回灌过程中离子强度和水流流速对胶体粒子在多孔介质中堵塞的影响

冶雪艳，杜新强，张赫轩，崔瑞娟

（1吉林大学地下水资源与环境教育部重点实验室，吉林 长春 130026；2吉林大学环境与资源学院，吉林 长春 130026）

回灌过程中离子强度和水流流速对胶体粒子在多孔介质中堵塞的影响

冶雪艳1,2，杜新强1,2，张赫轩1,2，崔瑞娟1,2

（1吉林大学地下水资源与环境教育部重点实验室，吉林 长春 130026；2吉林大学环境与资源学院，吉林 长春 130026）

人工回灌过程中的堵塞问题一直是影响其推广的瓶颈，目前回灌过程中大颗粒悬浮物导致的堵塞机理研究较多，对胶体类颗粒物的堵塞机理研究相对少。采用室内砂柱实验，研究不同离子强度和不同水流流速条件下胶体在饱和多孔介质中的迁移-滞留特征。选择大肠杆菌为实验胶体，设计在不同离子强度、不同水流条件下的砂柱回灌实验；运用Hydrus-1D软件模拟，拟合穿透曲线后得到表征胶体沉积的相关参数。实验结果表明，在相同的离子强度下，流速增大会促进胶体的迁移，穿透曲线峰值增高，胶体的吸附率减小。在中等离子强度条件下（IS=30、50 mmol·L-1）流速对胶体的这种影响比在更低的离子强度（≤10 mmol·L-1）或更高的离子强度（≥300 mmol·L-1）条件下更为显著；相反地，同一流速条件下，离子强度从10 mmol·L-1升高到300 mmol·L-1时，胶体的吸附随着离子强度的增加而迅速增加。从胶体和介质相互作用势能来看，随着离子强度的增加，胶体和砂表面的相互作用增强，有利于胶体吸附在介质表面，增加介质堵塞的概率。但是，在一定的离子强度下，流速的增加产生的水动力剪切力有利于促进胶体的迁移，不利于胶体的吸附或阻塞，减少了微小颗粒堵塞的概率。模拟结果显示吸附速率系数k、最大固相沉积量Smax随着离子强度的增大而增大，随着流速的增大而减小。从整体上来看，回灌过程中胶体微粒的迁移滞留行为主要受控于离子强度，但水流因素会干扰离子强度的控制作用。在实际的人工回灌过程中，有效的预防堵塞需要将化学（降低离子强度）和水动力（增加回灌水流速）手段有效地结合起来。

粒子；饱和多孔介质；水流速度；迁移；滞留；堵塞；悬浮系；模型

引 言

地下水人工回灌有很多优点，如增加水资源的可利用量、改善地下水超采引发的生态环境问题等方面。但到目前为止，城市暴雨洪水甚至河流洪水调控过程中人工回灌技术尚未得到广泛推广应用，究其原因主要是因为回灌过程中的堵塞问题。堵塞问题严重影响了人工回灌工程项目运行效率、使用寿命、维护成本和实践[1]。国内外大量人工回灌工程都出现这类堵塞问题。例如，北京市在1981年开展深井人工回灌工程，截止到1999年底，实际回灌井数从64个减少到13个，除了停产、转产等人为原因，主要是由于回灌过程中的堵塞导致的回灌井入渗率降低而报废[2]。利用雨洪水作为回灌水源的回灌工程堵塞问题更加严重。 Lindsey等[3]得到的一项关于马里兰州雨洪回灌系统的野外调查数据显示：马里兰州207个雨洪水回灌系统中，1986年有33%的系统由于堵塞（大部分投入使用不足两年时间）停止运行，到1990年已经有50%的回灌系统由于堵塞停止运行；资料显示，雨洪水被简单预处理作为回灌水源，仍有可能由于严重的堵塞问题导致回灌工程报废[4-5]。

地下水人工回灌堵塞的演化规律受到回灌水源的水质特征、含水层介质矿物成分以及介质粒径特征、回灌水力负荷等多方面因素的影响，是一个物理-化学-生物交互作用的复杂过程[6-9]，实际堵塞过程也常常伴随着物理、化学、生物作用的叠加。依据其堵塞成因，地下水人工回灌过程中的堵塞分为物理堵塞、化学堵塞和生物堵塞3种类型[10-13]。Dillon在澳大利亚40个回灌实例中调查发现：80%的回灌井发生了堵塞，其中70%是由于物理作用引起的，15%是由于生物作用引起的，10%是由于化学作用引起的，5%是由于其他原因引起的[14]。物理堵塞中的悬浮物堵塞最为常见，在回灌井和地表入渗系统中常常发生[15-16]。堵塞过程中悬浮物的来源有两种：一是回灌水源本身所携带的悬浮物颗粒[17]；二是回灌过程中由于水动力和水化学作用在含水介质内部产生的悬浮物颗粒[18]。关于大颗粒悬浮物的堵塞机理研究较为常见，通常是通过确定悬浮物粒径和介质粒径的直径比作为判断堵塞的依据。实际的水土环境中悬浮物复杂，根据悬浮物粒径将其分为大颗粒（＞30 μm）、胶体微粒（＜1 μm）、中间颗粒（1～30 μm）3种类型。而专门针对中间颗粒，尤其胶体颗粒的堵塞研究较少。关于微小颗粒在多孔介质中的迁移行为，许多学者开展了室内实验[19-27]。真实的地下水环境中，悬浮物颗粒存在多样性和复杂性，水溶液也是由各种不同类型的阴阳离子构成的电解质溶液，这些复杂的因素都会影响多孔介质中的堵塞机理，仅仅通过悬浮物粒径和介质粒径直径比作为关键参数来判断悬浮物堵塞是否发生并不恰当。本次研究在前期工作的基础上，继续开展砂柱实验研究，模拟回灌过程中生物胶体在饱和砂土介质中的运移情况，并结合水流吸附-解析模型，探讨在不同离子强度、孔隙水流速条件下生物胶体在饱和多孔介质中的运移过程及有关机理，为进一步揭示微小颗粒在多孔介质中的堵塞机理提供科学依据。

1 实验材料和方法

1.1 实验装置和材料

实验装置是由成套的测量系统组成的（图1），由注射泵实现定流量供水，砂柱采用直径1.8 cm、长度11 cm的有机玻璃柱，流出液采用自动采集器采集水样。柱内填充河砂，平均粒径为250 μm。实验前将河砂用去离子水清洗至无悬浮杂质，再用37%的HCl浸泡24 h以去除表面的氧化物，再用去离子水彻底冲洗10遍，直至洗液pH接近7，高压灭菌2.5 h后在105℃烘箱8 h烘干。砂柱的填装采用了湿填法分层填装的方法，实验介质孔隙度为0.35。

图1 实验装置图Fig.1 Photo of experimental apparatus

大肠杆菌（Escherichia coli革兰阴性短杆菌）作为实验用胶体，0.5～3 μm。在实验室培养并制备大肠杆菌悬浮溶液。溶液的浓度采用紫外分光光度计（SpectraMax Plus 384,US）在460 nm的波长条件下测定，回灌溶液中胶体浓度为 108Nc·L-1，Nc指的是胶体的个数。

1.2 实验方法

本次研究设置不同离子强度、不同流速条件下共11组砂柱实验。每个砂柱实验开始前，先自下而上通入高纯水，使土柱内部达到饱和状态，继续通入 10个孔隙体积高纯水使土柱内部条件达到稳定。实验用分析纯NaCl配制标准溶液，选择了 4种离子强度（10,30,50,300 mmol·L-1）；用注射泵控制流速（1，5，50 m·d-1）。对于每一砂柱实验，首先通入约6个孔隙体积（pore volume，1PV=L砂柱长度/V水流速度）的 NaCl标准溶液，其次通入10个PV胶体悬浮液，最后再通入3 个PV的NaCl标准溶液。实验过程中，按一定时间间隔（0.4～40 min，视流速而定）连续采集出水水样，连续测定出水水样中胶体的浓度。

在回灌实验结束后，将砂柱等分成11份，放入30 ml 的试剂瓶中，在每个瓶中加入20 ml 去离子水后，称量其质量，在振荡器上振荡30 min，静置10 min后取上层悬液测量胶体的浓度，然后再将试剂瓶放入100℃ 的烘箱中将石英砂土烘干，称量砂质量。将各个砂层部分的胶体数量用进入砂柱的胶体总量(Ntc)进行均一化处理，得到最终胶体在砂柱中的空间分布量。

2 结果与讨论

2.1 砂柱实验穿透曲线

通过在不同溶液离子强度下的一系列砂柱实验，研究流速变化对胶体在多孔介质中迁移-滞留的影响。图 2（a）～（d）代表了不同实验条件下的穿透曲线（横坐标为PV，纵坐标为C/C0）。从图2（a）～（d）对比可以看出，离子强度从10 mmol·L-1增加到300 mmol·L-1，穿透曲线的峰值依次在降低，胶体在介质中的沉积量增加，介质堵塞概率增大，说明离子强度是影响胶体颗粒迁移的重要因素；但在相同离子强度下，孔隙水流速度从 1～50 m·d-1增大，流速的变化对胶体的沉积-运移影响趋势明显，无论在高离子强度还是在低离子强度水环境中，高孔隙水流速砂柱实验的生物胶体流出量明显大于低流速砂柱实验，穿透曲线的峰值随着流速的增加而升高，说明低流速条件下有利于胶体的沉积，增大堵塞的概率。整体上来看，回灌过程中胶体迁移滞留主要受控于回灌过程中水环境的离子强度，而水流速度的增大产生的水动力剪切力有利于胶体在多孔介质中的迁移，会对其影响产生干扰。所以，回灌过程中胶体类微粒的迁移-沉积是离子强度、水流条件耦合作用的结果。

2.2 砂柱中胶体沉积量空间分布

实验结束后，按照1 cm间隔，冲洗不同深度入渗介质中的胶体颗粒，测量上悬液中的胶体浓度，砂样烘干并称重，计算得到介质中沉积胶体的空间分布情况。图3清晰地表征了胶体颗粒物在砂柱内空间分布特征。结果表明，在低离子强度条件下（10、30 mmol·L-1），截留在砂柱中胶体颗粒比较均匀地分布在砂柱各个部分；在高离子强度条件下（50、300 mmol·L-1），胶体在介质中的截留总量增加，胶体颗粒的截留量随着深度的增加而递减，绝大部分胶体颗粒被截留在0～6 cm范围内，堵塞从内部堵塞向表面-内部堵塞转变。该结果从另一个角度进一步验证了离子强度对胶体颗粒滞留的主导控制作用。流速因素往往会干扰离子强度对胶体滞留的影响效果，在相同的离子强度下，孔隙水流速的增大能够增大胶体颗粒的迁移量，减少在介质表面的沉积，从实验结果来看，相同离子条件下，流速的增大可以使胶体在多孔介质中滞留空间分布更加均匀，在50 mmol·L-1水环境条件下，这种影响最为明显。

图2 不同水流条件下生物胶体的穿透曲线Fig.2 Representative breakthrough curves at three different initial flow velocity(dot point is observed and solid line is simulated)

2.3 模拟胶体在饱和多孔介质中的滞留和运移

采用一维对流-弥散方程描述胶体在多孔介质中的运移[28]

式中，C为胶体的液相浓度，mg·L-1；D为弥散系数，cm2·min-1；v为平均孔隙流速，cm·min-1；z为垂直距离，cm；t为时间，min；ratt为胶体的吸附速率，用式（2）来确定

式中，ρb为介质的容重，g·cm-3；θ为饱和含水量；k为吸附速率系数；ψ为说明胶体沉积过程的量纲1函数；S为砂柱中吸附的胶体浓度。对于滞留过程来说，ψ的表达式为[29]

式中，Smax是胶体在多孔介质中最大沉积浓度。

胶体运移的定解条件如下

以上胶体运移方程采用Hydrus-1D软件中Van Genuchten-Mualem模型模拟，拟合穿透曲线后得到相关参数见表1。

从表1实验拟合参数可以看出，胶体在运移过程中的移动速率常数随着流速的增大而增大，多孔介质的最大固相吸附浓度随着流速的增大而减小，在中等离子强度的水化学条件下这种影响尤为显著。根据前人研究成果，对胶体在多孔介质中的运移研究侧重其沉积和释放机理。实验研究发现胶体在多孔介质中的阻塞不仅受物理因素的影响，还受到溶液化学因素的影响，如溶液的离子强度、pH等[30-32]。流速的变化会改变胶体颗粒与多孔介质之间的力的平衡，由于其他条件不同，其影响程度也有所区别。为了进一步说明流速对胶体沉积的这种影响，根据式（5）计算不同条件下多孔介质的有利沉积面积[33]

式中，Ac是胶体的横截面积，cm2；As是渗透介质比表面积，cm2·cm-3；Sf是量纲 1量，表征多孔介质表面易于沉积的固相面积；γ是沉积于介质表面的胶体孔隙率。本次计算Ac=7.85×10-9cm2,As=455.71 cm2·cm-3,ρb=1.7 g·cm-3,γ采用 0.5[34]。

图3 不同实验条件下生物胶体在砂柱中的空间沉积曲线Fig.3 Measured spatial deposition curve of colloids in various sand column at different conditions

表1 通过Hydrus-1D 软件采用对流-弥散方程拟合穿透曲线后得到的拟合参数Table 1 Parameters estimated from column breakthrough curves using Hydrus-1D

计算结果见图4，图4（a）表征了离子强度和Sf之间的关系。对于一个给定的流速，胶体的沉积量随着离子强度增加而增大。图4（b）直观给出了不同离子强度下流速与表征胶体滞留面积参数Sf的关系，Sf值随孔隙水流速的增加而减小。低离子强度条件（IS＜20 mmol·L-1）是最典型的地下水条件，在此条件下Sf的值非常低，说明胶体吸附在砂表面的可能性非常小。随着离子强度的增加，利于沉积的介质表面积Sf迅速增大，越来越多的胶体吸附在介质表面，迁移量随之减少。

图4 不同流速条件下离子强度和Sf关系及不同离子强度下流速和Sf关系Fig.4 Plots of Sf as a function of solution IS(a) and flow velocity(b)

2.4 胶体堵塞机理分析

胶体沉积过程由胶体与固相颗粒表面之间的相互作用力决定，这些作用力包括双电层力、水合力和空间排斥力、范德华力，定量描述这些胶体作用力的理论为 Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek(DLVO)理论[35-36]。测定实验过程各种离子强度条件下胶体和砂土的电泳淌度（Malvern,Zetasizer Nano Series,Nano-ZS），并用Smoluchowski 方程转化为zeta电势，图5为通过测量的zeta电势计算得到的DLVO 势能。表2给出了不同离子强度下的能量势垒、初级、次级势阱的大小。

图5 4种离子强度下胶体的DLVO势能曲线Fig.5 DLVO energy profiles for colloids

表2 不同离子强度条件下的zeta电势和DLVO相互作用能参数Table 2 Calculated DLVO interaction parameters in indicated solution chemistries

根据传统的DLVO理论，随着离子强度的增加，次级势阱的深度增加，次级势阱越深，胶体和砂表面的相互引力越强，从而使胶体更不容易因为水动力剪切力等其他外力的影响而释放回溶液中。在一定的离子强度下，吸附在次级势阱中的胶体随着流速的增加而降低，这是因为流速增加了水动力剪切力，降低了胶体吸附的概率，如图6所示。在沉积阶段，水流速提高产生的水动力剪切力有利于胶体的迁移；而在释放阶段，流速的增大对胶体迁移效果的影响不明显。主要原因是这个阶段的胶体以阻塞或者吸附的形式在砂介质中滞留，当胶体由于水动力剪切力沿着介质表面滑动至粗糙突起旁边时，粗糙突起可提供水平方向上的应力来平衡水动力剪切力，从而将胶体固定在固相颗粒表面上。实验结束后砂样扫描电镜结果（图 7）也很好地验证了这一结论。前人研究也表明，介质表面的这种粗糙度的存在可使其旁边胶体所受的黏附力矩增大，水动力力矩减小，从而增强胶体的吸附[37]。所以，在一定的离子强度下，孔隙水流速的增大能够有效促进胶体在砂柱中的穿透过程，增大其迁移概率，减少其在介质表面的滞留沉积量。但一旦沉积，在后期的释放阶段受到介质表面粗糙性、死端孔隙等物理因素的影响，水流速度的变化并未增大胶体释放量，说明这些因素的存在可以削弱释放阶段流速对胶体迁移的影响。

图6 水流对胶体沉积、迁移影响Fig.6 Schematic of colloid attachment process and detachment stage on a sand grain due to flow

图7 实验前砂、实验结束后胶体在砂表面滞留的扫描电镜图Fig.7 SEM images of sands (a) and colloids attached on sand surface after complete release and excavation phase(b)

3 结 论

（1）通过砂柱室内回灌实验验证了溶液离子强度、水流流速对胶体颗粒在多孔介质中的迁移、滞留过程的影响。结果表明溶液离子强度的增加会减少胶体在砂柱介质里的迁移量，增大胶体颗粒在介质中的滞留量；相反，流速的增加会促进胶体在多孔介质中的迁移，而不利于滞留。拆柱实验结果进一步验证了上述结果。

（2）用Hydrus-1D模拟胶体在多孔介质中的滞留和运移过程，结果表明：吸附速率系数k、最大固相沉积量Smax随着离子强度的增大而增大，随着水流速度的增加而减小；在相同的离子强度下，流速越大，胶体穿透曲线峰值越高，胶体的迁移率增加，表征对吸附有效的砂表面面积的参数Sf值随着流速的增加而减少。但在胶体的释放阶段，胶体的释放对于流速的增加没有明显的响应。

（3）随着离子强度的增加，次级势阱的深度增加，次级势阱越深，胶体和砂表面的相互吸引作用越强，越不利于迁移；在一定的离子强度下，胶体受到水动力剪切力也随着流速的增大而增大，从而有可能克服黏附力矩而利于胶体的迁移，但在释放阶段，由于砂介质表面的粗糙度的影响，使得滞留在介质表面的胶体受水流影响大大减弱。

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date:2017-05-08.

Prof.DU Xinqiang,duxq77@163.com

supported by the National Natural Science Foundation of China(41472213,41602077).

Effects of solution ionic strength and flow velocity on colloid clogging in saturated porous media during artificial recharge

YE Xueyan1,2,DU Xinqiang1,2,ZHANG Hexuan1,2,CUI Ruijuan1,2
(1Key Laboratory of Groundwater Resources and Environment,Ministry of Education,Jilin University,Changchun130026,Jilin,China;2College of Resources and Environment,Jilin University,Changchun130026,Jilin,China)

A thorough understanding of fine particles clogging mechanisms is one of the critical issues during artificial recharge.This study was conducted to examine the effects of solution ionic strength (IS) and flow velocity on colloid transport and deposition in saturated porous media.Column transport experiments were carried out with different flow rate at various solution IS.These experiments were designed to obtain the long-term breakthrough curves (BTCs) in order to determine parameters by Hydrus-1D modeling.The results indicated that the BTCs were rising with increasing flow rate at given solution IS during attachment stage and values of key parameters.The results showed that these parameter values were controlled by the effects of solution IS at given flow velocity conditions and the parameter value increases with the increase of ionic strength.The effect of flow velocity was more significant for the chemical conditions when IS equaled to 30 and 50 mmol·L-1.An explanation for these observations was obtained from extended interaction energy calculations that considered chemical heterogeneity on the sand surface.Interaction energy calculation showed that the size of the energy barrier to attachment in the primary minimum (ΦT) reduced with increasing IS.The enhanced residence time available at low flow velocity allowed the bacteria to gain enough thermal energy to overcome the strength by realizing a primary minimum attachment.In addition,the hydrodynamic torques were small at microscopic roughness locations and grain-grain contacts.Therefore,a subsequent increase in flow velocity followed by retention phase had a negligible effect on the particles deposited at these favorable attachment locations.Hence,this study provided a very systematic experimental and theoretical evidence that the colloidal retention depended on the chemical feature and the flow velocity.On the whole,the migration and retention behavior of colloidal particles during the recharge process was mainly controlled by the ionic strength.However,the hydrodynamic characteristics interrupted the control of ionic strength.During the artificial recharge engineering,the two factors should be considered together to against the clogging.

particle; saturated porous; flow velocity; transport; retention; clogging; suspensions; model

X 141

A

0438—1157（2017）12—4793—09

10.11949/j.issn.0438-1157.20170570

2017-05-08收到初稿，2017-09-30收到修改稿。

联系人：杜新强。

冶雪艳(1978—)，女，博士，副教授。

国家自然科学基金项目（41472213，41602077）。