超声波作用下液滴的冷却冻结规律

高蓬辉，张梦，杜玉吉,2，程博，张东海，周国庆

（1中国矿业大学力学与土木工程学院，江苏 徐州 221116；2中节能城市节能研究院有限公司，江苏 常州 213001）

超声波作用下液滴的冷却冻结规律

高蓬辉1，张梦1，杜玉吉1,2，程博1，张东海1，周国庆1

（1中国矿业大学力学与土木工程学院，江苏 徐州 221116；2中节能城市节能研究院有限公司，江苏 常州 213001）

超声波液体辅助冻结在食品、海水淡化及冰蓄冷等方面的应用得到了广泛关注。结合声场理论，在对液滴界面处热质传递分析的基础上，建立了超声波作用下的液滴冷却冻结数学模型，讨论了不同超声波频率、强度及作用时间对液滴界面处热质传递的影响，得到了超声波作用下液滴的冷却冻结规律。结果表明：超声波作用下界面处的传质系数随着超声波强度的增加而增大，但随超声波频率的增加而减小；在液滴冷却冻结过程中，质量传递与热量传递的方向相同，液滴的冷却冻结在超声波作用下得到了强化。在超声波频率为20000 Hz（强度为400 W⋅m-2），经过相同的时间（60 s），超声波作用下的液滴温度比无超声作用的温度低2.0～2.5℃。研究将有助于深入理解超声波辅助冷却冻结机理，并为其工程应用提供了指导和参考。

超声波；冻结；传质；相变；溶液

引 言

超声波辅助液体冻结具有促进液相冻结、控制液相晶体生长速度的作用[1-2]，并逐渐在食品工业、制冰及医学领域中得到了广泛应用[3-5]。超声波分为两种，一种为高频低能的诊断超声波（100×104～3000×104Hz）；另一种为低频高能的功率超声波（2×104～10×104Hz），用于强化溶液结晶。超声波强化液相结晶主要是通过超声波在液相中引起的机械空化效应产生作用，并影响冰晶的成核和发展。

近年来对超声波作用下液体冻结的研究受到了广泛的关注。余德洋等[6-8]通过超声结晶实验分析了超声波作用下的液体结晶成核，明确超声空化效应是影响溶液结晶的主要因素。文献[9-12]中利用低温电镜等手段分析了超声波作用参数对冰晶尺寸、冻干速率以及溶液强化冻结的影响，分析表明超声波能够有效强化晶核的生成，对溶液的冻结过程起到促进作用。王全海[13]、Saclier等[14]和Jordens等[15]从水的结晶理论出发研究了超声波对结晶成核及过程的影响，结果表明超声波具有细化晶粒的作用和促进晶核生成的作用。Inada等[1]、Gondrexon等[16]和Wohlgemuth等[17]进一步通过实验观察研究了超声波作用下水冻结的过程，表明超声振动是影响冻结相变的主要因素，但没有进行相关的理论分析。Fen等[18]对除气水和未除气水在超声波作用下的冷冻过程进行了研究，结果表明未除气水在超声波作用下冰晶更易生成。同时，文献[19-22]中分析研究了超声波作用下冰晶成核温度对冰晶的一次成核、二次成核以及冻结的影响，以实现对冻结状态的控制。对于冻结过程，如何通过加载超声波实现对冰体生成速度和结构的控制，成为制冰、冷冻法海水淡化及食品工业中所关注的问题之一。上述对超声波作用下溶液冻结的研究，明确了空化效应对溶液冻结的效果和作用，但未揭示超声波对溶液冻结的内部作用机制，未从冻结自身所必须满足的能量角度对冻结过程进行分析讨论。

本研究将在声场理论的基础上，结合超声波在溶液内的空化效应，通过对液滴冻结过程中热质传递的分析，在能量平衡的基础上建立超声波作用下液滴冷却冻结的数学模型，并由此讨论不同超声波频率、强度及作用时间对液滴冷却冻结的影响，为深入理解超声波辅助冷却冻结机理及工程应用提供理论基础和指导。

1 超声波作用下的液滴冻结过程及数学模型

1.1 声场作用下的传质过程

在超声波作用下，液滴内部由于空化效应将产生大量的气泡，而气泡在液滴表面处溢出将有助于界面处的热质传递过程，从而影响液滴的冻结过程。在液滴冻结过程中，热量传递的方向为从液滴内部向液滴外部；传质的方向为由内到外，两者方向一致，传质强化了传热，将有助于液滴的冻结。超声波作用下液滴内气泡的溢出见图1。

图1 液滴内气泡的溢出Fig.1 Bubbles escaping from liquid surface

空化效应是由于声波在液相中传播时产生正负压交替变化，而介质中的裂隙由此产生，当压力为正时，迅速合并湮没；压力为负时，迅速膨胀[23]。在分析液滴冻结过程中，认为气泡为球形且分布均匀。

超声波作用在液相上的压力变化为

超声波角频率 ω=2πf=2π/T。

超声波强度为

超声波作用下液体内在空化效应作用下产生气泡的最大和最小半径分别为Rmax与Rmin[14]，Rmax可由式（3）获得

Rmin可由式（4）获得

超声波空化效应产生的气泡数为[24]

式中，A是常数（10-10）。

考虑到所有气泡溢出是不可能的，令φ为界面处气泡的溢出率，因此在液体界面处溢出的气泡数为

当一个气泡离开液体表面时，所引起的表面更新面积为

由式(6)、式(7)，可得总的表面更新面积为

根据Fick定律，液滴界面处的质量传递满足

式中，Cw为界面处的水蒸气浓度；CAf为计算位置处的水蒸气浓度。

根据表面更新理论及文献[25-26]中对传质系数的计算，可得液滴表面对流传质系数为

在式(9)、式(10)中，超声波作用下可以认为τc=1/f。

球状液滴表面的对流传质系数为[27]

因此，液滴表面的对流传质系数可以认为由两部分组成：一部分为气泡溢出引起的部分，可以采用式(10)进行计算；其他部分采用式(11)计算。总的液滴表面的对流传质系数为

式中，φ为液滴表面更新比例，φ=SN/SL，SL为液滴外表面，

1.2 声场作用下的液滴冻结模型

液滴与周围环境的对流传热系数为[27-28]

超声波在介质中传播时存在热效应，可表示为[29]

式中，α为吸声系数，α=0.26f1.1。

图2 超声波作用下液滴冻结物理模型Fig.2 Physical model of droplet freezing

2 超声波对液滴冻结模拟结果及分析

为了揭示超声波对液滴冻结过程的影响，先后分别对不同频率、强度的超声波作用下，液滴内气泡数、气泡半径、液滴表面更新比、液滴冻结半径等的变化规律进行了分析研究。在分析计算过程中主要计算参数见表1。

表1 计算中的主要参数Table 1 Main parameters in calculation

超声波强度和频率对液滴内气泡最大半径的影响见图3。图3(a)、(b)表明在一定的超声波频率下，液滴内在超声波作用下产生的气泡最大半径随着超声波强度的增大而增大；气泡最大半径在相同的超声波强度下，随着超声波频率的增强而减小。原因为超声波强度有利于气泡的生成发展，而超声波频率的增大将导致作用在液滴内的压力发生较快的变化，导致气泡更加剧烈地相互碰撞湮没，从而使气泡半径减小。因此在超声波辅助冻结中，为了强化界面处的传质进而促进冻结，应选择低频高强度的超声波。

图3 不同超声波强度和频率下液滴内气泡的最大半径Fig.3 Maximal bubbles radius in different ultrasound intensity and ultrasound frequency

不同超声波强度和频率对液滴内气泡数的影响见图4。从图4(a)可以看出在一定的超声波频率下，随着超声波强度的增加，液滴内产生的气泡数在下降；而在一定的超声波强度下，随着超声波频率的增加，气泡数在增加。原因为在一定的超声波频率下，高强度超声波强化了气泡的碰撞湮没，从而使气泡数下降；而超声波强度一定时，高频超声波导致压力发生较快的变化，从而使液滴内气泡数增加。

图5给出了不同超声波频率和强度下，液滴表面更新率的变化规律。从图5可以看出，在一定的超声波频率下，随着超声波强度的增大，液滴表面更新率逐渐增加；当超声波频率增大时，表面更新率下降。总体来说，液滴表面更新率与液滴内气泡数的多少相关，气泡数越多，液滴表面更新率越大；气泡数越少，液滴表面更新率越小。

图4 不同超声波强度和频率对液滴内气泡数的影响Fig.4 Bubbles numbers in different ultrasound intensity and ultrasound frequency

图5 不同超声波强度对液滴表面更新率的影响Fig.5 Variation of surface renewal ratio in different ultrasonic intensity

图6给出了超声波对液滴表面传质系数的影响。从图中可以发现，超声波作用下液滴表面的传质得到了强化，当超声波频率为20000 Hz、强度为200 W⋅m-2时，液滴表面对流传质系数为 0.0122 m⋅s-1，比无超声波作用时液滴表面的对流传质系数要大。原因在于超声波能够强化液滴表面气泡的脱离，从而促进液滴表面的传质，使得液滴表面的传质系数增加。

图6 超声波对液滴表面传质系数的影响Fig.6 Variation of convective mass transfer coefficient in different ultrasonic intensity

为了反映出超声波导致的传质引起的传热占全部传热量的份额，引入ψ=qm/(qh+qm)表示。

图7给出了由超声波引起的传质而导致的传热量占总传热量的比例，从图中可以看出，当超声波频率为 20000 Hz、超声波强度为 200 W⋅m-2时，ψ=0.1695；当超声波频率为80000 Hz、超声波强度为200 W⋅m-2时，ψ=0.1645。表明超声波引起的质扩散导致的传热量占总传热量的16%左右，说明在液滴冻结过程中加载超声波将有助于液滴的冻结。

图7 超声波引起的传质导致的传热量占全部传热量的份额Fig.7 Proportion between heat quantity by mass transfer and total heat

从图8可以看出超声波作用下液滴的温度比无超声波作用下的液滴温度下降得快，说明超声波作用强化了液滴表面的传质，由于传质与传热同向，传质强化了传热，因此超声波作用下液滴的温度下降速度要比无超声波时快。

图8 超声波与无超声波作用下液滴的温度变化规律Fig.8 Variation of droplet temperature in effect of ultrasonic and un-ultrasonic

当液滴的半径为0.004 m、液滴初始温度为10℃、超声波频率为20000 Hz时，图8给出超声波和无超声波作用下液滴的温度变化规律；当超声波（超声波强度为400 W⋅m-2）作用时间为30 s时液滴的温度比无超声波作用的液滴温度低约1.0℃，当超声波（超声波强度为 400 W⋅m-2）作用时间为60 s时液滴的温度比无超声波作用低1.9℃，当超声波作用时间为90 s时液滴的温度比无超声波作用低2.5℃。

图9给出了超声波频率为20000 Hz、超声波强度为200 W⋅m-2时，不同大小液滴在超声波作用下的温度变化规律。从图9可以看出，液滴半径为0.01 m经过200 s后，温度从10℃下降至0.4℃；液滴半径为0.015 m时，温度从10℃下降至5.1℃；液滴半径为0.02 m时，温度从10℃下降至7.2℃。说明在相同的超声波作用下，液滴半径越小，越有利于液滴的快速降温冻结。

图9 超声波作用下液滴温度的变化规律Fig.9 Variation of droplet temperature with time

超声波作用下液滴的冻结过程是从液滴外表逐渐向里发展，直至完全冻结。图10给出了当超声波频率为20000 Hz、超声波强度为100 W⋅m-2、液滴外气流速度为 0.08 m⋅s-1时，在液滴冻结过程中液滴内部液固界面的渐变规律。从图10可以看出，随着液滴半径的减小，冻结时间也减小。液滴半径为0.01 m，液固界面经过50 s可以发展至液滴中心位置；液滴半径为0.015 m，液固界面经过 220 s可以发展至液滴中心位置；液滴半径为0.02 m，需要经过630 s液固界面可以发展至液滴中心位置。

图11给出了当超声波频率为20000 Hz、超声波强度100 W⋅m-2、液滴半径为0.02 m时，液滴冻结过程中液滴内液固界面的渐变规律。从图11中可以发现，外部气流速度为0.8 m⋅s-1时，液固界面经过200 s可以发展至液滴中心位置；外部气流速度为0.08 m⋅s-1时，液固界面需经过600 s才可以发展至液滴中心位置。说明增加外部气流速度可以强化液滴的冻结过程。

在液滴半径为0.02 m，当超声波频率为20000 Hz、液滴外部气流速度为0.08 m⋅s-1时，不同超声波强度下，液滴内部液固界面的渐变规律见图12。从图可以看出，不同超声波强度下，液滴内液固界面的渐变曲线非常接近，表明在超声波辅助冻结工程应用中，应采取低强度超声波。

图11 不同外部气流速度对液滴冻结过程中液固界面的影响Fig.11 Solid-liquid interface position in droplet freezing process for different gas velocity

图12 不同超声波强度对液滴冻结过程中液固界面的影响Fig.12 Solid-liquid interface position in droplet freezing process for different ultrasonic intensity

3 超声波作用下的液滴冻结实验

超声波用下液滴的冻结实验系统，见图13。实验系统中：恒温恒湿箱(1)尺寸为 300 mm×300 mm×400 mm，液滴被置于热电偶(4)上，通过热电偶(4)可以获得液滴的温度变化。液滴的状态可以通过高度摄像机(7)和电子显微镜(8)进行观察。温度传感器(2)用来测量恒温恒湿箱(1)中的温度，不同频率和强度的超声波由超声波发生器(11)来提供。

图13 超声波作用下的液滴冻结实验系统Fig.13 Droplet freezing system by ultrasound

表2 主要测试仪器参数Table 2 Technical specification of instrumentations &devices used in experiment system

实验过程中，液滴半径大小为0.01～0.02 m，恒温恒湿机中环境温度为-10.0℃，考虑到液滴温度的测量是在恒温恒湿箱中进行，实验过程中由于液滴初始温度为10.0℃，液滴与恒温恒湿箱体环境之间存在温差传热，进而引起周围空气的微运动，因此针对实验工况的理论分析中将液滴周围的气流速度选取为0.005 m⋅s-1。实验过程中，液滴周围超声波强度通过TD-YP0511C进行测量，实验过程中的主要测试仪器参数见表2。

对超声波和无超声波作用下液体中的气泡进行了观测，见图14。从图14可以看出，在超声波和无超声波作用下液体的状态是不同的，超声波作用下液体中产生的气泡数明显多于无超声波作用的。原因在于超声波空化效应有助于液体中气泡的生成。

Fig.14 超声波和无超声波作用下液体中的气泡Fig.14 Bubbles in liquid without ultrasound and with ultrasound

为了理解超声波作用下的冻结机理，利用放大倍数300倍的显微镜对超声波频率为20000 Hz和无超声波作用时液滴的冻结进行了对比观测，见图15、图16。从图15、图16的对比来看，超声波作用下能够明显观测到液体中的气泡，而无超声波作用的液滴内气泡较少（较为平静）。在此过程中，液滴外表面处的传质与液滴的传热方向一致（均为由内到外），因此传质强化了传热，有利于液滴的冷却冻结。

为了验证超声波冻结理论模型的正确性，选取液滴温度的变化来反映超声波作用下液滴的冻结过程，对超声波作用下液滴（液滴半径分别为0.01和0.015 m）冻结过程中的温度变化进行了理论和实验对比，并给出了无超声波作用时液滴的温度变化见图17。从图17可以看出，理论曲线与实验测量值吻合，当液滴半径为0.01 m时，理论值和实验值的平均误差为 18.3%；与无超声波作用的液滴温度变化相比，超声波能够明显加快液滴的冷却冷冻冻结，在此过程中当时间为160 s时，超声波作用下的液滴温度（实验值）比无超声波作用下的液滴温度（实验值）低3.13℃；当液滴半径为0.015 m时，理论值和实验值的平均误差为 10.2%；在此过程中当时间为160 s时，超声波作用下的液滴温度（实验值）比无超声波作用下的液滴温度（实验值）低1.65℃。这一对比表明了超声波作用下的热质传递及冻结模型的正确性，可以利用该模型来对超声波作用下的液体冻结相关工程应用进行分析与指导。

图15 超声波作用下液滴的冻结状态Fig.15 State variation in freezing process with ultrasound

图16 无超声波作用下液滴的冻结状态Fig.16 State variation in freezing process without ultrasound

图17 超声波作用下液滴温度的变化Fig.17 Variation of droplet temperature with time in ultrasound intensity 100 W⋅m-2

4 结 论

结合声场理论，在对超声波作用下液滴冷却冻结过程中界面处热质传递分析的基础上，建立了超声波作用液滴的冷却冻结模型，通过分析得到了超声波作用下液滴的冷却冻结规律，结论如下。

（1）超声波空化效应有助于溶液界面处的传质，由于在冷却冻结过程中与传热方向一致，强化了传热从而有利于液滴的冷却冻结；

（2）超声波作用下液滴界面处的传质系数随着超声波强度的增加而增大，但随超声波频率的增加而减小；

（3）由超声波导致的传质引起的传热占总传热量份额为15%～18%。当超声波频率为20000 Hz、超声波强度为200 W⋅m-2时，超声波引起的强化传热效果为ψ=0.1695；

（4）当超声波频率为20000 Hz、超声波强度为400 W⋅m-2时，经过相同的时间（60 s后），超声波作用下液滴的温度比无超声作用液滴的温度低约2.0～2.5℃；

（5）相同频率超声波下，超声波强度对液滴冷却冻结的影响不明显；与高频超声波相比，低频超声波更有利于溶液液滴的冷却冻结。

符 号 说 明

CAf——计算位置处的水蒸气浓度，kg⋅m-3

Cw——界面处的水蒸气浓度，kg⋅m-3

c ——声波速率，m⋅s-1

D ——分子扩散系数，m2⋅s

f ——超声波频率，Hz

I ——超声波强度，W⋅m-2

Le——蒸发潜热，J⋅kg-1

Lf——凝固潜热，J⋅kg-1

n ——气泡数

P ——超声波功率，W

pA——超声波压力（振幅），Pa

pa——超声波作用在液相上的压力，Pa

ph——流体静压，Pa

R ——半径，m

S' ——超声波作用面积，m2

SL——液滴外表面，m2

T ——温度，K

Ta——环境温度，K

Td——液滴的温度，K

t ——超声波作用时间，s

λ ——热导率，W⋅m-1·K-1

ν ——运动黏度，N⋅s⋅m-2

ρ ——密度，kg⋅m-3

ρva——周围环境水蒸气浓度，kg⋅m-3

ρvas——液滴表面水蒸气浓度，kg⋅m-3

σ ——表面张力，N⋅m-1

τc——暴露时间，s

φ ——界面处气泡的溢出率

φ ——液滴表面更新比例

ω ——超声波角频率，rad⋅s-1

下角标

L ——液滴

max ——最大

min ——最小

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date:2017-04-10.

GAO Penghui, gaopenghui2004@126.com

supported by the National Natural Science Foundation of China (51106176) and the Subject Front Research of China University of Mining and Technology (2015XKQY16).

Cooling and freezing law for liquid drop in ultrasound wave

GAO Penghui1, ZHANG Meng1, DU Yuji1,2, CHENG Bo1, ZHANG Donghai1, ZHOU Guoqing1
(1School of Architecture and Civil Engineering,China University of Mining and Technology,Xuzhou221116,Jiangsu,China;2China Energy Conservation and Environmental Protection City Energy Conservation Company Limited,Changzhou213001,Jiangsu,China)

The application of ultrasound to liquid freezing got much attention over the last few years and its potential seems very promising. In order to make clear droplet freezing assisted by ultrasound, the heat and mass transfer characteristic was studied based on ultrasound theory, penetration theory of mass transfer and energy conservation. The ultrasound frequency, ultrasound intensity and operation time were studied in the process of the liquid drop freezing. The results showed that ultrasound could accelerate mass transfer and make droplet rapidly cooling. In the effect of ultrasound, the bubble size in the droplet was decreased with ultrasound frequency, and the bubble number in the droplet was increased with ultrasound frequency. Mass transfer coefficient of droplet was increased with ultrasound intensity and reduced with ultrasound frequency. For the mass transfer and heat transfer,the direction were same in the droplet freezing process, the heat transfer was strengthened by mass transfer in the droplet freezing process. Comparing with no ultrasound, droplet temperature with ultrasound (ultrasound frequency 20000 Hz and ultrasound intensity 400 W⋅m-2) was lower 2.0—2.5℃ after the same time (60 s). Hence the ultrasound helps to cool and freeze droplet. This study is favor to understanding the freezing by ultrasound and its application.

ultrasound; freezing; mass transfer; phase transformation; liquid

TB 66

A

0438—1157（2017）11—4095—10

10.11949/j.issn.0438-1157.20170381

2017-04-10收到初稿，2017-07-06收到修改稿。

联系人及第一作者：高蓬辉（1979—），男，博士。

国家自然科学基金项目（51106176）；中国矿业大学学科前沿专项项目（2015XKQY16）。