珠江三角洲4种淡水养殖鱼类重金属的残留及食用风险评价

谢文平，朱新平，马丽莎，郑光明，刘书贵

中国水产科学研究院珠江水产研究所，农业部热带亚热带水产种质资源利用与养殖重点实验室，农业部水产品质量安全风险评估实验室，广州 510380

珠江三角洲地处南方亚热带区域，毗邻中国南海，雨量充沛，水资源丰富，河网密布，是我国华南经济最活跃和人口最集中地区之一，同时也是广东省和我国淡水养殖最集中地区之一[1-2]。近30年来，随着珠江三角洲经济快速发展、工业化和城市化加速，重金属也随着大量的生活污水、工业和农业废水直接或间接排放进入河流及相关养殖水域，污染事故时有发生。由于重金属在养殖环境残留具有持久性，当环境条件改变时，重金属能从底泥中释放出来通过食物链直接或间接进入生物体中并在不同营养层级生物体中富集。重金属不仅能对养殖鱼类造成直接毒性危害，更重要的是能通过饮食途径进入人体内，并在人体中富集，长期摄入含重金属污染水产品，即使低浓度也会对人体健康产生危害[3-7]。大量相关研究显示：珠江三角洲地区水产品中存在不同程度的重金属残留，如梁辉等[8]于2010—2014年采集广东省市售1 326份水产品进行检测，发现铅超标率为0.15%，镉超标率为5.35%；王许诺等[9]2008年报道了广东沿海近江牡蛎体中Cd和Cu含量存在超标；魏泰莉等[10]也报道了珠江口鱼虾存在镉和砷超标现象。水产品含有丰富的蛋白质、不饱和脂肪酸、维生素和微量元素，具有很高营养价值，是人们动物蛋白的主要来源。目前，水产品在我国食品消费中所占比例逐年提高，消费市场日益扩大，2005年我国人均水产品消费量达到39.02 kg，现已成为水产品消费大国[11]。随养殖环境污染的加重，养殖水产品成了环境污染物吸附和富集的载体，水产品质量安全和养殖环境污染风险评估受到社会广泛的关注[12-13]。

本文以珠江三角洲主要淡水养殖鱼类罗非鱼(Oreochromisspp)、草鱼(Ctenopharyngodonidellus)、乌鳢(Ophicephalusargus)和鳜鱼(Sinipercachuatsi)为研究对象，采用污染指数和膳食摄入风险评价等方法，分析重金属在4种淡水养殖鱼类中残留现况以及食用健康风险，对指导水产品生产和食用安全具有一定意义。

1 材料与方法(Materials and methods)

1.1 样品采集

采样时间为2014年8月和2015年4月，分别于淡水养殖鱼塘采集罗非鱼、草鱼、鳜鱼和乌鳢共计57个样品,不同养殖品种以同一养殖区域随机抽取，鱼类养殖周期为6～10个月，体长、体重分别为：罗非鱼体重0.23～0.69 kg，体长21.5～30.5 cm；草鱼体重0.83～0.99 kg，体长39.0～46.3 cm；鳜鱼体重0.32～0.45 kg，体长27.5～33.5 cm；乌鳢体重1.04～1.85 kg，体长45.5～52.1 cm。每个样品为同一采样点随机抽取不同鱼塘3～5条鱼，去皮取背部肌肉搅碎混匀，具体采样位置见图1，样品采集后立即称重分装冰冻保存，带回实验室于聚乙烯自封袋中-20 ℃保存。

1.2 仪器与试剂

仪器采用Agilent 7500电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)(美国安捷伦公司)，AFs-930原子荧光分光光度计(AFS)(北京吉天分析仪器公司)。试剂为65%硝酸(德国Merck公司)，37%盐酸(德国Merck公司)，多金属元素混合标准溶液(GNM-0083，国家标准物质网)，鱼肌肉标准参考物质(ERM-BB422，国家标准物质网)。

图1 珠江三角洲淡水养殖鱼类采样区域Fig. 1 Samples of fresh fish collected from Pearl River Delta aquaculture area

1.3 样品处理

称取2 g样品于聚四氟乙烯烧杯中，加入5 mL 65%硝酸后盖上表面皿，置于电热板上加热消解。在90 ℃下消解10 h至固形物消失，加入2 mL 30%双氧水，盖上表面皿后加热回流30 min，待样品冷却后定容，待测。其中Cr，Ni，Cu，Zn，As，Cd和Pb含量采用ICP-MS进行分析，Hg元素浓度则使用原子荧光光谱仪测定。

1.4 质量控制

原子荧光测定Hg的标准工作曲线线性均大于0.9995，平行样相对标准偏差小于10%；ICP-MS测定其他重金属的标准工作曲线的线性则均大于0.9995，平行样相对标准偏差均小于5%。各测定金属鱼肌肉标准参考物质的回收率80%～120%。

1.5 重金属污染状况评价

运用生物质量指数法评价水产品重金属污染状况[14-16],计算公式为：

Pi=Ci/Si

式中Pi为水产品重金属的单因子污染指数；Ci为水产品重金属实测值的均值(mg·kg-1)；Si为水产品重金属限量标准(mg·kg-1)，参照农产品安全质量无公害水产品安全要求(GB 18406.4—2001)和《食品中污染物限量》(GB 2762—2012)[17-19]，分别为Hg 0.3 mg·kg-1；Cr 2 mg·kg-1；Cu 50 mg·kg-1；Zn 150 mg·kg-1；Cd 0.1 mg·kg-1；As 0.5 mg·kg-1；Pb 0.5 mg·kg-1。评价标准为：Pi< 0.2为正常背景水平；0.2 ≤Pi< 0.6 为轻污染水平；0.6 ≤Pi< 1.0为中污染水平；Pi> 1.0为重污染水平，即重金属含量超标[20]。

采用重金属污染指数(MPI)比较水产品之间重金属污染的总体差异，计算公式为：

MPI =(C1×C2× C3×……Cn)1/n

式中：Cn为第n种水产品重金属实测值的均值(mg·kg-1)[12]。

1.6 水产品重金属残留食用健康风险评价

水产品重金属残留经食用途径的健康风险评价是以风险度作为评价指标，把水产品重金属污染与人体健康联系起来，本文采用美国环境保护局(US EPA)使用的评价模型[21-23]，参照广东省居民水产品摄入量，对重金属经食用途径产生的致癌和非致癌风险进行评价。非致癌物风险评价公式为：

(1)

通过饮食途径暴露的日最大暴露剂量Dig的计算公式为：

Dig=日平均水产品摄入量×Ci/60

(2)

式中，Dig为重金属经饮食途径单位体重的日摄入剂量 ( mg· kg-1·d-1)，日平均水产品摄入量参照广东省居民水产品摄入量(70.89克·人-1·日-1)计算[24]，60为人均体重(kg)。

表1 重金属致癌强度系数和参考剂量[25-26]Table 1 The carcinogenic risk index and reference dose of heavy metals[25-26]

致癌物所致健康危害的风险模型计算公式为：

(3)

2 结果与讨论(Results and discussion)

2.1 珠江三角洲主要淡水养殖鱼类中重金属分布特征

对珠江三角洲淡水养殖鱼类罗非鱼、草鱼、乌鳢和鳜鱼样品检测分析显示，8种典型重金属的含量范围见表2，Cr，Ni，Cu，Zn，As，Cd，Hg和Pb在鱼体肌肉中残留均值分别为0.020～3.240，0.020～0.800，0.110～1.100，0.190～19.970，0.030～1.480，nd～0.606，0.003～0.118和0.040～0.803 mg·kg-1。金属元素在生物体中存在一般分为必需元素和非必需元素，必需元素是肌体正常生理活动不可缺少的组成部分，如Zn，Fe和Cu，它们是某些大分子蛋白的组成部分。Zn与Cu为必需元素，在检测样品中残留量较高[27]，与鱼体本身残留和较强的吸收能力有关。Cr、Ni、As、Cd，Hg和Pb为非必需元素，它们不参与生理活动，进入体内能产生较强的毒性，在鱼体中含量较低，国内外对其有严格的安全限量标准[28-29]。以国家无公害水产品残留标准(GB 18406.4—2001)对检测结果进行评价，水产品中超标元素有Cr、As、Cd、Pb，超标率大小依次为As(7.0%)，Pb(7.0%)，Cd(5.3%)，Cr(1.8%)。目前，在我国不同区域水产品中都存在不同程度的重金属超标，如北京市市售 4 种鱼类中存在铅、镉和砷 3 种重金属超标，超标率分别为 14.6%、 5. 2%和10. 4%；台海浅滩渔场水产品Cd超标率为9.7%，广西刁江野生鱼类As、Pb超标率分别为64.56%、5.06%[11-12, 30]，珠江三角洲鱼塘主要鱼类重金属超标率并不明显。

2.2 主要养殖鱼类中重金属污染程度与不同鱼体间比较

利用单因子污染指数对7种元素在鱼体中污染程度进行评价(图2，图3)，80.7%～100%样品Pn值落在正常背景与轻度污染区间内，说明珠江三角洲鱼塘养殖鱼类重金属污染程度较低。具体分析不同元素污染状况，其中Cu与Zn在所测所有水产品(n=57)中低于0.2的背景限值，表明未受到Cu、Zn污染。Cr、 Hg在个别样品中发现有轻度污染，它们占样品数的1.82%、4.7%。Cd与Pb的污染程度略高，中度污染的样品占总数的3.64%和1.82%，重度污染的样品占总数的2.86%、6.02%。 As污染程度最高，中度污染和重度污染分别为13.6%和5.74%。珠江三角洲地区4种主要淡水养殖鱼类受重金属污染程度的单因子污染指数评价大小的顺序为：As>Cd、Pb>Hg>Cr>Zn/Cu。

图2 不同重金属元素的单因子污染指数Fig. 2 Single factor pollution index of different heavy metals

图3 不同淡水鱼重金属元素的单因子污染指数Fig. 3 Comparison of single factor pollution index of different freshwater fish

表2 珠江三角洲淡水养殖主要水产品中重金属元素含量范围、平均值和超标率(湿重)Table 2 The concentration range, mean value, and over-proof rate of heavy metal in freshwater fish from fish pond of Pearl River Delta (wet weight)

注：“-”未见相关的限量标准；“nd”表示未检出; 空白为未检测。

Note： “-”No limits were found; “nd” not detected; Blank is not detected.

图4 珠江三角洲主要淡水产品重金属污染指数注：“A” 罗非鱼；“B”草鱼; “C”乌鳢; “D”鳜鱼; “E”水产品。Fig. 4 Heavy metal pollution index (MPI) for aquatic product from Pearl River DeltaNote: “A”, Oreochromis spp；“B”, Ctenopharyngodon idellus; “C”, Ophicephalus argus; “D”, Siniperca chuatsi; “E” Aquatic product.

采用重金属污染指数(MPI)比较水产品之间重金属污染的总体差异，结果见图4，MPI值大小显示不同水产污染程度依次为；乌鳢>鳜鱼>罗非鱼>草鱼。不同鱼类重金属残留的差异主要与其食性、生存环境和对特定重金属积累能力不同有关, 重金属在4种鱼体中残留规律基本体现了底层鱼残留高于中上层鱼，肉食性鱼大于植食性和杂食性鱼的特征，乌鳢和鳜鱼主要以肉食性为主，在水生食物链处在顶端，同时乌鳢在养殖水体中主要生活于中下层，对环境耐受性较强，因此对重金属的富集能力相对较强，罗非鱼主要以杂食性为主而草鱼以植食性为主，故重金属残留量相对较低，这和相关的报道相一致[31-32]。

2.3 食用安全性评价

水产品食用安全性评价，主要以世界卫生组织(WTO)制定的污染物每周可耐受摄入量(provisional tolerable weekly intake，PTWI)作为食用安全性评价依据[18]，根据广东省居民每周水产品消费量计算成人每周实际重金属摄入量，并与PTWI值比较，评价其食用安全性，广东省居民每周水产品消费量为0.496 kg[23]，成人人均体重以60 kg计算，采用成人每周实际重金属摄入量(AWI)占PTWI的百分比进行食用安全性评价，其所占比例越高，说明其食用安全性越低[18, 33-34]，具体结果和评价标准见表3。成年人对7种重金属每周摄入量均未超过PTWI值，AWI 占 PTWI比值范围为0.07%～37.76%， 表明广东成人每周通过水产品摄入重金属的量是安全的。具体对每种元素分析，Cr和As的成人每周摄入量相对较高，分别为PTWI的19.49%和11.30%，其中乌鳢和罗非鱼的AWI 占 PTWI比值达37.76 %和19.51%，说明在大量食用乌鳢或罗非鱼情况下，摄入Cr、As存在一定的食用安全隐患。

2.4 潜在健康风险评价

采用US EPA健康风险评价方法分析4种淡水鱼重金属残留健康危害年风险，对致癌元素As、Cr、Cd分析显示，As致癌风险最大，Cr次之，Cd最低；非致癌风险分析，Zn风险性最大，Hg和Pb次之，Cu风险最低：7种重金属在鱼体中产生的健康风险大小表现为As>Cr>Zn>Cd>Pb>Hg>Cu。对4种淡水养殖鱼类通过食入途径产生健康危害年风险大小评估依次为：乌鳢>罗非鱼>鳜鱼>>草鱼。MIP分析显示鳜鱼重金属污染程度大于罗非鱼，但健康危害年风险却小于罗非鱼，主要由于罗非鱼致癌风险物As含量较高所致。

利用国际辐射防护委员会(ICRP)推荐的重金属通过饮食途径最大可接受年风险水平(5×10-5a-1)分析，所测水产品中重金属致癌、非致癌及总风险值均未超过5×10-5a-1，表明珠江三角洲地区4种主要淡水养殖鱼类经食入途径所导致的健康危害年风险均处于可接受范围之内。尽管如此，由于乌鳢、罗非鱼肌肉中Cr、As致癌风险较高，其(R总)值为1.61×10-5a-1和1.25×10-5a-1已与ICRP推荐的最大可接受水平(5×10-5a-1)处于同一数量级，食用风险高于鳜鱼和草鱼，如成年人每天食用219.87 g乌鳢就可达到最大可接受年风险水平，产生潜在健康风险，说明食入大量该养殖区域乌鳢和罗非鱼，其残留的Cr和As可能会影响人体健康；综合比较7种重金属元素中Cr、As在水产品中通过食入途径所产生的潜在个人健康年风险最高，这与食用安全性(PTWI)结果一致。

总体分析评价，珠江三角洲4种淡水养殖鱼类不同程度受到重金属污染，超标率大小依次为As(7.0%)，Pb(7.0%)，Cd(5.3%)，Cr(1.8%)。具体对不同元素分析，发现Cu、Zn在所测样品中未见污染，Cr、 Hg对部分样品有轻度污染，Cd、Pb、As存在中度污染和重度污染样品，不同种类鱼中重金属污染程度为乌鳢>鳜鱼>罗非鱼>草鱼。7种重金属在水产品中产生的健康风险大小依次为As>Cr>Zn>Cd>Pb>Hg>Cu。珠江三角洲地区淡水水产品食用安全和健康风险均处于可接受范围之内，健康危害年风险大小评估依次为：乌鳢>罗非鱼>鳜鱼>>草鱼。Cr、As在水产品中通过食入途径所产生的潜在个人健康年风险最高，这与食用安全性(PTWI)分析结果一致。综合分析重金属在珠江三角洲4种主要淡水鱼鱼体存在一定残留，相比于国内其他区域水产品污染程度并不突出，尚未出现明显的污染安全问题，但As和Cr在水产品中具有较高的潜在风险需予以进一步关注。

表3 重金属摄入安全性评价Table 3 Safety evaluation on heavy metal

注：“①”PTWI为世界卫生组织制定的重金属每周可耐受摄入量[18]；“②” PTWI的成人每周可耐受摄入量以体重60 kg计；“③”AWI为广东省居民成人每周实际重金属摄入量(mg)。

Note： “①”PTWI stands for provisional weekly tolerable intake of heavy metals recommened by WHO;“②”Adult weekly tolerable intake was measured by body weight 60 kg; “③”AWI stands for actual weekly intake (mg) of heavy metal of adults in Guangdong Province.

表4 用US EPA模型评价重金属健康风险(a-1)Table 4 Health risk assessment of heavy metals in freshwater fish by US EPA model (a-1)

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