镉砷复合污染条件下镉低吸收水稻品种对镉和砷的吸收和累积特征

单天宇 ，刘秋辛 ，阎秀兰 ，邵金秋 ，廖晓勇

镉砷复合污染条件下镉低吸收水稻品种对镉和砷的吸收和累积特征

单天宇1，2，3，刘秋辛1，2，3，阎秀兰1，2*，邵金秋1，2，3，廖晓勇1，2

（1.中国科学院地理科学与资源研究所环境损害与污染修复北京市重点实验室，北京 100101；2.中国科学院陆地表层格局与模拟重点实验室，北京 100101；3.中国科学院大学，北京 100049）

为探索镉（Cd）、砷（As）复合污染稻田下不同水稻品种对Cd、As的吸收和累积特征，选取4个低Cd吸收品种（金优463、金优268、金优433和株两优189）和2个当地主栽品种（五丰优111和马坝油毡），在广东韶关红壤区Cd、As复合污染稻田开展大田试验，调查和测定水稻的生长状况以及对Cd、As的吸收与转运情况。结果表明，参试6个水稻品种产量存在显著差异，2个当地主栽品种产量显著高于4个低Cd吸收品种。当地主栽品种马坝油毡籽粒Cd含量显著高于其他品种且超过国家污染物限量标准值（0.2 mg·kg-1），其余品种Cd含量均未超标；6个品种As含量均超过国家标准值（0.2 mg·kg-1），其中金优268籽粒Cd、As含量均为最低值，分别为0.05、0.31 mg·kg-1。相关分析表明，品种间对Cd、As的富集能力和各部位的转运能力存在差异，其中低Cd吸收品种体内Cd从颖壳向籽粒的转运能力较低。因此，为同时降低Cd、As复合污染土壤中水稻籽粒Cd、As含量，在开展低重金属吸收品种选择研究时，需要同时考虑低Cd和低As两种因素。

水稻；品种；镉；砷；复合污染

随着经济的发展和城市化进程的加快，人类活动导致了大面积农田尤其是稻田受到有害重金属的污染。Cd和As是土壤污染中常见的有毒元素，全国首次土壤污染普查结果显示，As的点位超标率为2.7%，重金属Cd污染加重，全国土地Cd的点位超标率为7.0%[1]。广东大宝山矿区周围存在以Cd、As为主的多金属复合污染，矿区部分稻田中Cd、As的平均浓度的最大超标倍数都超出土壤环境二级标准值10倍以上[2]。水稻具有富集重金属Cd的特点，是吸收Cd能力最强的大宗谷类作物之一[3]；受稻田的淹水条件和水稻自身性质的影响，As在水稻茎叶和籽粒中的吸收累积显著高于其他粮食作物[4]。水稻是我国主要的粮食作物，长期食用重金属超标的稻米，将会对人体健康造成很大的威胁。

在稻田土壤中，Cd和As的化学性质相对，Cd以阳离子的形式存在，具有失去电子的趋向，As主要以阴离子的形式存在，有得到电子的趋向，因此在Cd、As复合污染稻田中同时控制水稻籽粒中的Cd、As污染是目前的研究难题。研究发现，不同的水稻品种对Cd、As的吸收和累积能力存在显著差异。国内外水稻Cd低吸收品种筛选与遗传改良的研究较多[5-6]。已有研究发现在9个水稻品种中，南粳32对Cd的富集能力最低[6]；另有研究发现水稻品种Jarjan无论是在Cd污染土壤或是无污染土壤中生长，其籽粒Cd含量高于Nipponbare品种5～34倍[7]。Zavala等[8]检测204个水稻品种，其籽粒样品As含量范围为5～710 μg·kg-1；Norton等[9-11]测定了不同水稻主产国家的300多个品种的籽粒As浓度，发现不同品种间变幅可达3.5～35 倍；Biswas等[12]发现水稻品种 Shatabdi的籽粒As含量在0.69～0.78 mg·kg-1之间，超过其他品种1倍以上。应用低重金属吸收品种控制水稻对Cd、As的吸收是有效措施之一，目前国内已经有比较成熟的Cd低吸收品种。在Cd、As复合污染情况下，水稻Cd低吸收品种对As的吸收特性鲜有报道。Liao等[13]在水稻品种筛选实验中发现，Teyou 524籽粒Cd含量最低，As含量却显著高于其余14个品种。因此，揭示水稻Cd低吸收品种对As的吸收累积机制对于探索Cd、As复合污染稻田稻米安全生产意义重大。

本研究选取广东省大宝山矿区典型Cd、As复合污染稻田土壤，种植4个Cd低吸收水稻品种（金优263、金优433、金优268、株两优189）和2个当地主栽品种（五丰优111和马坝油粘），研究Cd低吸收品种和当地主栽品种Cd、As吸收累积特征，以期为Cd、As复合污染稻田稻米安全生产提供理论依据。

1 材料与方法

1.1 试验设计

试验田位于广东省韶关市水楼下村（33.27°N，114.26°E）。供试稻田土壤 pH 5.01，有机质 33.7 g·kg-1，有效态 Cd、As浓度分别为 0.47、1.62 mg·kg-1，阳离子交换量（CEC）10.00 cmol·kg-1，速效磷 11.35 mg·kg-1，有效氮 21.86 mg·kg-1，全 Cd、As的浓度分别为0.51～1.42 mg·kg-1、7.5～94 mg·kg-1。

供试的水稻：金优268、株两优189（购自湖南希望种业科技股份有限公司的Cd低吸收品种），金优463、金优433（购自湖南北大荒种业科技有限责任公司的Cd低吸收品种），五丰优111、马坝油粘（购自广东韶关稻丰种子有限公司的当地常用品种）。

供试水稻于2015年3月19日播种育秧，4月5日插秧，株行距27.3 cm×27.3 cm，7月16日收获早稻。采用随机区组设计，每个品种4次重复，小区面积为3 m×3 m=9 m2，小区用垄沟隔开，其他田间管理与常规稻田一致。

1.2 样品采集

在水稻成熟期采集水稻及其根际土壤样品。在每个小区避开小区边际，按五点取样法采样。在每个小区内采取5个样点的样品组成1个混合样，每样点1株，共5株。连根拔起（注意茎、叶、穗部的完整性），用塑料纸包扎好。植株从茎基部将根剪掉，样品自然干燥后取出籽粒，带回室内后用去离子水冲洗干净，提取完植株根表铁膜后，按照根、茎叶、颖壳、籽粒分开，于105℃下杀青30 min，然后在65℃下烘至恒重，粉碎后备用。土壤样品混合均匀后阴干，用玛瑙研钵研磨后，分别过20目、100目筛，分别测定土壤Cd、As有效态和总量。

1.3 分析方法

1.3.1 总镉和总砷测定

称取0.500 0 g植物样品，加入10 mL HNO3和2 mL H2O2，利用微波消解仪消解，超纯水定容至50 mL；称取100目土壤样品0.500 0 g，加入5 mL浓HNO3、5 mL HF、3 mL HClO4在电热板上缓慢加热，中间经常摇动坩埚，加快反应速度，若酸快蒸干，补加2～3次酸，冷却，用超纯水定容至25 mL。用ICP-MS测定总Cd、As浓度[14]。样品分析中所用试剂均为优级纯，并添加国家标准参比物质（植物：GBW-07603；土壤：GBW-07404）控制分析质量，保证分析误差均在允许范围内。

1.3.2 根表铁膜提取

将水稻根系放入30 mL的混合溶液中（0.03 mol·L-1Na3C6H5O7·2H2O，0.125 mol·L-1NaHCO3和 0.6 g Na2S2O4），在室温下（20～25 ℃）静置浸泡 60 min，然后用去离子水冲洗根系3次，将冲洗液一并转移至50 mL刻度试管中，并定容至100 mL，随后用ICP-MS测定其 Cd、As含量[15]。

1.3.3 土壤镉和砷有效态

AB-DTPA（碳酸氢铵-二乙三胺五乙酸）提取法：准确称取10.00 g过2 mm筛的风干土样，放置在离心管中，加入20 mL浸提液25℃振荡15 min（180 r·min-1），浸提剂成分为pH=7.6的1 mol·L-1碳酸氢铵（NH4HCO3） 和 0.005 mol·L-1二乙基三胺五乙酸（DTPA）。然后用定量滤纸过滤并收集滤液；在三角瓶中加0.25 mL浓硝酸，再小心加入2.5 mL滤液，振荡15 min（不加塞）以去除CO2。碳酸氢铵和DTPA均为优级纯[16]。

1.3.4 土壤pH值

用pH计测定土壤pH（水土比为2.5∶1）值。

1.4 数据分析

采用Microsoft Excel 2010进行数据分析和作图，SPSS 12.0进行统计分析，采用LSD多重比较法（p＜0.05和p＜0.01）进行统计分析。

富集系数计算：生物重金属富集系数=植物体内重金属含量/土壤（或沉积物）中重金属含量×100%。

2 结果与讨论

2.1 不同水稻品种的生长状况

根长、株高以及产量是衡量水稻生长状况的常规指标，图1给出了成熟期各水稻品种的根长、株高及产量。结果表明，对于水稻根长，当地主栽品种马坝油粘的根系最长，并显著高于金优268、金优433和株两优189，可以达到12.5 cm；低Cd品种金优463根长次之，为11 cm；而金优268、金优433和株两优189的根长较短，株两优189的根长仅为9.5 cm。从株高看，当地主栽品种五丰优111和马坝油粘最高，分别可达103.25、99.8 cm，其他4个低Cd品种的株高均低于100 cm，和其在原产地（湖南）的株高特征保持一致。

Cd、As复合污染情况下水稻不同品种产量存在显著性差异（p＜0.05），2个当地主栽品种产量显著高于低Cd品种，低Cd品种水稻产量差异不显著（p＜0.05）。其中，当地主栽品种五丰优111和马坝油毡每666.7 m2产量分别为606.7、544.6 kg，金优463、金优268、金优433和株两优189每666.7 m2产量分别为396.44、339.11、328.82、414.96kg，4 个低 Cd 品种来源地为湖南省，其每667.7m2产量与来源地相比降幅分别达到 100、136、180、105kg（图 1 虚线所示）。

图1 水稻的根长、株高和产量Figure 1 Root length，plant height and yield of rice

水稻产量是衡量水稻品质的重要指标之一。周歆等通过测定同一种植条件下33个水稻品种的产量和重金属含量发现，产量较高的品种H28优9113，其糙米中As的累积量较低；产量低的Q优6号和源优285，则分别属于Pb和Cd的高吸收水稻品种[17]。然而，本研究中低Cd品种（金优463、金优268、金优433和株两优189）的产量显著低于当地主栽品种。这是由多种因素共同作用导致，气候条件是导致品种产量差异的主要原因之一。湖南省为大陆性亚热带季风湿润气候，年平均降水量在1200～1700 mm之间，广东省属于东亚季风区，试验区域为中亚热带气候，平均日照时数较湖南省有所增加，年平均降水量在1300～2500 mm之间，当地主栽品种在广东韶关经过多年种植和培育，其产量和品质较为稳定。在田间试验期间，试验基地所在的韶关市遭遇多次大暴雨，其中7月中上旬的多次降雨导致部分已成熟稻粒脱落或发芽，4个低吸收型品种的生长期较当地品种短10d左右。这也可能是造成本研究中水稻产量减少的原因之一。

2.2 不同水稻品种不同部位镉和砷含量

图2给出了水稻5个部位（根表铁膜、根系、茎叶、壳和籽粒）的Cd、As含量。对于籽粒，本研究中4个低Cd品种在广东韶关Cd、As复合污染稻田中仍表现出良好的低Cd吸收特性，籽粒Cd含量远低于我国《食品中污染物限量标准》[19]。金优系列表现最佳，金优268籽粒Cd含量最低，为0.05 mg·kg-1，金优433和金优463籽粒Cd含量为0.07 mg·kg-1和0.06 mg·kg-1，均显著低于当地主栽品种五丰优111和马坝油粘。当地主栽品种五丰优111的籽粒Cd含量也较低，为0.18 mg·kg-1，而马坝油粘籽粒Cd含量达到0.32 mg·kg-1。对于As而言，所有供试品种的籽粒As含量均超出《食品中污染物限量标准》[19]，其中低Cd品种五丰优111的籽粒As含量最高，达到0.47 mg·kg-1；而低Cd品种金优268和当地主栽品种马坝油粘的籽粒As含量低于其余4个品种，籽粒As含量分别低至0.31、0.34 mg·kg-1。对于水稻根表铁膜和根系，不同品种之间Cd含量差异不显著，As含量差异显著。

对于水稻颖壳，不同品种之间Cd含量差异不显著，金优433颖壳As含量显著低于其余品种。对于水稻茎叶，马坝油毡Cd含量显著高于其余品种，为0.63 mg·kg-1，金优433 Cd含量显著低于其余品种，为0.26 mg·kg-1，其余4个品种之间Cd含量无差异；五丰优111茎叶As含量显著低于其余品种，为10.64 mg·kg-1。

对于Cd，其从茎叶-颖壳-籽粒的转运过程是导致品种间籽粒Cd含量差异的重要原因。本研究中所有品种根部对土壤中Cd的吸收和富集能力无显著区别，但低Cd品种中Cd从颖壳向籽粒的转运系数显著低于当地主栽品种。对于As，通过t检验发现，不同水稻品种根系对As的吸收能力不同，并且各部位对As的转运能力也存在差别。水稻品种的根部As含量在484.65～613.79 mg·kg-1范围内，富集系数≥8.97。进入植株体内的As从根系向上迁移至地上部，茎部的As含量为16.16～20.46 mg·kg-1，各品种间差异较小。As进一步向上迁移至颖壳后，As含量减少至 2.02～2.56 mg·kg-1，最终进入籽粒的 As含量为0.31～0.47 mg·kg-1。

根据图2可知，成熟期水稻各部分的Cd含量分布规律为根表铁膜＞根系＞茎叶＞籽粒＞颖壳，As含量分布为根表铁膜＞根系＞茎叶＞颖壳＞籽粒。水稻铁膜、根系、茎叶及颖壳的Cd含量都显著低于As含量，而在籽粒中2种元素的含量差异较小，主要是水稻对As和Cd的转运能力不同导致。表1和表2给出了水稻对Cd和As的富集系数和转运系数。由表1可知，水稻根部对Cd的吸收和富集能力较弱，富集系数最高仅为0.30，最低为0.23，然而Cd从颖壳向籽粒的转运能力很强，其转运系数在1.00～4.57之间；由表2可知，水稻根部对As的吸收和富集能力较强，富集系数8.97～11.36，转运系数仅为0.14～0.18。在所有品种中五丰优 111 的籽粒 As含量最高（0.47 mg·kg-1），其根部富集系数（11.36）和各部位转运系数（茎/根0.02，颖壳/茎0.24，籽粒/颖壳0.18）也显著高于其余品种，表明水稻根部具有很强的As吸收和富集能力；金优268和马坝油粘的籽粒As含量最低，分别为0.31、0.34 mg·kg-1。

2.3 不同水稻品种根际土壤中镉和砷有效态含量

图3给出了不同品种水稻根际土壤Cd、As有效态含量。对于Cd，与原土相比，不同品种土壤有效态Cd含量差异均不显著（p＜0.05），其中金优463的有效态Cd含量最高，为0.51 mg·kg-1，而金优268的有效态 Cd含量最低，为 0.42 mg·kg-1。对于 As，金优 268和五丰优111的根际土壤有效态As含量较高，分别为 1.81、1.76 mg·kg-1，分别高于原土 0.19、0.14 mg·kg-1；而金优463的有效态As显著低于原土，且在各个品种中含量最低，仅为1.38 mg·kg-1。水稻根部会分泌有机酸[20]，环境变酸pH值降低有利于根际土壤中的As的稳定[21]。虽然酸性物质会促使Cd活化，但土壤中有效态Cd变化并不显著。这可能是由于水稻田为淹水状态，还原条件会促使Cd与S2-形成沉淀，从而降低Cd 的有效性[22]。

图2 水稻不同部位Cd、As含量Figure 2 Cd，As contents in different parts of rice

表1 水稻对Cd的富集系数和转运系数Table 1 Cd bioconcentration factors and transfer coefficient of rice

表2 水稻对As的富集系数和转运系数Table 2 As bioconcentration factors and transfer coefficient of rice

图3 水稻根际土壤有效态Cd、As含量Figure 3 Contents of bioavailable Cd，As in rhizosphere soils of rice

2.4 水稻各部位镉和砷含量的相关性分析

对铁膜中Cd、As、Fe含量，根系、铁膜和籽粒Cd含量，以及土壤有效态Cd、As、Fe含量进行相关性分析（图4和图5），结果表明铁膜Fe含量与铁膜Cd含量、铁膜 As 含量呈极显著正相关，R2（Fe-As）=0.269 1，R2（Fe-Cd）=0.283 5（p＜0.01，n=24），表明根表铁膜可以吸附土壤环境中的Cd和As，且Fe含量越高越容易吸附。本研究结果表明籽粒Cd含量与铁膜中Cd含量呈负相关关系（p＜0.05），与胡莹等[23]相似，其发现水稻成熟期根表铁膜数量与茎叶和籽粒Cd含量呈极显著的负相关（p＜0.01），说明根表铁膜形成可抑制Cd向水稻地上部转运。土壤中有效态As含量与有效态Fe呈极显著的负相关关系=0.233 7，表明增加土壤中有效态Fe含量可导致有效态As减少，从而助于降低水稻对土壤中As的吸收。胡莹等[24]的研究结果表明，在As含量较低的土壤中，水稻根表铁膜的存在可成为根系As的障碍层，阻止As向地上部转运。

3 结论

（1）供试的6个水稻品种中，2个当地主栽品种五丰优111和马坝油毡产量显著高于其余4个低Cd品种，4个低Cd吸收品种水稻产量与来源地湖南省相比大幅度下降。

图4 水稻各部位Cd、As含量的相关性分析Figure 4 Correlation analysis of content of Cd，As of different parts of rice

图5 土壤有效态Cd、As和Fe含量相关性分析Figure 5 Correlation analysis of bioavailable Cd，As and Fe contents in soil

（2）水稻各部位Cd为根表铁膜＞根系＞茎叶＞籽粒＞颖壳，As含量分布规律为根表铁膜＞根系＞茎叶＞颖壳＞籽粒。品种间对土壤中Cd的富集能力无显著区别，而低Cd吸收品种体内Cd从颖壳向籽粒的转运能力较低；品种间对As的富集能力和各部位的转运能力存在差异。

（3）金优 463、金优 268、金优 433、株两优 189 和五丰优111品种籽粒Cd含量均低于国家标准限值（0.2 mg·kg-1），所有水稻品种籽粒As含量均高于国家标准限值（0.2 mg·kg-1）。其中低Cd品种金优268籽粒Cd、As含量在所有品种中均达到最低，分别为0.05、0.31 mg·kg-1。

（4）本研究中通过低Cd吸收品种可以有效控制稻米Cd含量，但As含量仍超标，通过低Cd品种耦合其他安全生产技术从而降低稻米As含量值得进一步研究。

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Cd and As absorption and transport characteristics of rice in a paddy field co-contaminated by Cd and As

SHAN Tian-yu1,2,3,LIU Qiu-xin1,2,3,YAN Xiu-lan1,2,*,SHAO Jin-qiu1,2,3,LIAO Xiao-yong1,2
（1.Beijing Key Laboratory of Environmental Damage Assessment and Remediation,Institute of Geographic Sciences and Natural Resources Research,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100101,China;2.Key Laboratory of Land Surface Pattern and Simulation,Beijing 100101,China;3.University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049,China）

To explore safe methods to produce rice grown in paddy soil contaminated by Cd and As,this study selected six varieties of rice（four with low Cd absorption and two local varieties）,and carried out field experiments in paddy soil contaminated by Cd and As in the red soil region of Shaoguan,Guangdong Province.The growth trends and characteristics of Cd and As absorption and transfer in low-absorption varieties and local varieties were evaluated.The results showed significant differences of yield among the different kinds of rice;the yields of the local varieties were significantly higher than those of the low-absorption varieties.Cd content in the low-absorption varieties was signifi-cantly lower than in the local varieties,and As content of all the varieties was higher than the national standard （0.2 mg·kg-1）.Cd and As content（0.05 mg·kg-1and 0.31 mg·kg-1respectively）were lowest in variety Jinyou268.Correlation analysis showed that the transport ability from shell to grain for low-absorption varieties was lower than that for the local varieties.Therefore,to reduce Cd and As content in rice which is growing in Cd-and As-contaminated paddy soil,it is important to select rice varieties with low Cd as well as low As absorption capacities.

rice;varieties;cadmium;arsenic;co-contamination

S511

A

1672-2043（2017）10-1938-08

10.11654/jaes.2017-0462

单天宇，刘秋辛，阎秀兰，等.镉砷复合污染条件下镉低吸收水稻品种对镉和砷的吸收和累积特征[J].农业环境科学学报,2017,36（10）：1938-1945.SHAN Tian-yu,LIU Qiu-xin,YAN Xiu-lan,et al.Cd and As absorption and transport characteristics of rice in a paddy field co-contaminated by Cd and As[J].Journal of Agro-Environment Science,2017,36（10）：1938-1945.

2017-03-24 录用日期：2017-06-15

单天宇（1992—），男，硕士研究生，主要从事场地污染评估与修复研究。E-mail：shantianyu@igsnrr.ac.cn

*通信作者：阎秀兰 E-mail：yanxl@igsnrr.ac.cn

国家自然科学基金项目（41571309）；国家高技术研究发展计划（863）项目（2013AA06A206）；中国公益性行业（农业）科研专项（201403015）

Project supported：National Natural Science Foundation of China（41571309）；National High-tech R&D Program（863 Program）（2013AA06A206）；China′s Public Welfare Industry Special（Agriculture）Research（201403015）