CH4/C10H22混合燃料燃烧特性实验及反应动力学研究

罗 睿，刘 宇，孙 震，马洪安，陈潇潇，曾 文(沈阳航空航天大学 航空航天工程学部(院)，沈阳 110136)

CH4/C10H22混合燃料燃烧特性实验及反应动力学研究

罗 睿，刘 宇，孙 震，马洪安，陈潇潇，曾 文
(沈阳航空航天大学 航空航天工程学部(院)，沈阳 110136)

为研究CH4/C10H22混合燃料的燃烧特性，在定容燃烧弹中测量了初始压力0.1 MPa、初始温度420 K、当量比范围0.8～1.5和CH4含量0～0.8的CH4/C10H22混合燃料的层流燃烧速度，采用CHEMKIN软件对CH4/C10H22混合燃料层流燃烧速率进行了数值模拟，同时对燃烧质量流量进行了敏感性分析。结果表明，CH4含量的增加抑制了CH4/C10H22混合燃料层流燃烧速度，当CH4含量大于0.8时，混合燃料层流燃烧速度显著降低。通过反应动力学分析可知，CH4/C10H22混合燃料的层流燃烧速度主要受燃烧过程中H、O和OH等活性自由基的影响，其中，H自由基影响最为显著，CH4增加使H自由基生成速率降低是导致混合燃料层流燃烧速度降低的主要原因。

混合燃料；定容燃烧弹；层流燃烧速度；敏感性分析；活性自由基;反应动力学

为解决我国石油对外依存度持续增高所带来的能源安全问题，以及满足国际航空运输协会(IATA)提出的航空减排要求，寻求和开发航空替代燃料已迫在眉睫[1-2]。目前，合成燃料(煤和天然气基合成燃料)、生物燃料和低温燃料是航空替代燃料关注的焦点。现阶段，科研人员对合成燃料和生物燃料已进行详细研究和全面报道，但对低温燃料，由于存在诸多技术问题，还未见详细报道[3-4]。

低温燃料是指将气态燃料在常压下通过深冷技术转化而成的液态燃料，主要包括液化氢气(LH)和液化天然气(LNG)两种。相关研究表明，低温燃料能量密度高，可提供更大推力，同时，低温燃料冷却能力强，能够解决高速发动机冷却问题。

LNG主要成分是CH4(CH4)，其沸点和密度较高。应用LNG时，由低温和容积引起的技术难题远比LH容易解决。同时，由于CH4具有存储量丰富，价格低廉，燃烧排放少以及能够保证火灾爆炸安全等诸多优势，LNG有望成为航空业节能减排，实现可持续发展的最有效替代燃料[5-7]。然而，LNG作为航空替代燃料也存在问题，研究人员通过对航空煤油和LNG的基本物性以及其着火与燃烧特性比对分析发现，LNG气化成CH4后体积热值降低，且CH4具有燃点高和火焰传播速度慢等特点，这些都不利于其在航空发动机中的应用[8]。因此，为充分利用航空煤油与LNG各自优点，研究人员提出了采用LNG/航空煤油混合燃料作为航空替代燃料的设想，并计划对其着火与燃烧特性进行研究，同时论证其应用可行性。

目前，国内外学者对LNG主要成分CH4以及多种航空煤油(Jet A-1、JP-8和JP-10等)的燃烧特性进行了大量研究。Hassan[9]、Rozenchan[10]、Park[11]、Lowry[12]等都曾采用过实验方法测量宽广工况范围下(初始压力0.1～0.5 MPa、当量比0.8～1.4)CH4/空气混合气层流燃烧速度。采用球形火焰法，何佳佳等[13]在定容燃烧装置中获得不同当量比和不同初始温度下的CH4/空气混合气层流燃烧速率。结果表明，拉伸火焰传播速率、无拉伸火焰传播速率和无拉伸层流燃烧速率均随初始温度的增加而增加。常铭等[14]对天然气/空气层流火焰速率和马克斯坦常数展开了研究。结果表明，马克斯坦常数随着当量比的增加而增加，层流火焰速率在当量比1.1附近达到最大。在航空煤油燃烧特性方面，Vukadinovic等[15]在定容燃烧弹中获得Jet A-1航空煤油层流燃烧速度和马克斯坦长度，并与Gu、Kumar等实验数据进行了对比，分析了初始压力0.1～0.8 MPa、初始温度373～473 K和当量比0.67～1.43范围下初始温度和初始压力对Jet A-1层流燃烧速度和火焰稳定性的影响。曾文等[16]在定容燃烧反应装置中测量了初始压力0.1～0.7 MPa、初始温度390～450 K、当量比在0.6～1.6范围中RP-3航空煤油的层流燃烧速度和马克斯坦长度，分析了初始温度、压力以及当量比对火焰发展结构、层流燃烧速度及马克斯坦长度的影响。郑东等[17]采用对冲火焰实验平台获得了RP-3航空煤油及其4组分替代燃料的层流火焰传播速度。

由国内外现状可知，目前学者对CH4及航空煤油燃烧特性的研究多集中在CH4和航空煤油单组分燃料燃烧特性上，对CH4/航空煤油混合燃料燃烧特性的研究较为匮乏。因此，本文拟开展CH4/C10H22混合燃料燃烧特性研究，其中CH4代表了LNG气化后的主要成分，而C10H22因具有与航空煤油相似的物理和化学性质，被用作航空煤油单组份替代燃料。本文将采用定容燃烧反应装置对0～0.8 CH4含量CH4/C10H22混合燃料在初始温度420 K、初始压力0.1 MPa、当量比0.8～1.5范围下的燃烧特性进行实验研究，并使用CHMKIN对混合燃料进行化学反应动力学分析。

1 CH4/C10H22混合燃料燃烧特性实验

1.1 实验装置

定容燃烧反应实验装置如图1所示[18]，该装置包括定容燃烧弹、点火系统、加热系统、高速摄像与纹影系统、数据采集系统等。定容燃烧弹为不锈钢圆柱型，其内径为180 mm，容积约为5.5 L，如图2所示。燃烧弹内布置有点火电极，燃烧弹外装有压力传感器、压力变送器、温度传感器、液体燃料注射阀与进排气阀等。燃烧弹两端装有80 mm厚石英玻璃窗，窗口直径为130 mm。本实验将采用背影法拍摄CH4/C10H22混合燃料火焰发展照片，所用高速摄像机为幻影Phantom v611，拍摄速度为10 000幅/秒。

实验中，先根据C10H22与CH4化学分子式计算出各当量比与各CH4含量下C10H22、CH4、O2和N2的体积分数，然后根据分压定律计算各组分分压，制定配气表。其次，依据分压依次充入相应组分，最后通过中心电极点火，同时触发高速摄像机对火焰发展进行拍照。

1.2 实验原理

对于球形扩散火焰，火焰半径对时间的变化率即为拉伸火焰传播速度Sn[19]

(1)

式(1)中r为火焰半径，t为时间。

火焰拉伸率α为火焰表面上一个无限小面积的对数值对时间的变化率

(2)

式(2)中A为火焰前锋面积。

如果燃烧火焰为球形扩散火焰，运用球形的面积公式，式(2)还可以表示为

(3)

由马克斯坦理论可知，球形扩散火焰的无拉伸层流火焰传播速度Sl与拉伸层流火焰传播速度Sn之间存在如下线性关系

Sl-Sn=Lbα

(4)

利用式(2)与式(4)可以求出Sn与α，将Sn-α直线倒推至α=0，直线在Sn轴上的截距即为无拉伸层流火焰传播速率，直线的斜率取相反数即为马克斯坦长度Lb。

根据在火焰前锋面上的质量守恒，有

Aρuul=AρbSl

(5)

式(5)中ρu与ρb分别为已燃区与未燃区混合气的密度。

由式(5)可获得层流燃烧速度ul

ul=(ρbSl)/ρu

(6)

图1 定容燃烧反应装置图

图2 定容燃烧弹

1.3 实验验证

为验证定容燃烧实验装置所获得层流燃烧速度的准确性，本文分别对初始压力0.1 MPa、初始温度400 K、当量比0.8～1.3范围的C10H22/空气混合气和初始压力0.1 MPa、初始温度320 K、当量比0.8～1.3范围的CH4/空气混合气层流燃烧速度进行了实验测量。本实验装置所得C10H22/空气和CH4/空气混合气层流燃烧速度与其他学者在相同工况下获得层流燃烧速度对比如图3所示，本文所获实验数据与相关文献实验数据基本一致。C10H22/空气和CH4/空气混合气层流燃烧速度呈现出随当量比先增加后减小的趋势，且最大值出现在当量比1.1左右。

图3 C10H22和CH4层流燃烧速度的验证

2 CH4/C10H22混合燃料燃烧特性的数值模拟

2.1 CH4/C10H22混合燃料燃烧反应机理

C10H22是航空煤油的重要组成，由于其分子结构与RP-3航空煤油较为接近，理化性质也比较相似，因此C10H22可作为航空煤油的单组分替代燃料或多组分替代燃料的一种成分。Bikas等[20]曾构建过一种正癸烷燃烧机理，该机理包含67种组分和600个基元反应。Westbrook等[21]发展了一种同时适用于低温和高温的正癸烷详细反应机理(包含952种组分和3 899个基元反应)，该机理与多个模型反应器的实验结果进行了对比，吻合较好。Battin-Leclerc等[22]构建了包含1 216种组分和7 920个基元反应的正癸烷详细反应机理，能够精确预测温度550～1 600 K范围内的着火延迟时间。在国外学者研究基础之上，刘建文等[23]通过简化方法获得了一个正癸烷燃烧反应骨架机理，该机理包含62种组分和422个基元反应。在Peters等机理的基础上，姚通等人[24]通过反应路径分析和敏感性分析发展了一个包含46种组分和167个基元反应、用于描述正癸烷着火与燃烧过程的简化化学反应动力学模型，通过与文献实验数据对比发现，该机理能够更准确的预测正癸烷低温和高温条件下的着火延迟时间和火焰传播速度。曾文等[25]依据Bikas等提出的正癸烷着火与燃烧的化学反应详细机理，并综合考虑Honnet等对之提出的修改，形成了正癸烷预混燃烧的详细化学反应机理(包括67种组分、344个基元反应)。该反应机理包括H2的氧化反应、CO与CO2、C1(CH、HCO、CH2、CH2O、CH3、CH3O、CH2OH、CH4、CH3OH)、C2(C2H、C2H2、C2H3、CH3CO、C2H4、C2H5、C2H6)、C3(C3H3、C3H4、C3H5、C3H6、C3H7、C3H8、C3H6O)、C4(C4H2、C4H3、C4H4、C4H5、C4H6、C4H7、C4H8、C4H9)、C5(C5H10、C5H11)、C6(C6H12、C6H13)、C7(C7H14、C7H15)的生成与氧化反应及n-C10H22的热裂解与氧化反应。其中n-C10H22的热裂解与氧化反应的主要基元反应步如表1所示。

表1 正癸烷(n-C10H22)热裂解与氧化的主要反应步

CH4是最简单的碳氢燃料，一种小分子的碳氢化合物，正癸烷预混燃烧的详细化学反应机理中包含了CH4燃烧的主要反应，一般认为正癸烷详细机理可以预测这种小分子化合物与正癸烷混合燃料的燃烧特性。因此，本文使用曾文等修正获得的正癸烷燃烧化学反应详细机理(包括67种组分、600个反应)进行数值模拟。

2.2 CH4/C10H22混合燃料燃烧层流燃烧速度

使用曾文等提出的正癸烷燃烧详细反应机理对CH4/C10H22混合燃料层流燃烧速度进行计算，图4给出了计算值与实验值的比较结果。由图4可见，该机理对CH4/C10H22混合燃料层流燃烧速度的预测基本合理。

另外，从图4中可以看出，在当量比0.8～1.3范围内，CH4含量为0、0.4和0.8的CH4/C10H22混合燃料层流燃烧速度的计算值和实验值都随当量比呈现先增加后减小的变化趋势，其峰值出现在当量比1.1左右。对于计算值，CH4含量0时CH4/C10H22混合燃料层流燃烧速度的计算值最高，随着CH4含量的增加，CH4/C10H22混合燃料层流燃烧速度逐渐降低，且这种变化趋势在CH4含量从0.4增加到0.8时更为明显。对于实验值，如图4所示，当量比1.1～1.2范围的CH4/C10H22混合燃料层流燃烧速度与计算值规律一致。综合分析可知，在当量比1.1～1.2范围，添加少量CH4对CH4/C10H22混合燃料层流燃烧速度影响很小，而随着CH4含量增加，混合燃料层流燃烧速度降低趋势变得明显。

层流燃烧速度强烈依赖于绝热火焰温度，且燃烧过程中活性自由基(H、O和OH等)对层流燃烧速度影响也较大。因此，为阐明CH4含量对CH4/C10H22混合燃料层流燃烧速度的影响，需要进一步对CH4/C10H22混合燃料燃烧过程进行化学反应动力学分析。

2.3 CH4/C10H22混合燃料质量燃烧流量的敏感性分析

本文通过对CH4/C10H22混合燃料燃烧进行敏感性分析来说明主要基元反应对层流燃烧速度的影响。通过设置CHEMKIN PRO(rate of production)中Species Sensitivity and ROP选项对CH4/C10H22混合燃料进行质量燃烧流量的敏感性分析。图5给出了初始温度420 K、初始压力0.1 MPa以及当量比1.1时，CH4含量分别为0、0.4和0.8的CH4/C10H22混合燃料质量燃烧流量的敏感性分析结果，图5中TX、PX代表多种同分异构体。敏感性系数为正代表该基元反应对燃料燃烧起促进作用，提高燃烧速度；敏感性系数为负代表该基元反应对燃料燃烧起抑制作用，降低燃烧速度。由图5可知，CH4含量为0、0.4和0.8工况下，由H原子开始产生自由基的链分支反应H+O2<=>O+OH都对燃烧过程起着极大的促进作用，这是由于一系列大分子基团需要通过自由基的撞击来发生反应；随着CH4含量的增加，其敏感因子逐渐增大。其次，OH+CO<=>H+CO2和HO2+CH3<=>OH +CH3O也是对燃烧过程起促进作用的主要基元反应，其中OH+CO<=>H+CO2是燃烧过程中主要的热量来源，其敏感因子随CH4含量的增加变化不明显；H+HO2<=>O2+H2和反应速率较慢的三分子反应H+CH3(+M)<=> CH4(+M)是对燃烧过程起抑制作用的主要基元反应，H+HO2<=>O2+H2的敏感因子随CH4含量变化不明显，而CH4含量的增加直接导致了H+CH3(+M)<=>CH4(+M)对反应过程的抑制作用增加。从图4中可以看出，在所有工况下，主导层流燃烧速度的反应均为包含小分子基团的双分子反应。

图4 CH4/C10H22的层流燃烧速度计算值与实验值的比较

图5 燃烧质量流量的敏感性分析

3 CH4/C10H22混合燃料燃烧反应动力学分析

3.1 H、O和OH自由基浓度分析

正癸烷是一种大分子碳氢化合物，自由基(H、O和OH)撞击大分子基团破坏C-H键，生成活性基团是其燃烧过程中的一种主要反应类型。此外，H、O和OH等自由基的活性很高，燃烧过程中大部分链式反应都受到自由基浓度的影响，因此H、O和OH自由基浓度的变化将对CH4/C10H22混合燃料层流燃烧速度造成直接影响。

图6为在初始压力0.1 MPa、初始温度420 K、当量比为1.1时CH4/C10H22混合燃料燃烧过程中H、O和OH自由基摩尔分数随CH4含量的变化。从图6可以看出，CH4含量的增加使CH4/C10H22混合燃料燃烧过程中H、O和OH自由基的摩尔分数降低，其中H和O自由基摩尔分数降低的趋势较为明显，而OH自由基摩尔分数变化不大。同时，这种趋势在CH4含量大于0.8时表现得更为明显。分析说明，CH4含量的增加对燃烧过程中O和H自由基浓度产生的影响较大，而对OH自由基浓度影响较小；此外，自由基浓度随CH4含量的增加呈现非线性变化规律，CH4含量超过0.8后，自由基浓度随CH4含量的变化较为明显，这种趋势与该工况下CH4/C10H22混合燃料燃烧的层流燃烧速随CH4含量变化趋势相符。综上可以看出，在该工况下，H、O和OH自由基浓度随着CH4含量的增加而降低，层流燃烧速度也随之降低。

3.2 H自由基生成速率(ROP)分析

本文通过对H自由基进行ROP分析来说明CH4含量对CH4/C10H22混合燃料燃烧过程中H自由基生成速率的影响。图7为在初始压力0.1 MPa、初始温度420 K、当量比1.1以及CH4含量0.6时，对CH4/C10H22燃烧过程中H自由基生成速率影响最大的10个基元反应，其中正值表示通过该反应产生了H自由基，负值表示通过该反应消耗了H自由基。从图7可以看出，在CH4/C10H22混合燃料的燃烧过程中，R3:OH+H2<=>H+H2O是产生H自由基最主要的基元反应，其次OH自由基和CO通过氧化反应R22:OH+CO<=>H+CO2生成H自由基和CO2，醛基HCO通过反应R31:HCO+M<=>H+CO+M生成H自由基以及R2:O+H2<=> H+OH也是产生H自由基的主要反应。图7中消耗H自由基的主要反应是R1:H+O2<=>O+OH，同时基元反应R55:H+CH2O<=>HCO+H2、R133:H+C2H4<=>C2H3+H2及R6:H+HO2<=>2OH也消耗H自由基。

图6 CH4添加对H、O和OH摩尔分数的影响

图7 H自由基生成速率

图8 CH4含量对H自由基生成速率的影响

图8为初始压力0.1 MPa、初始温度420 K、当量比1.1时，主要影响H自由基生成和消耗的基元反应R1、R3和R22生成H自由基的速率随着CH4含量的变化趋势。图8显示随着CH4含量的增加，R3:OH+H2<=>H+H2O和R22:OH+CO<=> H+CO2生成H自由基的速率逐渐降低，R1:H+O2<=>O+OH消耗H自由基的速率也逐渐降低，且这一变化趋势在CH4含量大于0.8时表现的更为明显。结合图5、图6、图7和图8可知，层流燃烧速度受燃烧过程中H自由基生成速率的影响最大，CH4含量的增加使H自由基生成速率降低，从而导致层流燃烧速度减小。

4 结论

本文利用定容燃烧弹对CH4含量0～0.8、初始温度420 K、初始压力0.1 MPa、当量比0.8～1.5条件下的CH4/C10H22混合燃料层流燃烧速度进行实验测量，并采用曾文等提出的正癸烷着火与燃烧的化学反应详细机理进行化学反应动力学分析，得到如下结论：

(1)不同CH4含量的CH4/C10H22混合燃料层流燃烧速度均随当量比呈现先增加后减小的变化趋势，且其峰值均出现在当量比1.1左右。在当量比1.1～1.2范围，CH4含量为0时，CH4/C10H22混合燃料层流燃烧速度最高，随着CH4含量的增加，CH4/C10H22混合燃料层流燃烧速度逐渐降低。

(2)通过对CH4/C10H22混合燃料燃烧质量流量进行敏感性分析，获得影响混合燃料燃烧过程的主要基元反应，得出H+O2<=>O+OH对燃烧过程起主要的促进作用，而H+CH3(+M)<=> CH4(+M)对燃烧过程起主要的抑制作用。

(3)通过对燃烧过程中H、O和OH自由基浓度分析得知，CH4/C10H22混合燃料的层流燃烧速度主要受燃烧过程中H、O和OH等自由基的影响，其中，H自由基影响最为显著，CH4增加使H自由基生成速率降低是导致混合燃料层流燃烧速度降低的主要原因。

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ExperimentalstudyandreactionkineticsanalysisoncombustioncharacteristicsofCH4/C10H22mixedfuel

LUO Rui,LIU Yu，SUN Zheng，MA Hong-an，CHEN Xiao-xiao，ZENG Wen
(Faculty of Aerospace Engineering,Shenyang Aerospace University,Shenyang 110136,China)

To investigate the effect of methane addition on the combustion characteristics of C10H22/air mixture,laminar burning velocities of CH4/C10H22/air mixture were measured in a constant volume chamber with initial pressure of 0.1MPa,initial temperature of 420 K,equivalence ratios of 0.8-1.5 and methane additions of 0-0.8.The combustion flow quality of CH4/C10H22/air was simulated by CHEMKIN software and its sensitivity was further analyzed.The results show that the methane addition can restrain the laminar burning velocities of C10H22/air mixtures.When methane addition is more than 0.8,the laminar burning velocities of CH4/C10H22/air mixtures decrease significantly.The kinetic analysis shows that the laminar burning velocity of CH4/C10H22/air mixture is mainly affected by the H,O and OH active radicals,and especially the effect of H active radical is the most significant.It can be concluded that the decrease of H active radical caused by the methane addition mainly results in the decrease of the laminar burning velocity of CH4/C10H22/air mixture.

mixed fuel;constant volume chamber;laminar burning velocity;sensitivity analysis;active radical；reaction kinetics

2017-09-28

国家自然科学基金(项目编号：51606129；51676132);辽宁省自然科学基金(项目编号：2013024009)。

罗 睿(1995-)，女，湖南怀化人，硕士研究生，主要研究方向：燃料燃烧特性实验及反应动力学，E-mail:952676877@qq.com；刘 宇(1983-)，男，辽宁兴城人，讲师，博士，主要研究方向：航空发动机燃料燃烧特性实验及燃烧反应机理,E-mail:liuyu_201409@163.com。

2095-1248(2017)06-0046-09

V312

A

10.3969/j.issn.2095-1248.2017.06.008

吴萍 英文审校：赵欢)