强脉冲电流下变形镁合金的微观组织及其力学性能

郭凤海，樊建锋，张 华，张 强，董洪标，许并社

(太原理工大学 新材料界面科学与工程教育部重点实验室，山西省新材料工程技术研究中心，材料科学与工程学院，太原 030024)

镁合金是目前应用的最轻的金属结构材料，具有较高的比刚度和比强度，机械加工性能好，而且具有优良的散热性、电磁屏蔽性和减震性等优点，被誉为“21世纪绿色工程金属结构材料”[1-2]。虽然镁合金有着诸多优点，但是受到自身结构的限制，镁合金室温下可启动的独立滑移系少，室温塑性变形能力较差，此外镁合金的强度也不高，这在很大程度上限制了它的推广应用[3-6]。为此，人们尝试了多种方法进行镁合金的改性研究，其中细化晶粒[5-6]是一种非常有效的既可提高强度又可提高塑性变形能力的处理方法。

电脉冲处理技术(EPT)是近年来一种新兴的材料制备和性能改善的工艺方法，具有技术清洁、有效且成本低廉等优点，在材料研究领域有着广阔的应用前景[7-10]。目前，利用EPT技术已经取得了良好的成果，如CONRAD et al[11]对Cu通过电脉冲后的再结晶现象进行了研究，电脉冲能够降低金属退火再结晶的起始温度，缩短变形组织回复与再结晶的时间，显著细化再结晶晶粒。JIANG et al[12]对电脉冲处理冷轧态AZ91板材的研究发现，电脉冲在较低的温度下加速了变形板材的再结晶进程，显著地细化了再结晶晶粒，而且改变了材料的微观结构并削弱了基面织构。LIU et al[13]研究发现，利用不同脉冲宽度的高能电脉冲处理轧制AZ31镁合金后，材料的晶粒尺寸由72 μm降低至2 μm等等。

然而，在以往的研究中，对轧制电脉冲过程中的各个参数变量如轧制变形量、脉冲宽度、脉冲时间具体对材料组织及性能的影响的研究较少，使研究者们不能清晰地了解电脉冲过程中参数变量的影响作用大小，妨碍了电脉冲技术的进一步应用。正交实验方法是研究多因素多水平的一种设计方法，可准确评价各实验因素的主效应大小。故本文利用正交实验方法，研究在不同条件下EPT对轧制AZ31镁合金的组织及相关性能的影响。

1 实验

1.1 实验材料

实验所用材料是商用AZ31镁合金挤压板材。其名义化学成分(质量分数，%)为：Mg-3Al-1Zn-0.4Mn.其退火后的金相显微组织如图1所示，退火工艺为345 ℃，保温1 h，炉冷，由图1可知其金相显微组织晶粒粗大且较不均匀。

实验过程中所使用的化学药品均为化工厂提供，包括苦味酸、乙酸、乙醇、去离子水等。

图1 AZ31镁合金均匀化退火组织Fig.1 Microstructure of AZ31 alloy after homogenizing annealing

1.2 实验流程与设备

实验流程为：线切割、退火处理、室温多道次轧制、线切割、电脉冲处理、数据计算、整理、分析。

实验所需设备主要包括：SG-2-7.5-10型电阻炉、BKDØ130型轧机、DK-7720型数控电火花机床、JX-HP型强脉冲电流电源、RIGOL DS1052E型示波器、TES-1310型接触式温度计；基恩士VHX-2000型超景深光学显微镜等。

电脉冲处理示意图如图2(a)所示。室温下将试样连接在铜电极上，安装测温仪器，接通电源并开启脉冲电源和示波器，电脉冲的脉冲宽度、频率实验前设定，故接通电源后只需调节电流密度，待调节到实验参数后，计时开始实验，并每隔30 s记录测温仪的实时显示数值。

图2 电脉冲处理(a)及单个脉冲波(b)的示意图Fig.2 The schematic diagrams of EPT (a) and a single pulse (b)

1.3 正交实验设计及结果

按照上述实验流程与工艺，经过多次单因子实验和总结，将正交实验因素水平设计为：轧制变形量A、脉冲宽度B、脉冲时间C三个因素，每个因素设定3个水平变量，具体数据如表1所示，利用L9(34)正交表安排实验。本实验目的在于轧制电脉冲工艺的优化，以再结晶分数(%)、平均晶粒尺寸(μm)、试样表面温度(K)为考察指标，通过实验分析各因素对各考察指标的影响及作用，其具体实验结果及相应的正交实验计算结果见表2.

表1 正交实验因素水平表Table 1 Orthogonal test factors and levels

表2 正交实验设计及结果Table 2 Orthogonal experimental design and results

2 结果与讨论

2.1 再结晶分数

由表2可得到图3(d)—(g)，由图3(d)—(f)可知，在不同的轧制电脉冲工艺条件下，A、B、C三种因素在不同的水平条件下获得的再结晶分数有所不同。就A因素(轧制变形量)来说，kA1

再结晶的发生依赖于位错的回复和原子的扩散，但是由于此过程能量势垒较高，正常热处理过程中发生再结晶较为缓慢[14]；而电脉冲处理能够通过热效应和非热效应影响材料中的位错运动和原子扩散，降低能量势垒，促进再结晶过程。热效应是通过电脉冲处理过程中高速运动电子与材料内部原子发生剧烈碰撞，产生能量传递，而其中的部分能量以焦耳热的形式表现，使材料的温度升高，原子无规则热运动加剧，使原子的可移动性提高；而非热效应可由电子做定向移动形成“电子风力”[11]这一假说解释，即通过脉冲电流时，自由电子做定向运动，脉冲电流可对位错产生力的作用，提高位错的移动性，加快位错回复，促进空位的迁移与湮灭，从而提高再结晶形核率[15]。本实验也可证实，采用提高输入能量的方法均可提高再结晶的形核率，如增大轧制变形量、提高脉冲宽度、延长脉冲时间等；但是提高轧制变形量和提高脉冲宽度效果更加明显，从而也说明电脉冲处理过程中非热效应具有重要作用。

2.2 平均晶粒尺寸

由图4(d)可知，平均晶粒尺寸随着轧制变形量的增大而有所减小，且晶粒尺寸降低趋势明显。这是因为随着变形量的增大，由轧制带来的形变储能逐渐增大，且变形更加均匀；在电脉冲的作用下，再结晶形核位置增多，再结晶晶粒增多，进而平均晶粒尺寸降低。由图4(e)可知，随着B因素(脉冲宽度)的增加，平均晶粒尺寸表现为先减小后增大。因为在脉冲宽度增加时，占空比增大，再结晶分数增大，新生成的细小等轴晶粒增多，导致平均晶粒尺寸下降；而随着脉冲宽度的继续增大，首先发生再结晶的晶粒会有所长大，又导致平均晶粒尺寸有所增大。

图3 AZ31试样的金相组织(a,b,c)与再结晶分数趋势图(d,e,f)和极差图(g)(a,b,c分别对应表2中序号为1,5,9组的实验数据)Fig.3 Microstructure (a,b,c) of AZ31 samples and recrystallization fractions (d,e,f) and ranges (g)(a,b,c for No.1,5,9 samples in Table 2, respectively)

同时，由金相显微组织图4(a—c)可知，随着脉冲宽度的增加，晶粒的均匀性得到提高。由图4(f)可知，因素C(脉冲时间)对平均晶粒尺寸的影响趋势与因素B相同，随着脉冲时间的延长，再结晶晶粒逐渐增多，原始的大晶粒逐渐被新生成的细小晶粒取代，晶粒平均尺寸下降；时间继续延长，晶粒会出现一定程度的长大，导致其平均晶粒尺寸上升，同时晶粒的均匀性也明显提高。

由图4(g)极差分析可知，RB

电脉冲处理过程中，一方面脉冲电流通过加快位错回复而加速再结晶形核和提高再结晶形核率，另一方面，脉冲电流加快位错在晶界的攀移及消失，减小形核界面两边的能量差而降低形核界面的迁移速率及再结晶核心的长大速率，进而减小再结晶的晶粒直径[16]。镁合金由于是hcp结构，在室温下塑性变形时[17-18]，其变形机制主要为基面滑移和孪生，而且以孪生为主要的变形机制。这就导致在变形过程中，能量的存储以孪晶为主，其次是位错，位错主要在晶界处积聚，这也就是再结晶的两个重要位置，即晶界和孪晶处(主要指压缩孪晶)。轧制变形量越大，变形越均匀，形核位置越多，平均晶粒尺寸越小。而脉冲宽度同样能提高再结晶形核率，但是受到轧制变形量的影响，形核位置多为晶界和孪晶处。故当脉冲提供能量继续增大时，无畸变等轴晶粒形成后很快相互接触并随着时间的延长而相互吞噬，所以晶粒尺寸会稍有长大[19]。脉冲时间对平均晶粒尺寸的影响是轧制变形量和脉冲宽度共同作用的结果，随着时间的延长，再结晶越加完全，并会发生晶粒长大。

图4 AZ31试样的金相组织(a,b,c)与平均晶粒尺寸趋势图(d,e,f)和极差图(g)(a,b,c分别对应表2中序号为1,2,3组实验数据)Fig.4 Microstructure (a,b,c) of AZ31 samples, the average grain sizes (d,e,f) and ranges (g)(a,b,c for No.1,2,3 samples in Table 2, respectively)

2.3 电脉冲的热效应

电脉冲是一种高电流密度脉冲波，其峰值可达到约109A/m2，所以由电流焦耳热产生的温升也是电脉冲过程中不可忽略的一个考察值。焦耳热的产生促使原子的无规则热运动加剧，原子的振动频率和振幅都增大[20]，促进再结晶的进程。在本实验中发现温升过大会产生试样断裂的现象，这主要因为镁合金的线膨胀系数大(约为钢的2倍，铝的1.2倍[20])，在加热时试样内部产生了较大的热应力，增加了产生裂纹的倾向，进而在大的应力作用下使试样断裂。同时，本实验还分别选取了表2中2，4，8组试样在电脉冲处理过程中最高温度做热处理对比实验，热处理参数分别为A1，410 K，10 min；A2，415 K，10 min；A3，435 K，5 min；热处理结果见图5(a—c).由图可知，热处理后试样仍然为轧制态，并未发生再结晶，而电脉冲处理条件下，2,4,8号试样都已发生了不同程度的再结晶，说明非热效应是主要因素，而热效应是促进再结晶的次要因素，因此要获得适当的试样温度。

由表2及图5(d)可知，因素A(轧制变形量)的各水平对温度的影响为kA1

前文已述，电脉冲处理过程中的热效应提高了原子热运动，使原子的移动性增强，在“电子风力”[11]的作用下，加快再结晶进程，但是高的输入能量如增大轧制变形量、提高脉冲宽度均使试样的表面温度急剧上升，试样在内应力作用下极易产生裂纹。从图5(d)与图5(e)可知脉冲宽度对温度的提升更明显，而根据前两节的分析，轧制变形量对提高再结晶分数和降低平均晶粒尺寸的效果要好于脉冲宽度，同时其引起的焦耳热温升效果要低于脉冲宽度所引起温升效果。为此，在今后的工作中，可优先考虑提高变形量同时配合一定的电脉冲参数来优化镁合金的微观组织。

综上所述，A因素(轧制变形量)对再结晶分数和平均晶粒尺寸影响大小均排第1位，而对温度影响大小排第2位，故综合而言A因素可取为A3；B因素(脉冲宽度)对再结晶分数影响大小排第2位，而对平均晶粒尺寸影响大小排第3位，其对试样表面温度影响大小排第1位，综合考率B因素可取B2；C因素(脉冲时间)对平均晶粒尺寸影响大小排第2位，对再结晶分数及试样表面温度影响排第3位，故C因素可取C2.故本实验综合各个因素和考察指标最终得到的最优组合为A3B2C2，其金相显微组织如图6所示，试样再结晶分数达到97.9%，平均晶粒尺寸为6.74 μm，实验过程试样表面平均温度为429.5 K.

图5 AZ31试样的金相组织(a,b,c)与试样表面温度变化趋势图(d,e,f)与极差(g)(a,b,c的热处理参数分别为A1,410 K,10 min；A2,415 K,10 min；A3,435 K,5 min)Fig.5 Microstructure (a,b,c) of AZ31 samples, the trend (d,e,f) and the ranges (g) of temperature on specimen surface(a,b,c heat treatment parameters were A1, 410 K, 10 min; A2, 415 K, 10 min; A3, 435 K, 5 min, respectively)

图6 参数为A3B2C2的试样金相显微组织Fig.6 Microstructure of the sample with parameters A3B2C2

2.4 力学性能

2.4.1 拉伸性能

图7(a)为试样在室温条件下不同参数试样的拉伸应力-应变曲线。从图中可以看出，原始板材的抗拉强度为278 MPa，伸长率为15.1%，而最优组合为A3B2C2的试样的拉伸强度仅为104.1 MPa，伸长率约1%左右，其拉伸性能并不理想。这是由于：通常条件下镁合金的室温变形率在10%～15%左右[20]，在室温下变形比较困难；而本实验采用连续多道次轧制的方法，轧制过程中不进行退火处理，这样就使材料内部积聚了大量的应力和变形储能，随着轧制道次的增多，应力集中越大，当应力集中大的位置超过了材料的强度时，就会产生如图6(b)所示的微裂纹；虽然经过电脉冲处理后获得了细小均匀的再结晶组织，但微裂纹并没有消失，当试样受外力作用时，由于缺口效应产生应力集中，在此种条件下试样很快断裂，故该参数条件下试样的力学性能较差。因此A因素选取次优参数A2，其他参数不变，A2B2C2试样的变形量小于A3B2C2试样，在轧制过程中可通过孪生和位错的滑移协调变形，没有大的应力集中，所以没有产生微裂纹。参数为A2B2C2试样的应力-应变曲线可知，试样的抗拉强度达到341 MPa，而延伸率也达到了11.6%，较大地改善了材料的力学性能。根据Hall-Petch公式，镁合金的斜率常数达到280 MPa·m1/2，因此细化晶粒对强度的影响很明显[20]，从本实验的结果也可证实，短时电脉冲处理得到细晶组织试样的力学性能得到了较大的改善。

2.4.2 硬度

如图7(b)所示为室温下测得试样经过不同处理条件的维氏硬度。经过A2(30%)和A3(38%)轧制变形以后，试样的维氏硬度由于加工硬化的影响而明显增大，由原始试样的58.5分别增大到84.5和88.6；经过条件为B2C2(脉冲宽度70 μs、脉冲时间10 min)处理后，硬度分别达到63.2和68，较原始试样硬度有大幅提高。表明原始试样经过轧制和强脉冲电流处理后，由于晶粒细化作用使材料的硬度和强度同时提高。结合图7(a)和图7(b)可知，虽然A3B2C2试样的拉伸强度因显微裂纹的存在而大幅降低，但是A3B2C2试样的硬度明显高于A2B2C2试样的硬度，这说明经过强脉冲电流处理后由于晶粒细化作用明显提高了材料的力学性能。

本文通过正交实验获得的最优组合因显微裂纹的存在使得拉伸性能并不理想，但次优组合条件下材料的拉伸性能改善较为明显。因此，在不产生微裂纹条件下，进行大变形量塑性变形与短时高能电脉冲处理，将有可能获得更加优异的材料组织与性能，这也是本方向下一步的工作重点。

图7 AZ31试样的室温拉伸应力应变曲线(a)和室温硬度(b)Fig.7 The tensile stress-strain curves (a) and the hardness (b) of AZ31 samples at room temperature

3 结论

1) 轧制变形量和脉冲宽度是影响再结晶分数的主要因素；脉冲宽度和脉冲时间是影响平均晶粒尺寸的均匀化的主要因素。当轧制变形量为38%、脉冲宽度为70 μs、脉冲时间为10 min时，再结晶分数达到97.9%，平均晶粒尺寸达到6.74 μm，试样表面平均温度为429.5 K.

2) 当轧制变形量为30%、脉冲宽度为70 μs、脉冲时间为10 min时，试样的室温拉伸性能得到了较大的改善，抗拉强度较原始材料提高了22.6%，达到341 MPa，同时延伸率达到了11.6%.

[1] CHEN L Y,XU J Q,CHOI H,et al.Processing and properties of magnesium containing a dense uniform dispersion of nanoparticles[J].Nature,2015,528(7583):539-543.

[2] STJOHN D H,EASTON M A,QIAN M,et al.Grain refinement of magnesium alloys:a review of recent research,theoretical developments,and their application[J].Metallurgical and Materials Transactions A,2012,44(7):2935-2949.

[3] XIA Y,LI Y L,LI L.Effect of grain refinement on fracture toughness and fracture mechanism in AZ31 magnesium alloy[J].Procedia Materials Science,2014,3:1780-1785.

[4] TAN C W,XU S N,WANG L,et al.Effect of temperature on mechanical behavior of AZ31 magnesium alloy[J].Transactions of Nonferrous Metals Society of China,2007,17(1):41-45.

[5] ANDO D,SUTOU Y,KOIKE J.Internal microstructure observation of enhanced grain-boundary sliding at room temperature in AZ31 magnesium alloy[J].Materials Science and Engineering:A,2016,666:94-99.

[6] LIU K,DONG X H,XIE H Y,Microstructure evolution of AZ31B magnesium alloy sheets deformed in different deformation directions[J].Materials Science and Engineering:A,2016,670:217-226.

[7] LIAO H M,TANG G Y,JIANG Y B,et al.Effect of thermo-electropulsing rolling on mechanical properties and microstructure of AZ31 magnesium alloy[J].Materials Science and Engineering:A,2011,529:138-142.

[8] LI X P,LI X H,ZHU J,et al.Microstructure and texture evolution of cold-rolled Mg-3Al-1Zn alloy by electropulse treatment stimulating recrystallization[J].Scripta Materialia,2016,112:23-27.

[9] LI X P,TANG G Y,KUANG J,et al.Effect of current frequency on the mechanical properties,microstructure and texture evolution in AZ31 magnesium alloy strips during electroplastic rolling[J].Materials Science and Engineering:A,2014,612:406-413.

[10] XU C,LI Y N,TAO X H.Effect of electropulsing rolling on mechanical properties and microstructure of AZ31 magnesium alloy[J].Transactions of Nonferrous Metals Society of China,2014,24(12):3777-3784.

[11] CONRAD H,GUO Z,SPRECHER A F.Effects of electropulse duration and frequency on grain growth in Cu[J].Scripta Metallurgical,1990,24(2):359.

[12] JIANG Y B,GUAN L,TANG G Y,et al.Influence of electropulsing treatment on microstructure and mechanical properties of cold-rolled Mg-9Al-1Zn alloy strip[J].Materials Science and Engineering:A,2011, 528(16/17):5627-5635.

[13] LIU Y,FAN J F,ZHANG H,et al.Recrystallization and microstructure evolution of the rolled Mg-3Al-1Zn alloy strips under electropulsing treatment[J].Journal of Alloys and Compounds,2015,622:229-235.

[14] 黄光胜,徐伟,黄光杰,等.AZ31B镁合金冷轧及退火后的组织与性能[J].金属热处理,2009(5):18-20.

HUANG G S,XU W,HUANG G J,et al.Microstructure and mechanical properties of AZ31B magnesium alloy after cold rolling and annealing[J].Heat Treatment of Metals,2009(5):18-20.

[15] 晁月盛,鄂洪儒,赖祖涵.脉冲电流改变非晶体微观结构的研究[J].东北工学院学报,1993(1):44-48.

CHAO Y S,ER H R,LAI Z H.On the microstructural change in amorphous alloy under electropulsing[J].Journal of Northeast University of Technology,1993(1):44-48.

[16] 肖蕴华.电脉冲对金属材料性能的影响[J].上海工程技术大学学报,2005(1):12-14.

XIAO Y H.Effects of electropulsing on properties of metal materials[J].Journal of Shanghai University of Engineering Science,2005(1):12-14.

[17] LI X,YANG P,WANG L N,et al.Orientational analysis of static recrystallization at compression twins in a magnesium alloy AZ31[J].Materials Science and Engineering:A,2009,517(1-2):160-169.

[18] XIN Y C,JIANG J,CHAPUIS A,et al.Plastic deformation behavior of AZ31 magnesium alloy under multiple passes cross compression[J].Materials Science and Engineering:A,2012,532:50-57.

[19] KUANG J,DU X P,LI X H,et al.Athermal influence of pulsed electric current on the twinning behavior of Mg-3Al-1Zn alloy during rolling[J].Scripta Materialia,2016,114:151-155.

[20]陈振华,严红革,陈吉华,等.镁合金[M].北京:化学工业出版社,2004:11-18.