桶装核废物SGS检测层间串扰校正技术
2017-11-21刘宇琦庹先国郑洪龙
刘宇琦 庹先国,2,3 石 睿,2,3 郑洪龙
1（西南科技大学 核废物与环境安全国防重点学科实验室 绵阳 621010）
2（四川理工学院 化学与环境工程学院 自贡 643000）
3（成都理工大学 地质灾害防治与地质环境保护国家重点实验室 成都 610059）
桶装核废物SGS检测层间串扰校正技术
刘宇琦1庹先国1,2,3石 睿1,2,3郑洪龙1
1（西南科技大学 核废物与环境安全国防重点学科实验室 绵阳 621010）
2（四川理工学院 化学与环境工程学院 自贡 643000）
3（成都理工大学 地质灾害防治与地质环境保护国家重点实验室 成都 610059）
分层γ扫描技术是针对桶装核废物样品定性、定量无损检测与分析的一种重要方法。分层γ扫描时，探测器在测量当前层的时候会受到临近层放射性的干扰，层间串扰是导致样品核素总量检测值与实际值产生较大误差的重要因素之一。通过层间补偿的方法确定核废物桶每层样品的校正系数，采用蒙特卡罗(Monte-Carlo, MC)模拟与实验测量对探测张角覆盖废物桶的体积重叠部分进行准确校正。实验结果表明，废物桶样品校正值与实验值误差均在10%以内，精确度提高了5%。在测量和计算误差存在的条件下，可以准确估计出放射性废物桶内核素放射性活度，提高检测精度。
放射性废物，分层γ扫描，层间串扰，蒙特卡罗模拟，定量测量
随着我国核工业的大力发展，大量的桶装核废物在核设施生产和核设施退役过程中不断累积，在长期贮存前要对桶装核废物中所含有的放射性核素进行定性定量的分析[1‒2]。但是桶装废物密度、核素分布都存在不均匀性[3‒8]。因此，分层 γ扫描(Segmented Gamma Scanning, SGS)系统检测时，将废物桶沿其轴向分层，通过废物桶匀速旋转，将样品每层的基质与核素等效均匀化[9‒10]。测得每一层计数后，根据各层探测效率和自吸收校正因子估计出放射性核素的活度过程中测量活度与实际活度相差较大，尤其是60Co源，不能满足检测分析的需求。产生上述问题主要是由于探测器在接受到当前层的计数的同时还接收到了临近层的计数使核素总量测量值产生较大误差[11]。为了进一步提高SGS检测的精度，本研究采用层间补偿的方法确定废物桶每层样品的校正系数，对层间串扰造成的影响进行校正。
1 基本原理
分层γ扫描过程分为透射测量和发射测量两部分，如图1所示。
图1 层间串扰补偿原理示意图Fig.1 Principal diagram of the compensation of wedge-disturbing effect.
透射测量是测量外置透射源射线穿过废物桶的放射性，其目的在于获取废物桶介质的线衰减系数，实现对废物桶本身放射性自吸收的校正。其衰减规律服从Beer-Lambert定律[6]：
式中：0()IE为能量为E的入射平行γ射线束强度；()IE为穿透样品后的平行γ射线束强度；()Eμ为线衰减系数；x为均匀密度样品厚度。
发射测量是屏蔽透射源后测量废物桶本身的放射性的过程。
式中：()Eε为探测效率；()AE为自吸收校正因子；F(E)为衰减校正效率；D (E)为体源样品发射γ射线的探测器计数； S (E)为估计放射性核素活度。
再对每一层的样品源活度进行求和，结合透射测量和发射测量，实现样品活度计算如式(4)：
理论上可设计一个理想的准直器，使探测器获取的γ能谱信息只来自于探测器准直器张口对应的当前层[12‒13]。实际情况中，准直器主要为与探测器同轴的铅屏蔽材料，样品分层测量时很难保证探测器记录的射线仅来自探测器准直器张口对应的当前层，通常需考虑上下层或多个临近层射线对当前层探测器计数的影响，该影响即为层间串扰。采用层间补偿的方法来降低串扰对最终估计的影响，即通过确定每一层的校正系数后乘以每层活度的计算值对其进行校正，如式(5)所示，η为校正因子即当前层与覆盖层的体积比，因为覆盖层不仅覆盖到当前层而且还覆盖到临近层，所以通过体积比进行校正减小层间串扰的影响。i′为第i层活度计算值，为第i层校正后活度。
2 Monte-Carlo模拟
对于特定的SGS测量装置，欲得到特定样品适合的修正系数，可以利用Monte-Carlo (MC)方法对该SGS测量装置进行模拟研究。将废物桶分为三层的情况进行MC模拟，并进行实验验证。
2.1 模型建立
根据实际SGS测量装置，建立了分层γ扫描的MC模型系统，如图2所示。本系统采用的200 L标准桶（半径为283.0 mm，高为852.5 mm）。SGS测量系统主要由透射源、样品源和探测器等三大部分组成。填充样品为同密度聚乙烯塑料块（样品密度1.0 g·cm−3）。样品源置于桶对称轴上，样品源距桶底面400.0 mm。探测器准直器的外直径4φ为190.0mm，准直孔直径3φ为87.0 mm，长度l4为185.0mm。透射源准直器的外直径1φ为190.0 mm，准直孔直径2φ为10.0 mm，长度1l为50.0 mm。透射源准直面到桶对称轴距离2l为790.0 mm，探测器准直面到桶对称轴距离3l为1350.0 mm。标准γ放射源（衰变校正后）：152Eu活度为2.9×108Bq；137Cs活度为3.2×105Bq；60Co活度为1.7×105Bq。
图2 SGS装置示意图Fig.2 Schematic diagram of the SGS system.
实验采用美国ORTEC公司生产的电制冷P型同轴HPGe探测器型号：GEM-MX7080P4-HE-SMP，晶体直径 70 mm，长度 82.6 mm，探测器偏压2600V，能量响应范围4 keV−10 MeV，相对探测效率 66%@1.33 MeV，能量分辨率 0.15%@1.33MeV。将标准桶分为第一层、第二层、第三层，分别高290 mm、300 mm、260 mm，如图4所示，HPGe探测器的轴心分别位于140 mm、430 mm、730mm高处。
2.2 模拟结果及分析
对透射测量过程进行MC模拟，由式(1)，计算可得152Eu源发射121.7824−1408.011 keV能量段13种不同能量射线在聚乙烯塑料块中的线衰减系数，采用指数函数拟合，得到了线衰减系数()Eμ随γ射线能量变化的特征方程，相关系数R2= 0 .994453。
计算可知，能量为661.661 keV、1173.238 keV、1332.513keV，γ射线的线衰减系数分别为：0.0931cm−1、0.0712 cm−1、0.0665 cm−1。对发射测量过程进行MC模拟，可得到这三种能量γ射线的探测效率和样品衰减之后到达探测器的计数，通过式(2)可得自吸收校正因子，由式(3)计算得到校正后的样品活度。根据现有SGS装置参数得到三层校正系数为模拟结果通过校正系数进行校正后得到表1。由表1可知，层间校正对MC方法模拟有效，样品源经校正后相对误差在 5%以下。通过校正系数对其进行校正后，精确度提高 5%。说明该层间串扰校正方法可以提高桶装核废物样品核素含量测量准确度。
表1 模拟结果与校正结果Table 1 Simulation and calibration results.
3 实验验证
实验测量过程中，对152Eu源的测量时间为180s，在发射测量实验中，对137Cs源的测量时间为800 s，对60Co源的测量时间为1 200 s，每个条件下测量3次，取平均值作为能谱数据。根据透射测量得到聚乙烯样品的线衰减系数()Eμ随γ射线能量变化，采用指数函数拟合得到特征方程，相关系数R=20.99893。
由实验测量拟合特征方程可得到发射γ射线能量为661.661 keV、1 173.238 keV、1 332.513 keV在样品中的线衰减系数分别为 0.052 4 cm−1、0.0403cm−1、0.037 8 cm−1。SGS 测量确定的两个样品源活度如表3所示；根据校正系数，经式(5)校正后得到校正样品活度如表2所示。由表2可知，采用SGS实验装置得到的测量结果，137Cs源经校正后相对误差在 2%以下，60Co源经校正后相对误差在10%以下。通过层间补偿的校正方法，精确度提高 5%。校正结果说明层间校正方法可以提高桶装核废物样品核素含量测量准确度。
表2 修正前后计算两种密度样品活度Table 2 Correction calculated two different densities of samples before and after activity.
4 结语
采用层间补偿的方法对桶装核废物活度校正，可降低层间串扰对活度估计值的影响。通过MC模拟计算与实验测量相结合，较为准确地对以聚乙烯塑料块为介质的均匀样品进行层间校正。校正后的样品总活度相对误差均在10%以内，通过校正系数对测量结果进行准确校正后，精确度提高 5%，说明采用该层间串扰校正方法是可行有效的。该方法可进一步应用于非均匀体样品的层间串扰研究。
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Correction of radioactive waste drums wedge-disturbing effect of segmented gamma scanning
LIU Yuqi1TUO Xianguo1,2,3SHI Rui1,2,3ZHENG Honglong1
1(Fundamental Science on Nuclear Wastes and Environmental Safety Laboratory, Southwest University of Science and Technology, Mianyang 621010, China)
2(School of Chemical and Environmental Engineering, Sichuan University of Science & Engineering, Zigong 643000, China)
3(State Key Laboratory of Geohazard Prevention and Geoenvironment Protection, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China)
Background: Segmented gamma scanning (SGS) measure is an important technique for qualitative and quantitative analysis of nuclear scrap and radioactive waste (NSRW). Purpose: This study aims to improve the accuracy of the point source activity of NSRW measured by SGS for each segment with compensation of the wedge-disturbing effect. Methods: The calibration coefficients of each segment were determined by the method of inter-segment compensation. Monte-Carlo simulation and experimental measurements were employed to accurately calibrate the detected region overlap of the segments using HPGe detector. Results: The experimental results show the wedge-disturbing effect can be effectively removed with this proposed method. The relative error is within 10% of the experimental value and the accuracy in the estimate of point source activity increases by 5%. Conclusion: The correction analysis using calibration coefficient is feasible and effective for SGS technique.
Radioactive waste, SGS, Wedge-disturbing, Monte-Carlo simulation, Quantitative analysis
LIU Yuqi, male, born in 1990, graduated from Southwest University of Science and Technology in 2013, master student, focusing on nuclear radiation detection method
TUO Xianguo, E-mail: tuoxg@cdut.edu.cn
date: 2017-01-03, accepted date: 2017-05-09
TL99
10.11889/j.0253-3219.2017.hjs.40.110202
国家自然科学基金(No.41374130、No.41604154)、人工智能四川省重点实验室开放基金项目(No.2016RYJ08)、四川省科技计划项目
(No.2017GZ0359)、四川省军民结合产业发展专项资金(No.16zs9101)资助
刘宇琦，男，1990年出生，2013年毕业于西南科技大学，现为硕士研究生，研究领域为核辐射探测方法
庹先国，E-mail: tuoxg@cdut.edu.cn
2017-01-03，
2017-05-09
Supported by National Natural Science Foundation of China (No.41374130, No.41604154), the Opening Project of Key Laboratory of Artificial
Intelligence in Sichuan Province (No.2016RYJ08), the Sichuan Science and Technology Project of China (No.2017GZ0359), the Sichuan Military and
Civilian Development of Special Funds (No.16zs9101)
