含Ho镁合金的研究现状及最新进展

邹 静，杨明波,3，吴若愚，毕 媛，李忠盛

(1.重庆理工大学 材料科学与工程学院， 重庆 400054； 2.西南技术工程研究所， 重庆 400039；3.精密成形集成制造重庆市产业技术协同创新中心， 重庆 400050)

含Ho镁合金的研究现状及最新进展

邹 静1，杨明波1,3，吴若愚1，毕 媛1，李忠盛2

(1.重庆理工大学 材料科学与工程学院， 重庆 400054； 2.西南技术工程研究所， 重庆 400039；3.精密成形集成制造重庆市产业技术协同创新中心， 重庆 400050)

含Ho镁合金作为有发展前途的镁合金，目前已引起国内外的广泛关注和高度重视。综述了含Ho镁合金的研究开发现状，尤其是Ho对镁合金组织性能的影响以及Mg-Ho基和Mg-RE-Ho基新型稀土镁合金开发这几方面的进展，指出了目前还存在的问题，并对今后的发展进行了展望。

镁合金；稀土镁合金；Ho；Mg-Ho基合金；Mg-RE-Ho基合金

镁合金作为最轻质的金属工程结构材料，虽然其工业应用自上世纪90年代以来呈现出快速增长的态势，但总体而言，目前已得到应用的镁合金牌号还比较少，并且现有镁合金的强度和塑性等也还难以满足工业快速发展的需要[1-6]。因此，研究开发高性能的镁合金对于推动其应用意义重大。

众所周知，稀土元素与镁的原子半径相差较小，在镁中固溶度较高，固溶/沉淀强化作用明显和时效强化效果显著，可改善镁合金的组织结构进而提高合金的室/高温力学性能以及耐蚀性能等[1]；此外，由于稀土元素原子扩散能力较差，对镁合金再结晶温度的提高和再结晶过程的减缓也有积极的影响[2]。也正是因为如此，高性能含稀土镁合金的研究开发一直受到国内外的广泛关注和高度重视。目前，国内外对于含Ce、La、Y、Nd、Gd和Sc等稀土元素的镁合金已开展大量研究工作，而对于含Ho镁合金的研究则相对较少。与其他稀土元素相比，稀土元素Ho自身的特点比较明显[7]：① Ho在Mg 中的最大固溶度可达28.08%，且原子半径比Gd还小，加之4f轨道电子多使其化学活性高；② Ho与Al、Zn、Li、Mn、Gd和/或Nd等合金元素复合添加入镁合金中，不但会形成Mg24Ho5、Mg2Ho和/或MgHo等高熔点相，还可形成Al-Ho和/或Mg-Zn-Ho等强化相，从而使镁合金室温和/或高温性能等得到提高，并最终有望开发出高性能的含Ho镁合金。正是基于稀土元素Ho在镁合金中的应用优势和含Ho镁合金的开发前景，国内外围绕Ho对镁合金组织性能的影响以及Mg-Ho基和Mg-RE-Ho基新型稀土镁合金的开发等开展一些开拓性工作，并取得了一些积极的成果。

1 Ho对镁合金组织性能的影响

Ho对铝合金显微组织和力学性能影响的研究结果表明[8-9]：Ho对于铝合金具有很好的晶粒细化作用，进而使得铝合金的力学性能和腐蚀性能等得到改善。因此，Ho对镁合金是否有类似的作用就成为国内外镁合金研究者关注的一个问题，并围绕Ho对AZ91、AZ61、ZK60、AZ31、AZ52(Mg-5Zn-2Al)和Mg-Li基等镁合金显微组织、力学性能和/或耐蚀性能的影响开展了一些有针对性的研究，并取得了积极的研究结果[10-19]。

宋雨来等[10]通过研究发现：在AZ91镁合金中添加0.13%～2.16%的Ho后，合金铸态组织中的α-Mg和β-Mg17A1l2相明显细化。同时，二次β-Mg17A1l2相析出被抑制，并使合金铸态组织中原有的不完全离异共晶组织全部转化为离异共晶组织。相应的，使得含Ho的AZ91镁合金的力学性能得到明显改善(见表1)，其中当Ho含量为1.10%时，含Ho的AZ91镁合金的室温铸态抗拉强度和延伸率同时得到大幅度提高，其分别达到273 MPa和4.5%。此后，随着Ho含量进一步增加到2.16%时，室温铸态抗拉强度和延伸率分别达到了278 MPa和5.8%。上述Ho对AZ91镁合金显微组织和力学性能影响的研究结果在王素环等[11]的研究中得到了进一步证实。此外，张志玮和贾志斌等[12-13]发现在AZ61镁合金中添加0.5%～2.0%Ho后，除了形成Al2Ho相外，Ho还会促进合金组织中原有的Al-Mn相以Al-Mn-Ho三元相形式析出，并且Al-Mn-Ho三元相的数量随Ho含量的增加而增加。同时，含Ho的AZ61镁合金铸态组织中的β-Mg17Al12相由未添加Ho时的连续网状变为断续岛状和鱼骨状，但当Ho含量超过1.0%时，β-Mg17Al12相有重新结网倾向，同时基体也呈粗化趋势。至于含Ho的AZ61镁合金的力学性能，如表1所示，含1.0%和1.5%Ho的AZ61镁合金展示了相对较佳的综合力学性能。

除AZ91和AZ61镁合金以外，Ho对其他镁合金的显微组织和力学性能也有积极的影响。许春香等[14]通过研究发现，在ZA52镁合金中添加0.5%～1.5%Ho后，不但形成了Al2Ho新相，而且合金的基体组织明显细化，同时合金铸态组织中的Mg32(Al,Zn)49相也由原来的半连续网状转变为孤岛状和/或颗粒状。相应地，合金的力学性能得到明显改善，并且常/高温抗拉强度和延伸率均随着Ho含量的增加而增加(见表1)。同时，Li等[15]调查了添加1.91%Ho对ZK60镁合金显微组织和力学的影响，发现Ho能显著细化ZK60镁合金的晶粒，并在晶界生成了热稳定性高的Mg3Ho2Zn3相。相应地，合金的高温延伸率大幅度增加，但高温抗拉强度的增加不明显。此外，韩伟等[16]研究了Ho对Mg-9.7Li镁合金显微组织的影响，发现在Mg-9.7Li镁合金中加入0.6%-3.0%Ho后，合金组织中的α-Mg相被细化，其中含3.0%Ho的合金由于生成了Mg2Ho相使得其细化效果最好。目前，对于Ho细化镁合金显微组织的机理，已有的研究认为主要与以下3个方面有关：① 由于Ho是表面活性元素，导致镁合金凝固过程中在液-固界面产生Ho富集，降低了固-液界面张力，从而造成成分过冷阻碍晶粒长大；② Ho在镁合金凝固过程中会成为α-Mg的结晶核心，增加了形核质点和提供了更多的晶核，从而导致合金晶粒细化；③ Ho与Mg、Al和/或Zn等会形成Mg2Ho、Al2Ho和Mg3Ho2Zn3等高熔点化合物，其在一定程度上可以阻碍晶粒的长大。

表1 含Ho的AZ91、AZ61和ZA52镁合金的铸态拉伸性能

实际上，在镁合金中添加一定量的Ho不但有利于镁合金力学性能的改善，而且也有利于镁合金耐蚀性能的提高。宋雨来等[17-18]研究了Ho对AZ91镁合金腐蚀行为的影响，发现在AZ91镁合金中添加0.13%～2.16%Ho后，合金的抗自腐蚀性能和抗电偶腐蚀性能得到改善，尤其添加1.1%和2.16%Ho的合金的耐蚀性能相对较佳。类似的结果也在王素环等[11]的研究中得到了进一步证实。同时，戚爽等[19]调查了含0.54%～2.16%Ho的AZ31镁合金的抗腐蚀性能，发现含Ho的AZ31镁合金的腐蚀速率明显比未加入Ho的AZ31镁合金的小，并且随着Ho含量从0.54%增加到2.16%，合金的抗腐蚀性能呈逐步增加趋势。此外，韩伟等[16]还发现在Mg-9.7Li镁合金中添加一定量的Ho也使合金的耐蚀性能得到明显提高。目前，对于Ho提高镁合金耐蚀性能的机理，已有的研究认为其可能主要与Ho弱化了β-Mg17Al12相的阴极作用从而降低了微电偶电流以及提高了合金的自腐蚀电位有关，并最终导致耐蚀性能提高。

2 Mg-Ho基新型稀土镁合金的开发

目前，Mg-Ho基新型稀土镁合金的开发主要集中在Mg-Ho-RE基和Mg-Ho-Zn基两个系列的镁合金上。实际上，Mg-Ho基新型稀土镁合金的开发最初主要始于Mg-Ho二元镁合金。表2显示了部分Mg-Ho二元稀土镁合金的铸态力学性能[7，20]。从表2可以看出：随着Ho含量从6%增加到15%，合金的室/高温抗拉强度和屈服强度以及硬度均呈增加趋势，但延伸率逐渐减小，这可能与Ho含量增加引起的合金组织细化及第二相的析出有关。一方面，虽然第二相的析出会增加合金的热稳定性导致高温性能改善，但同时Ho含量过高会导致第二相含量增多且粗化，因而使合金的延伸率下降。此外，Wang等[21]研究了Mg-Ho二元合金在极限固溶度条件下的力学性能，发现Mg-24.9Ho铸态合金室温下的维氏硬度可达111，室温下的力学性能指标均达到200 MPa以上，是其他稀土元素所不能比拟的，同时高温性能稳定，但由于稀土含量过高，延伸率较低，导致合金硬而脆。

表2 Mg-Ho二元镁合金的铸态力学性能

2.1 Mg-Ho-RE基稀土镁合金的开发

由于Mg-10Ho二元稀土镁合金具有较好的综合力学性能，因此一些研究者以Mg-10Ho二元镁合金为基础，通过进一步的稀土元素合金化和/或微合金化进行了Mg-Ho-RE基稀土镁合金的研究开发。刘娇娇和栾军等[7,20,13-25]设计制备了Mg-10Ho-Ce/Nd/Y-0.6Zr镁合金并对其显微组织和力学性能进行了研究，研究结果表明：Mg-10Ho-0.6Zr合金的铸态组织主要由除a-Mg+Mg24Ho5相组成，当加入0.5%～2.0%Ce后，合金的铸态组织主要由a-Mg+Mg24RE5(RE=Ce/Ho)相组成，同时出现了少量Mg12RE(RE=Ce/Ho)相；当加入1.0%～5.0%Nd后，合金的铸态组织主要由a-Mg+Mg5RE(RE=Ho/Nd)相组成，但在含5.0%Nd的合金中出现了少量Mg41RE5(RE=Ho/Nd)相(见图1)；而对于加入了2.0%～6.0%Y的合金，其铸态组织主要由a-Mg+Mg24RE5(RE=Y/Ho)相组成。表3显示了Mg-10Ho-Ce/Nd/Y-0.6Zr镁合金的拉伸性能，从表3看到：在含Ce、Nd和Y的Mg-Ho-RE基稀土镁合金中，以含5%Nd稀土镁合金的力学性能最优，其T6处理后的室温抗拉强度和屈服强度分别为323 MPa和212 MPa，且250℃下的抗拉强度和屈服强度也分别达到了258 MPa和176 MPa。

图1 Mg-10Ho-5.0Nd-0.6Zr合金铸态组织中的(a)Mg5RE相和(b)Mg41RE5相[7]

Mg-Ho-RE基合金w/%状态抗拉强度/MPa室温250℃屈服强度/MPa室温250℃延伸率/%室温250℃硬度/HVMg-10Ho-0．6Zr铸态183126886710．811．765T6态18413392718．611．780Mg-10Ho-0．5Ce-0．6Zr铸态1901241199112．013．268T6态19914613210210．013．985

续表(表3)

2.2 Mg-Ho-Zn基稀土镁合金的开发

基于国内外对Mg-Y/Gd-Zn基稀土镁合金的研究实践，加之上面提及的稀土元素Ho自身独特的特点，所以一些研究者开始针对Mg-Ho-Zn基稀土镁合金进行研究。刘娇娇等[7,23]设计制备了Mg-xHo-3Zn-0.6Zr(x=3，5和7%)稀土镁合金，并对其显微组织和力学性能进行了研究，研究结果表明：3种合金的铸态组织均主要由a-Mg、Mg3Ho2Zn3相以及少量的Mg24Ho5相组成，其中Mg3Ho2Zn3相的数量随Ho含量的增加而增加。表4显示了Mg-xHo-3Zn-0.6Zr镁合金的铸态拉伸性能，从表4看到：随着Ho含量增加，试验合金的抗拉强度、屈服强度和延伸率均呈降低趋势。同时，Zhang等[26-28]设计了Mg-6Ho-1Zn稀土镁合金，并通过半连续铸造方法制备出了该合金，其经500 ℃×12均匀化处理并挤压后(挤压温度440 ℃和挤压比28)的室温抗拉强度、屈服强度和延伸率分别为325 MPa、224 MPa和17%，同时也展示了良好的耐腐蚀性能。此外，笔者设计制备了Mg-3Ho-2Zn-xGd-0.5Zr(x=0和1%)稀土镁合金，其铸态显微组织和室温拉伸性能分别如图2和表4所示。从图2可以看到不同合金组织中的Mg3Ho2Zn3相分别呈不同的形貌，并且含Gd合金组织中Mg3Ho2Zn3相的数量与未含Gd合金相比大为减少。而从表4中可以看到：未含Gd合金展示了较高的力学性能，其室温抗拉强度和延伸率分别达到了244 MPa和12.5%。

表4 Mg-Ho-Zn基稀土镁合金的铸态室温拉伸性能

3 Mg-RE-Ho基稀土镁合金的开发

众所周知，Mg-Gd和Mg-Y基稀土镁合金由于具有很强的时效强化效果而一直受到国内外的广泛关注和高度重视。基于此，一些研究者希望以Mg-Gd和Mg-Y基合金为基础，通过引入第3组元Ho来研究开发Mg-Y/Gd-Ho基新型稀土镁合金。Wang等[29]设计制备了Mg-xY-4Ho-0.6Zr(x=3，5和7%)稀土镁合金，其T6处理后的拉伸性能如表5所示。从表5可以看到：随着Y含量增加，Mg-xY-4Ho-0.6Zr合金的拉伸性能逐步增加，其中含7%Y合金的拉伸性能最优，其T6处理后的室温抗拉强度和屈服强度分别为240 MPa和165 MPa，且250℃抗拉强度和屈服强度也分别达到了204 MPa和131 MPa，而相应的强化机制被认为主要与时效过程中β′和β-Mg24Y(Ho)5相的析出有关。同时，Peng等[30]设计制备了Mg-8Gd-xHo-0.6Zr(x=1、3和5%)稀土镁合金，并调查了该合金的显微组织和力学性能，研究结果表明：Ho含量低于3%时，试验合金的组织均匀和化合物呈弥散分布，相应地获得了优良的力学性能，其中含3%Ho的合金T6处理后的室温抗拉强度和屈服强度分别达到了279 MPa和175 MPa。而当Ho含量为5%时，由于合金在凝固过程中生成了大量的沉淀相，其在时效过程中会向晶界附近富集，而这势必会影响合金拉伸性能的进一步提高和改善。此外，笔者也设计制备了Mg-4Y-3Ho-0.2Zn/1Gd-0.4Zr稀土镁合金，其铸态拉伸性能如表5所示。从表5中可以看到：含Zn合金较含Gd合金的力学性能高，其铸态室温抗拉强度和延伸率分别达到了209 MPa和8.2%。

表5 Mg-Y/Gd-Ho基稀土镁合金的拉伸性能

4 结束语

含Ho镁合金作为有发展前途的镁合金，已引起国内外的广泛关注和高度重视。目前，虽然国内外围绕Ho对镁合金组织性能的影响以及Mg-Ho基和Mg-RE-Ho基新型稀土镁合金的开发等已开展一些开拓性工作，并取得了一些积极的成果，但总体而言，这些已进行的研究还不够完善。例如，对于Ho对镁合金组织性能影响研究涉及的合金还非常少，并且对其他性能如疲劳性能等的研究还基本上没有涉及。同时，在Mg-Ho基和Mg-RE-Ho基新型稀土镁合金的开发方面，虽然已设计制备了一些合金并对其显微组织和力学性能进行了一些初步的研究，但尚未从成分-组织-制备工艺和性能这一角度进行系统的研究，并且也没有相关合金成功开发应用的报道。此外，无论是Ho对镁合金组织性能影响研究还是Mg-Ho基和Mg-RE-Ho基新型稀土镁合金的开发，对于Ho与其他元素间相互影响的研究工作均还没有开展，同时相关合金的铸造性能和/或塑性成形性能等的研究也基本上是一片空白。很显然，上述这些存在的问题势必会极大影响含Ho镁合金的研究开发及其应用。因此，在今后的工作中需要借鉴含其他稀土元素如Y和Gd等的镁合金的研究经验，围绕上述问题有针对性的开展工作。可以预计，随着这些问题的逐步解决，含Ho镁合金的研究开发步伐必将大大加快，从而推动其在不同领域的应用。

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(责任编辑何杰玲)

CurrentResearchStatusandDevelopmentofHo-ContainingMagnesiumAlloys

ZOU Jing1, YANG Mingbo1,3, WU Ruoyu1, BI Yuan1, LI Zhongsheng2

(1.Materials Science and Engineering College, Chongqing University of Technology, Chongqing 400054, China; 2.Southwest Technique and Engineering Institute, Chongqing 400039, China; 3.Chongqing Industrial Technology Synergy Innovation Center for Precision forming integrated manufacturing，Chongqing 400050, China)

Ho-containing magnesium alloys are thought as a potential magnesium alloys series, at present, the research and development about this series alloys have

much attention all over the world, and consequently some researches have been carried out. The latest research and development status of this series magnesium alloys, especially the effects of Ho addition on microstructure and mechanical properties of magnesium alloys and the development about Mg-Ho and Mg-RE-Ho based new type rare earth magnesium alloys, were reviewed, and the existing problems and the development trendance were also analyzed and pointed out respectively.

magnesium alloys; rare earth Mg alloys; Ho；Mg-Ho based alloys；Mg-RE-Ho based alloys

2017-09-10

重庆市百千万工程领军人才培养计划第三批人选支持项目

邹静(1992—)，女，重庆江津人，硕士研究生,主要从事高性能镁合金研究;通讯作者 杨明波(1971—)，男，博士，教授，E-mail:yangmingbo@cqut.edu.cn。

邹静，杨明波，吴若愚，等.含Ho镁合金的研究现状及最新进展[J].重庆理工大学学报(自然科学)，2017(11):80-87.

formatZOU Jing, YANG Mingbo, WU Ruoyu,et al.Current Research Status and Development of Ho-Containing Magnesium Alloys[J].Journal of Chongqing University of Technology(Natural Science)，2017(11):80-87.

10.3969/j.issn.1674-8425(z).2017.11.012

TG146.2

A

1674-8425(2017)11-0080-08

《重庆理工大学学报(自然科学)》再次入选“中国科技核心期刊” 近日，科技部中国科学技术信息研究所发布了2017年中国科技论文统计结果。经过对核心总被引频次、核心影响因子、核心他引率等多项学术指标综合评定及同行专家评议推荐，《重庆理工大学学报(自然科学)》再次入选“中国科技核心期刊”(中国科技论文统计源期刊)。据中国科学技术信息研究所编制出版的2017年版《中国科技期刊引证报告(核心版)》“2016年自然科学综合大学学报类期刊主要指标”：《重庆理工大学学报(自然科学)》的“核心总被引频次”为895，在59种同类核心期刊中排名第10；“核心影响因子”为0．602，在59种同类核心期刊中排名第11。