氢抑制条件下的有机质热演化动力学模型
——以三塘湖盆地芦草沟组为例
2017-11-09孟元林崔存萧李新宁陶士振吴晨亮胡安文
张 磊，孟元林，崔存萧，李新宁，陶士振，吴晨亮，胡安文，许 丞
(1.东北石油大学 地球科学学院，黑龙江 大庆 163318； 2.中国石油 吐哈油田分公司 勘探开发研究院，新疆 哈密 839009；3.中国石油 勘探开发研究院 ，北京 100083; 4.莱斯大学 地球、环境与空间系，休斯顿，77005)
氢抑制条件下的有机质热演化动力学模型
——以三塘湖盆地芦草沟组为例
张 磊1，孟元林1，崔存萧1，李新宁2，陶士振3，吴晨亮4，胡安文1，许 丞1
(1.东北石油大学 地球科学学院，黑龙江 大庆 163318； 2.中国石油 吐哈油田分公司 勘探开发研究院，新疆 哈密 839009；3.中国石油 勘探开发研究院 ，北京 100083; 4.莱斯大学 地球、环境与空间系，休斯顿，77005)
三塘湖盆地马朗凹陷芦草沟组烃源岩含有较多的富氢组分，有机质的热演化受到氢抑制。为了模拟氢抑制背景下的有机质热演化史，在经典的Sweeny和Burham Easy%Ro时-温双控化学动力学模型基础上，本文考虑氢抑制对有机质热演化的影响，根据氢指数调节反应活化能，建立了描述有机质热演化的时-温-氢抑制多控化学动力学模型。研究结果表明，芦草沟组氢抑制对Ro的贡献值为0.2%左右；由于氢抑制的影响，芦草沟组烃源岩进入生烃门限和开始大量生烃的时间均被延迟。文中新建立的化学动力学模型可以应用于各种类型干酪根的有机质热演化史模拟，其精度更高、应用范围更广。
氢抑制；化学动力学；页岩油；中二叠统；三塘湖盆地
镜质组反射率Ro是烃源岩评价、成岩阶段划分、盖层封闭性研究、成岩作用数值模拟、成藏动力学模拟和盆地模拟最常用的指标[1-7]。传统的观点认为，镜质组反射率主要受温度与时间的影响与控制[8]，也有人认为压力或超压对Ro有明显的影响[9-13]，Carr(2000)，Zou (2001)和肖丽华(2003)考虑超压对Ro的影响，分别建立了描述有机质热演化的时-温-压多控化学动力学模型[14-16]。但越来越多的研究表明，有机质的热演化受到氢的抑制作用[17-24]，即在富含氢元素的干酪根中有机质的热演化受到氢抑制(Hydrogen Suppression)，Ro随埋深和地温的增加演化缓慢，Ro的实测值偏低。而形成页岩油或致密油聚集的烃源岩常常是氢组分含量很高的优质烃源岩[25]，有机质的热演化受到氢抑制，比较典型的是Williston盆地Barkken 页岩的氢抑制现象[21]。因此，在研究富含藻质体和壳质组等显微组分的泥岩有机质热演化时，必须考虑氢抑制对Ro的影响。更重要的是，以前被广泛应用的Sweeny 和Burham的Easy%Ro时-温双控模型不再适用，需要加以改进。本文试图以三塘湖盆地为例，研究有机质热演化被氢抑制的特征，建立氢抑制背景下有机质热演化的化学动力学模型。
1 地质背景
三塘湖盆地位于新疆维吾尔自治区境内，总面积为2.3×104km2，可进一步划分为北部隆起带、中央坳陷带和南缘冲断带3个二级构造单元(图1a)[26]。条湖凹陷和马朗凹陷相邻，位于中央坳陷带的中部，是三塘湖盆地最有利的勘探区。三塘湖盆地从下到上发育上古生界石炭系(C)、二叠系(P)，中生界三叠系(T)、侏罗系(J)、白垩系(K)和新生界(Q+R)。其中，上古生界仅发育中二叠统，由芦草沟组(P2l)和条湖组(P2t)构成。芦草沟组从下到上分为芦一段(P2l1)、芦二段(P2l2)和芦三段(P2l3)(图1b)。芦草沟组属于咸化湖碳酸盐和泥质岩混合沉积，在沉积的同时还伴有火山喷发和火山灰堆积，主要岩性为泥质沉凝灰岩、碳酸盐质沉凝灰岩、沉凝灰岩和泥质凝灰质碳酸盐岩[26-27]。
芦草沟组富含有机质，发育优质烃源岩，源储一体，形成了致密油或页岩油聚集。钻遇芦草沟组的48口井中，有28口井测试见油，7口井产出工业油流。
2 烃源岩有机质热演化的氢抑制与机理解释
2.1 富氢有机质的热演化特征与氢抑制
芦草沟组是三塘湖盆地一套极为优质的烃源岩，该盆地80%的储量来自这套烃源岩[26-27]。由于凝灰质成分对有机质的富集作用[28]，烃源岩有机质极为丰富，有机质呈层状富集(图2)。马朗凹陷芦草沟组烃源岩的TOC主要分布在2.0%～8.0%，条湖凹陷芦草沟组TOC主要分布1.0%～4.0%。有机质类型为主要Ⅰ型和Ⅱ1型，富含氢元素，H/C原子比为1.0～1.5，O/C原子比为0.05～0.15。显微组分中富氢组分含量很高，壳质组和腐泥组的含量主要分布在40%～98%(图3)，富氢组分含量高的烃源岩主要发育在马朗凹陷。
正是由于芦草沟组(P2l)烃源岩干酪根中含有大量富氢组分，芦草沟组烃源岩的有机质热演化很慢，受到氢抑制。在深度相同的情况下，芦草沟组(P2l)烃源岩的Ro低于三叠系(T)、二叠系条湖组(P2t)和石炭系(C)烃源岩的Ro(图4)。
值得说明的是，超压也可以抑制有机质的热演化[9-16]。但是，由于三塘湖盆地芦草沟组属于一套由碳酸盐、凝灰质和陆源碎屑混杂堆积形成的细粒沉积，非常致密，欠压实的程度很弱；而且有机质热演化程度较低，目前处于液态窗内，由生烃产生的压力有限，所以实测地层压力不高。吐哈油田的实测地层压力表明[29-30]，芦草沟组的压力系数分布在0.5～1.29，主要集中在1.0～1.2的范围内(图5)，基本属于正常压力，仅仅少数井存在弱超压(压力系数≥1.2)，超压对有机质热演化的影响不大，可以忽略。
图1 研究区位置(a)及地层柱状图(b)[26]Fig.1 Location and stratigraphic column of the study area[26]
图2 马朗凹陷芦草沟组烃源岩有机质富集分布Fig.2 Distribution of organic matters abundance in the source rocks of the Lucaogou Formation in the Malang Saga.芦1井，芦草沟组，埋深3 172.68 m，有机质(OM)层状富集(绿色箭头)，Si为石英，Fp为斜长石,Ca为方解石，Fk为钾长石，红色箭头为白云石; b.芦1井，芦草沟组，埋深3 123.68 m，有机质层状富集(绿色箭头)，Fk为钾长石，Ab为斜长石，Q为石英，Py为黄铁矿(红色箭头)
图3 三塘湖盆地芦草沟组干酪根显微组分组成Fig.3 Organic macerals of kerogen in the Lucaogou Formation in the Santanghu Basin
2.2 氢抑制的化学机理
许多学者研究过镜质组反射率被氢抑制的原因。Taylor(1966，1987)最早在无定形有机质占优势的烃源岩样品中，发现了Ro氢抑制的现象[17-18]。而Hutton和Cook(1980)认为，Ro的氢抑制是富氢镜质体本身造成的[19]。Kalkreuth(1982)的研究结果则表明[20]，氢抑制由干酪根中高含量的壳质体引起。Leigh和Charles(1985)认为[21]，Wilingston盆地Bakken页岩Ro的抑制现象与高含量的藻质体有关，藻质体的含量与镜质组反射率呈负相关。总之，凡是与富氢显微组分共生的镜质组，它们的Ro测定值往往比预料的要低。而且Ro抑制现象多发生于H/C原子比较高的Ⅰ，Ⅱ型干酪根烃源岩中[22]。三塘湖盆地芦草沟组烃源岩壳质组与Ro亦呈负相关关系(图6)，显示了镜质体反射率被氢抑制的特征。
图4 三塘湖盆地镜质组反射率Ro与深度关系Fig.4 Relation beween Ro and depth in the Santanghu Basin
图5 三塘湖盆地实测压力系数与深度关系[29]Fig.5 Measured pressure coefficient vs.depth in the Santanghu Basin[29]
图6 三塘湖盆地芦草沟组干酪根壳质组含量与Ro关系Fig.6 Relation between Ro and exinite of kerogen in the Lucaogou Formation in the Santanghu Basin
由上可见，抑制有机质热演化的主要原因是干酪根中含有较多的富氢组分。有机质热演化氢抑制的化学动力学原理是，干酪根中的富氢显微组分(藻质体、壳质体等)含有许多的脂族链，在有机质热演化的过程中，这些脂族链的C—C键断裂，生成烃类，而C—C键断裂需要的反应活化能比贫氢显微组分生烃时杂原子键断裂所必需的活化能更高。也就是说，富氢镜质组热演化生烃所需的活化能比贫氢镜质组更高。因此热演化生烃的速度更慢，在经历同样时-温的条件下，富氢镜质组的Ro更低。
3 氢抑制条件下的有机质热演化化学动力学模型
在Sweeny和Burham(1990)有机质热演化Easy%Ro时-温双控化学动力学模型的基础上，本文考虑氢抑制的影响，通过增加热演化化学反应的活化能，建立了时-温-氢抑制多控的化学动力学模型，描述富氢有机质热演化的过程：
(1)
(2)
Ro%=exp(-1.6+3.7F)
(3)
(4)
式中:wi为干酪根镜质组中组分i的反应物浓度，%，i=1,2，…，20；wi0为干酪根镜质组中组分i的初始浓度，%；A为频率因子，1.13×103/s；t为时间，s；T(t)为t时刻的绝对温标，K；E为活化能， kcal/mol；Pi为权系数；λ为氢抑制因子，λ>1，可用下式计算：
λ=1+β[ (IH-IH0) /IH]
(5)
式中：IH为氢指数，mg/g；IH0为不发生氢抑制的最大氢指数，IH0=150mg/g[23]；β为比例因子。
由公式(5)可见，当IH=IH0时，λ=1，与Sweeny 和Burham(1990)提出的Easy%Ro经典模型完全相同；当IH
(6)
4 参数选取与模拟计算
4.1 氢抑制因子λ的确定
为了定量研究富氢组分对Ro抑制的程度、确定氢抑制因子λ、模拟马朗凹陷芦草沟组有机质热演化的化学动力学过程，本文在条湖凹陷和马朗凹陷分别选取了一口芦草沟组有机质热演化没有受到氢抑制的条5井和受到氢抑制的塘参3井，进行了试算。
首先，以条湖凹陷条5井的实测Ro资料为基础，应用Sweeny和Burham(1990)的Easy%Ro经典模型，反演出条5井的古大地热流(图7)，直到镜质组反射率的计算值与实测值相符为止(图8a)；然后，根据由于这两口井基底埋深差异引起的大地热流折射模型[31-34]，由基底埋藏较浅的条5井的古大地热流，计算出基底埋藏较深的塘参3井的古大地热流(图7)，并以此恢复塘参3井不同地质时期的古地温，用Sweeny和Burham(1990)的Easy%Ro模型，计算出塘参3井的Ro值(图8b)。由图可见，塘参3井Ro实测值小于理论计算值，这是氢抑制有机质热演化的结果。其差值ΔRo就是氢抑制的贡献值，ΔRo=0.20%左右。最后，应用本文建立的考虑氢抑制的化学动力学模型[公式(1)～(6)]，由计算机给定一系列的βi值(i=1，2，…，N)，得出相应的氢抑制因子λi值，反复试算，直到计算的精度达到给定的精度[公式(6)]。计算结果表明，当β=0.073 5，氢抑制因子λ=1.044 4时，镜质组反射率的计算值和实测数据符合较好(图8c)。
4.2 有机质热演化史对比
应用得到的氢抑制因子λ值，模拟了受到氢抑制的塘参3井的有机质热演化史(图9a)。由图可见，芦草沟组(P2l)烃源岩在侏罗纪末期才进入生油门限(Ro≥0.5%)；在白垩纪末期进入大量生烃的成熟阶段(Ro≥0.7%)。如果塘参3井不存在氢抑制，应用Sweeny和Burham(1990)的Easy%Ro经典模型恢复该井的有机质热演化史(图9b)，芦草沟组(P2l)烃源岩在中二叠统条湖组(P2t)沉积末期就已进入生油门限；在白垩纪中期进入大量生烃的成熟阶段。由图9可知，正是由于镜质组反射率被氢抑制的结果，使芦草沟组(P2l)烃源岩进入生烃门限的时间和开始大量生烃的时间均被大大延迟。
5 结 论
1) 三塘湖盆地马朗凹陷芦草沟组烃源岩有机质富含氢组分，有机质热演化被氢抑制，氢抑制的效应为ΔRo=0.2%。
图7 三塘湖盆地条5井与塘参3井不同地质时期大地热流对比Fig.7 Heat flows comparison of Well Tiao-5 and Well Tangcan-3 in different geologic periods of the Santanghu Basin
图8 三塘湖盆地Ro实测值与模拟值Fig.8 Measured Ro and modeled Ro in the Santanghu Basina.条5井Ro实测值与模拟值;b.塘参3井Ro实测值与Easy%Ro模型计算的理论值;c.塘参3井Ro实测值与氢抑制模型计算的理论值
图9 三塘湖盆地地热史的恢复Fig.9 Reconstructed thermal history in the Santanghu Basina.用氢抑制模型恢复的地热史;b.用Sweeny和Burham Easy% Ro模型恢复的地热史
2) 通过调节氢抑制因子λ、增加有机质热演化反应的活化能，所建立的有机质热演化时-温-氢抑制多控模型可以更好地模拟富氢有机质的热演化史，而且精度更高、应用范围更广，可以模拟各种类型有机质的热演化过程。
3) 由于氢抑制的影响，三塘湖盆地芦草沟组富含壳质组和腐泥组的烃源岩进入生烃门限和开始大量生烃的时间均被推迟。
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A new kinetic model of organic thermal evolution under the condition of hydrogen suppression：A case study from the Lucaogou Formation in the Santanghu Basin
Zhang Lei1，Meng Yuanlin1，Cui Cunxiao1，Li Xinning2，Tao Shizhen3， Wu Chenliang4，Hu Anwen1， Xu Cheng1
(1.CollegeofEarthScience,NortheastPetroleumUniversity，Daqing，Heilongjiang163318，China；2.ResearchInstituteofPetroleumExploration&Development，TuhaOilfieldBranch，Petrochina,Hami，Xinjiang839009，China；3.ResearchInstituteofPetroleumExploration&Development,Petrochina，Beijing100083,China;4.DepartmentofEarthScience,RiceUniversity,Houston77005，USA)
Organic matters of the source rocks in the Lucaogou Formation of the Malang Sag,Santanghu Basin are rich in hydrogen components,which suppresses the thermal evolution of organic matters.To simulate thermal evolution of organic matters,a new kinetic model of organic thermal evolution under the condition of hydrogen suppression was established integrating time,temperature,and hydrogen retardation based on Sweeny and Burham Easy %Rotime and temperature controlling kinetic model.In the new kinetic model,activity energies are adjusted by hydrogen index.The results show that hydrogen suppression contributes to 0.2% ofRovalue in the Lucaogou Formation.Hydrogen suppression also resulted in delays of both initial generation of hydrocarbons and peak generation of hydrocarbons.This new established model is widely applicable to thermal histories for different kerogen types with higher accuracy.
hydrogen suppression，chemical kinetics，shale oil，Middle Permian，Santanghu Basin
2016-01-05;
2017-08-15。
张磊(1990—)，男，博士，石油地质。E-mail:zhlangei245@hotmail.com。
孟元林(1960—)，男，教授、博士生导师，石油地质。E-mail:qhdmyl@163.com。
国家自然科学基金项目(41572135)；国家科技重大专项(2016ZX05046-001-006)；东北石油大学研究生创新科研项目(YJSCX2017-004NEPU)；黑龙江省科学基金项目(QC2016049)；黑龙江省普通本科高等学校青年创新人才培养计划项目(UNPYSCT-2016122)。
0253-9985(2017)05-0862-07
10.11743/ogg20170504
TE122.1
A
(编辑 张玉银)
