应用MOCA程序设计煤料PGNAA实验装置

杨丽芳，高 翔

(1.国家核安保技术中心，北京 102401；2.原子高科股份有限公司，北京 102413)

目前，国内火力发电厂正从粗放生产型向节能环保型转变。为降低燃煤成本，越来越多的电厂改烧混配煤。如果入炉煤质发生变化，相应的锅炉燃烧程序也需进行调整，否则会引发严重的安全和环保问题，如燃烧不完全煤料结块会导致锅炉爆炸或排放超标。火力发电厂一般采用现场取样进行化学处理的方法分析和评价入炉煤料的煤质。该方法分析精度高，但取样误差较大，分析时间较长，无法实现煤料煤质的在线分析和锅炉燃烧程序的实时调整。

随着核技术工业应用的发展，美国等已将具有无需取样(可进行大批物料分析)、分析速度快、分析精度高的瞬发γ中子活化分析(prompt gamma neutron activation analysis，PGNAA)技术引入到入炉煤料的煤质分析中，可以实现煤质成分在线分析，实时调整锅炉燃烧程序。

但是，由于能谱处理方法、稳谱技术等PGNAA核心技术被国外垄断，PGNAA在线煤质分析仪在国内仍处于技术研究和设备开发阶段[1]，至今尚无技术成熟的商业化PGNAA在线煤质分析设备生产厂家。考虑到大批物料PGNAA现场试验不易开展，为促进PGNAA关键技术和设备研究，本研究使用基于蒙特卡罗模拟计算(Monte Carlo, MC)方法的MOCA程序对PGNAA常用中子源252Cf产生的中子及其在煤料及聚乙烯中的中子场分布进行模拟，根据模拟结果设计实验物料桶和252Cf中子源屏蔽套管，并使用设计的实验装置对不同灰分的煤料进行实验，拟对煤料PGNAA研究提供参考。

1 实验原理

煤料瞬发γ中子活化分析(prompt gamma neutron activation analysis, PGNAA)技术利用中子激发煤料中C、H、O、S、P、Si等元素，使其处于激发态，并使用γ能谱探测器(如HPGe、BGO或NaI探测器)采集在10-14s内退激释放出的能量在2 keV～10 MeV之间的γ射线。根据采集结果、煤料各元素特征峰的能量和强度(峰面积)可对元素进行在线定性和定量分析[2]，计算煤料中各物质的含量及相关参数，如煤的含硫量、含磷量、灰分等工业过程的控制指标。

研究工作使用的MOCA程序[3]是法国地质矿业研究局开发的一个多功能可视化的蒙特卡罗中子-光子耦合输运程序，能够较精确模拟光子在探测器内的响应。MOCA程序适宜用于PGNAA研究领域，与国际通用的蒙特卡罗模拟软件相比，MOCA程序存储空间小，使用简单，可用于模拟计算中子活化分析[4]。MOCA程序通过碰撞估计和分裂与赌的方法降低方差。模拟计算时，对模拟的γ射线抽样，若碰撞产生的γ射线朝向探测器运动才会进行后续模计算，反之则停止模拟计算，缩短了模拟计算的时间，提高了程序计算效率。

2 模拟与设计

使用MOCA程序对252Cf 中子源发出的中子及其在煤料与聚乙烯中的中子场分布进行模拟计算，并根据模拟结果设计煤料PGNAA实验室装置。

2.1 252Cf 中子源模拟

MOCA程序以0.25 MeV能量宽度为步长对PGNAA分析设备常用的252Cf放射源进行模拟，模拟结果示于图1。其中，理论计算252Cf中子源能谱通过MATLAB软件对近似公式(1)[5]进行计算。

(1)

式中，N为中子通量；E为中子能量，Mev；T为核温度，MeV。使用MATLAB软件进行计算时，T取定值1.3 MeV。

图1 使用MOCA程序模拟252Cf中子源能谱Fig.1 Simulated spectrum of 252Cf neutron source with MOCA

由图1结果可以看出，MOCA程序构建的252Cf中子源能谱与理论计算得到的中子源能谱基本符合。能量低于3 MeV时，MOCA程序 构建的252Cf中子源分布强度低于理论计算强度。

造成差异的原因：一是在进行理论计算时，做了定值处理，核温度T取为定值1.3 MeV，没有考虑中子能量的影响；二是MOCA程序构建中子能谱时使用分段插值的方式进行了近似计算。

2.2 煤料中252Cf中子源中子场分布模拟及物料桶设计

利用MOCA程序模拟计算252Cf中子源在煤料中形成的中子场分布。使用半径为60 cm、均匀分布的煤料球计算模型表征大批煤料，模拟示意图示于图2。

图2 模拟示意图Fig.2 Diagram of the simulated model

对拟开展实验室实验用的煤料球组成成分进行检测，模拟计算使用相同成分煤料进行，具体成分组成列于表1。

表1 煤料球组成成分Table 1 The component of coal

利用表1所示的煤料球成分，在球心处放置中子产额为2.3×107Bq的252Cf中子源，模拟计算煤料球内中子通量随源距变化的关系，模拟结果示于图3。其中，总通量为慢中子通量、中能中子通量、快中子通量之和。

由图3结果可以看出，随着源距增加，中子总通量、中能中子通量、快中子通量呈下降趋势。慢中子通量先随源距增大而增加，到源距约10 cm处时，慢中子通量随源距的增大而降低，但降低速度慢于快中子通量降低速度，在约 16 cm处慢中子通量高于快中子通量，占主导地位。中能中子通量在距源小于50 cm时一直低于快中子通量，在距源小于10 cm时高于慢中子通量，但在源距大于10 cm时低于慢中子通量。

图3 煤料中源距与中子通量的关系曲线Fig.3 Curves of the distance and flux of neutron in coal

图4 煤料中距源R处球面中子数 与源距的关系曲线Fig.4 Curves of the distance and counts of neutron

由图4结果可以看出，球面上总中子数在源距12 cm处达到最大。慢中子和中能中子数在源距10 cm处相等，在源距16 cm处达到最大。快中子数一直降低，源距小于16 cm时高于慢中子数，源距为16 cm时与慢中子数相等，源距大于16 cm时低于慢中子数。

通过对252Cf中子源在煤料中的中子场模拟结果可知， 80%的快中子在30 cm厚的煤料中发生了反应，从开展实验研究的角度，30 cm厚的煤料已能表征大批(无限大)煤料PGNAA的特征。根据模拟结果，实验选用Φ60 cm×96 cm的聚乙烯材质的圆桶作为物料桶，实物图示于图5。

2.3 聚乙烯中252Cf中子源的中子场分布模拟及源套管设计

模拟中子产额为2.3×107Bq的252Cf中子源，计算聚乙烯材料中源距与中子通量的关系。模拟示意图同图2，但将球内物质由煤料换为聚乙烯。模拟结果示于图6。

图5 实验物料桶实物图Fig.5 Picture of the experiment device

图6 聚乙烯材料中源距与中子通量的关系曲线Fig.6 Curves of the distance and flux of neutron in polyethylene

图7 套管设计图Fig.7 Design drawing of the drivepipe for source

由图6结果可以看出，在聚乙烯材料中，中子产额为2.3×107Bq的252Cf中子源的中子总通量在源距20 cm处降至GB 18871—2002《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》中规定的252Cf豁免值的5%，可达到辐射防护目的。因此，套管中屏蔽252Cf中子源的聚乙烯材料厚度不小于20 cm，套管设计图示于图7，加工实物图示于图8。

图8 套管实物图Fig.8 Picture of drivepipe for source

2.4 实验装置设计

根据上述分析及实验室条件，设计出由物料桶、探测器及含源套管三部分组成的实验装置，装置示意图示于图9。

3 实验测试

使用图9所示的实验装置对7种不同成分的煤料开展实验。实验用煤料成分列于表2，数据由煤炭科学研究总院检测出具。实验获得的谱图示于图10。

由图10结果可见，煤料主要杂质元素S、Si、Ca、Ti、Fe等的特征峰明显，利于谱处理方法的研究。结合实验谱和表2成分数据，对S、Si、Ca、Ti、灰分进行定量标定，标定参数的线性相关系数列于表3。由表3数据结果可见，Ti元素和灰分标定参数的线性相关系数均达到0.99 以上，表明使用该实验装置进行煤料PGNAA元素定量研究可行。

元素不同煤料成分含量煤料1煤料2煤料3煤料4煤料5煤料6煤料7灰分2309%4077%1568%3427%2188%2807%2497%C6804%4889%7607%5551%6922%6236%6579%SiO21305%2016%830%1432%1031%1231%1131%Al2O3480%1401%294%898%495%696%596%Fe2O3142%113%098%061%086%074%080%CaO126%126%142%277%187%232%209%TiO2025%095%015%233%087%160%124%Cl0019%0035%0010%0022%0014%0018%0016%S022%057%032%202%089%145%117%

表3 标定参数的线性相关系数Table 3 Linearly dependent coefficients of calibration parameter

图10 7种煤料实验谱图Fig.10 Experimental spectrums of seven coals

4 小结

本研究使用MOCA程序对PGNAA常用中子源252Cf产生的中子及其在煤料及聚乙烯中的中子场分布进行了模拟，根据模拟结果设计了可以表征无限大煤料的实验用物料桶和具有辐射防护作用的252Cf中子源屏蔽套管。使用设计的实验装置对不同成分的煤料开展了实验室实验，并取得了较为理想的结果，为进一步深入研究煤料PGNAA技术和设备提供了合理可行的实验装置。使用计算机模拟代替部分实验 对装置进行设计，能够避免资源浪费，实现辐射

防护目标。

参考文献：

[1] 赵忠辉，方全国. 煤质在线检测技术现状及发展趋势分析[J]. 煤质技术，2017, (4)：18-21.

Zhao Zhonghui, Fang Quanguo. Present situation and development trend analysis of coal quality on-line detection technology[J]. Coal Quality Technology, 2017, (4): 18-21(in Chinese).

[2] 肖宝兰，李凤瑞，唐玉果，等. 煤质在线分析技术应用现状及研究[J]. 吉林电力，2003，164(1)：27-29.

Xiao Baolan, Li Fengrui, Tang Yuguo, et al. Application status and research of coal quality on-line monitoring[J]. Jilin Electric Power, 2003, 164(1): 27-29(in Chinese).

[3] Pinault J L.Moca training[C]. IAEA: Training organized in the framework of the ARCAL Project, 2002.

[4] 贾文宝，陈晓文，徐爱国，等. 利用蒙卡程序MOCA模拟研究BGO探测器的γ响应谱[C]∥中国核科学技术进展报告(第一卷)，中国核学会2009年学术年会论文集. 北京：原子能出版社，2009：262-265.

[5] 刘圣康. 中子物理[M]. 北京：原子能出版社，1986.