I的堆照循环回路模拟系统调试

于宁文，沈亦佳，吴宇轩，邓新荣，向学琴，罗志福

(中国原子能科学研究院 同位素研究所，北京 102413)

125I(T1/2=59.7 d)是碘的一种放射性同位素，通过电子捕获释放低能γ射线(27 KeV ，X射线)。由于125I半衰期较长，γ射线能量低，无β-辐射，因而广泛应用于核医学临床诊断、生物医学研究和肿瘤近距离治疗等领域。近年来，125I的医学应用得到了迅速发展。125I通过持续短距离释放射线，靶向作用于肿瘤组织，而正常组织不受损伤或微小损伤，以达到治疗目的。临床上，125I已用于多种恶性肿瘤(头颈部、消化系统、胸部以及泌尿系统肿瘤等)的近距离放射治疗，被认为是一种安全有效、并发症低的治疗技术。随着125I的医学应用日渐广泛，国内125I的需求快速增长。但目前国内125I供应完全依靠进口，因此开展医用核素125I制备的工艺研究迫在眉睫。

制备125I的间歇循环回路系统由中国先进研究堆(CARR)内辐照部分与反应堆外循环回收部分组成。堆内辐照部分包括安装在反应堆孔道内的辐照瓶和反应堆水池内的监测仪器；堆外循环回收部分包括衰变瓶、尾气净化装置和分子泵等。本研究对125I间歇循环回路系统在CARR安装和辐照试验前进行模拟 调试，拟为建立反应堆辐照制备125I回路系统提供参考。

1 实验原理

大规模生产125I是利用反应堆热中子辐照124Xe得到125Xe，125Xe衰变产生125I。其核反应示于图1。

a——堆内辐照；b——堆外衰变图1 125I核反应 a——Irradiation inside the reactor； b——Decay outside the reactorFig.1 Nuclear reaction of 125I

设计的间歇循环回路系统工艺示于图2， 间歇循环回路[1]是在完全密闭的金属真空系统中进行间歇循环操作。基本原理是：系统在真空状态下，从原料气瓶放出氙气(124Xe)充入堆照瓶中，辐照24 h，回收堆照后氙气(包括125Xe)，待125Xe衰变成125I后分离收集125I，余下的氙气(124Xe)重新入堆进行循环辐照。循环操作完成后，将氙气(包括125Xe)全部转移到反应堆活性区以外的收集衰变瓶内，取下收集衰变瓶回收125I。

图2 间歇循环回路系统工艺图Fig.2 Process drawing of intermittent loop system

2 主要材料与仪器

2.1 原料气体

天然氙气：纯度99.99%，124Xe丰度为2.4%，核工业理化工程研究院提供。

2.2 仪器

ZDF-11A1型真空计(真空计Ⅰ)：上海维太真空技术有限公司；PKR 251型真空计(真空计Ⅱ)：德国Preiffer真空技术；RHOENIX L300i型氦质谱检漏仪：瑞士oerlikon公司；ATM.1ST型高精度压力传感器：瑞士STS传感器技术有限公司；FD-110B型分子泵：北京中科科仪股份有限公司。

3 模拟回路调试工艺

125I间歇循环回路全部采用金属连接的密闭高真空循环系统，模拟的真空系统示意图示于图3。依据中国先进研究堆(CARR)提供的场地条件，建立1∶1的模拟回路系统，进行模 拟真空验证及气体转移实验。在安装调试过程中，使用真空计、压力表和真空压力传感器监测真空度和压力，使用氦质谱检漏仪检测系统泄漏。

3.1 准备工作

影响管路真空度的因素较多，如材料出气率、连接部位的泄漏、材料表面清洁度、蒸汽、温度、湿度等，要去除材料内的灰尘和减少真空系统中的大量可凝性蒸汽。在调试工作前，检查真空泵状态，检查管路连接及仪表状况。管路中的阀门等各备件经清洗、干燥后置于白瓷盘中备用。将不锈钢管加工成适宜长度，准备安装到管路中。准备50 L液氮，用以调试过程中使用。

3.2 真空系统调试

依据真空设计手册调试125I间歇循环回路真空系统[2]。125I间歇循环回路系统总长约40 m，不锈钢管路直径0.95 cm，由标准钛管通过卡套和法兰连接形成一条细长的管路。系统长度远大于20倍的管路直径，为长管路系统。在安装过程中，采取分段验证调试。根据管路转弯节点选取距分子泵4 m、18 m、34 m和40 m四个节点进行真空度测试，真空度达到10-6Pa后方能继续进行，直到系统安装完毕。

3.3 真空泄漏率测定

第四节点测试合格后，即完成了125I间歇循环回路系统调试，对系统进行泄漏率检测。氦质谱检漏灵敏度高(10-13Pa·m3/s)，能够对 很小漏率的产品进行泄漏检测。选用氦质谱检漏技术中的喷吹法检测该管路的气密性，系统泄漏率按照GB/T 32218—2015的检测工序[3]：开启真空泵对管路抽真空，打开检漏仪，待检漏本底信号稳定后，打开标定系统的有效最小可检漏率，并确定系统的反应时间。

图3 模拟真空系统示意图Fig.3 Diagrammatic sketch of analog vacuum system

3.4 天然氙模拟实验

向安装调试好的系统中充入不同压力的天然氙气，进行循环回收模拟实验。根据堆热工测算，氙气在辐照过程中产生的热量很少，体积膨胀很小。堆照瓶一次充入原料氙气。为满足反应堆安全的要求，辐照实验时，堆照瓶内最高压力不超过101.3 kPa，考虑反应发生工况事故时，辐照孔道内最高温度可能升高到200 ℃的极端状况，确定堆照瓶内安全定量最大充气压力不超过86.1 kPa。在此条件下，靶材发热率和堆照容器表面均满足安全要求。

4 结果与讨论

4.1 调试节点测试

4.1.1第一节点实验

按工艺要求将第一节点管线接入系统。分子泵端为真空计Ⅰ，远端辐照瓶上为真空计Ⅱ。开启真空泵，待电阻规读数稳定后开启分子泵，记录电离规读数，实验4次至两个真空计读数达到相对稳定，记录真空计达到稳定的时间与真空计数据。开启分子泵后的第一节点测试数据列于表1。

表1 第一节点抽真空测试数据Table 1 Vacuum datas of the first test point after turn on molecule pump

本系统为细长管路，在真空管路内气流有三种基本流动状态：湍流、粘滞流和分子流。从表1数据结果可以看出，真空计Ⅰ的读数很快降低至10-6Pa数量级，管路气体湍流状态很短，很快进入粘滞流状态。第一次开启分子泵后系统抽气约40 min，真空度达到较稳定状态。而随着泵关停，第二次到第四次实验真空度达到较稳定状态所需抽气时间越来越短，符合真空系统特点。

依据真空设计手册，进行系统真空及抽真空时间核算。125I间歇循环回路真空系统管路总长约40 m。实验结果表明管路状态为粘滞流，采用粘滞流状态进行计算验证[4]。

计算平均流导用泊稷叶( Poiseuille) 公式

(1)

式中：U是长度为L的管路流导，L/s；D为管路直径，cm ；L为管路长度，cm；P平为平均压力，Pa。

计算管路最远端真空度：

(2)

式中：P2为管路最远端压力，Pa ；P0为管路初始压力，Pa；S为真空泵有效抽速，L/s。

计算管路抽真空时间：

1 315 s=22 min

(3)

式中：t为抽气时间，min ；V为真空设备体积，L。

计算结果是理想状态下的数据，影响管路真空度的因素较多，如材料表面清洁度、蒸汽、温度、湿度及材料放气率(不锈钢的放气率为3.74×10-4Pa·L/s·m2)等。因此在实际操作中，达到相应真空度需要的时间较长，为了达到更优的状态，建议延长炼气时间。

4.1.2第二、三、四节点实验

将系统抽空炼气48 h后进行真空调试。同第一节点测试方法，依次加长系统管路至18 m、34 m和40 m，顺序开启真空泵和分子泵，记录电离规的读数，实验4次。第二、第三和第四节点的测试数据列于表2。由表2数据结果可以看出，管路加长后，系统抽空速率减慢，因此长管路真空系统实际操作中必须有练气环节，否则会降低工作效率。经过约1 h，系统的真空度达到高真空区域并能保持此真空度水平，表明系统密封性好。

4.2 真空系统泄漏率检测

每次开启分子泵抽空系统后，关闭分子泵维持系统真空状态48 h，记录真空计数据[5]，结果列于表3。

表2 第二、三、四节点抽真空测试数据Table 2 Vacuum datas of the second, the third and the fourth test point after turn on molecule pump

表3 维持真空48 h后的泄漏率Table 3 Leakage rate after 48 hours vacuum maintenance

由表3数据结果可看出，系统维持真空48 h后的平均泄漏率为5.1×10-7Pa·m3/s，相对此系统的体积和长度，系统维持了较好的真空度，符合125I辐照实验循环回路对真空度的要求。

4.3 天然氙模拟实验

4.3.1预实验

抽空系统和收集瓶后，关闭收集瓶和分子泵，打开原料瓶向堆照瓶分别充入20.3 kPa、45.6 kPa和70.9 kPa天然氙气。待稳定后，打开收集瓶回收天然氙，读取回收压力值并记录时间。回收实验数据列于表4。从表4结果可以看出，逐渐增加氙气压力，回收时间有所增加，但都在2 min之内，系统运转正常。

4.3.2充放气实验

充入86.1 kPa天然氙气模拟充放气实验，与实际125I辐照实验条件相同，进行多次模拟实验，以验证模拟系统。

抽空系统和收集瓶后，关闭收集瓶和分子泵，打开原料瓶向堆照瓶充入86.1 kPa天然氙。收集瓶的冷阱加入液氮，待收集瓶彻底冷却后，打开收集瓶回收天然氙，读取回收压力值，记录时间。充入86.1 kPa天然氙模拟回收实验数据。

表4 天然氙预实验数据Table 4 Pre-experimental datas of nurual Xenon

表5 86.1 kPa天然氙模拟实验数据Table 5 Simulated experimental datas of nurual Xenon (P=86.1 kPa)

由表5实验数据结果可以看出，系统对氙气回收时间需要约120 s。氙气入堆的堆内体积为2.382 L，氙气的平均回收速率约为0.02 L/s，满足实际生产需要。

5 小结

依据反应堆的设计要求和场地条件，设计的125I间歇循环回路经模拟验证，实验系统密封性好，可实现原料气体安全和高效的转移，满足安全设计要求。影响管路真空度的因素很多，实际操作中，达到相应真空度需要的时间较长，建议延长炼气时间。本研究开展的系统冷调试实验为天然氙在CARR堆辐照制备125I提供了依据。

参考文献：

[1] Farr J R, Jawad M H. ASME压力容器设计指南[M]. 北京：化学工业出版社，2003.

[2] 达道安. 真空设计手册(第3版)[M]. 北京：国防工业出版社，2004.

[3] 中华人民共和国家质量监督检验检疫总局，中国国家标准化管理委员会. GB/T 32218—2015 真空技术 真空系统漏率测试方法[S]. 北京：中国标准出版社，2015.

[4] 马红芳，骆彩萍，鲍贤康，等. 真空系统的工艺计算[J]. 化工设计，2011,21(6)：9-12.

Ma Hongfang, Luo caiping, Bao Xiankang, et al. Process calculation of vacuum system[J]. Chemical Engineering Design, 2011, 21(6): 9-12(in Chinese).

[5] 白国云，廖旭东，陈涛，等. 细长管道检测长度对检漏结果及效率影响的实验测试及分析[J]. 真空科学技术学报,2012, 32(12)：1 140-1 144.

Bai Guoyun, Liao Xudong, Chen Tao,et al. Influence of pipeline length on leak detection and efficiency[J]. Journal of Vacuum Science and Technology, 2012, 32(12): 1 140-1 144(in Chinese).