京津冀地区典型月O3污染输送特征

王燕丽,薛文博,雷 宇,武卫玲



京津冀地区典型月O3污染输送特征

王燕丽,薛文博*,雷 宇,武卫玲

(环境保护部环境规划院,北京 100012)

基于空气质量模型CAMx的臭氧溯源技术(OSAT),对2015年7月京津冀13个城市O3污染及传输规律进行定量模拟,建立了京津冀13个城市间的O3相互影响矩阵,并分析了北京、天津、石家庄3个典型城市O3污染逐日输送特征.研究表明,京津冀13个城市O3污染受传输贡献显著(>80%),而受本地源贡献相对较小,仅占6.9%(廊坊)~19.7%(北京),传输贡献中由京津冀区内城市间互相输送(区内传输)贡献范围为10.3%(沧州)~32.2%(廊坊),区外传输贡献约为 37.3%(承德)~60.7%(秦皇岛),边界场BC贡献为14.4%(邯郸)~23.1%(张家口).典型城市O3逐日传输矩阵证明传输贡献占主导,尤以区外贡献最为突出,本地贡献相对较小,但在O3超标日,本地贡献明显上升.

O3；臭氧溯源技术(OSAT)；京津冀；本地贡献；传输贡献

随着城市规模扩张,区域协同发展,以细颗粒物、臭氧为主的区域复合型大气污染问题日益凸显.冬季燃煤取暖致使大气污染物排放急剧增加,加之气象扩散条件不利, PM2.5重污染过程频发;夏季高温导致VOCs排放量(特别是天然源VOCs排放量)显著增加,加之夏季光照强、光化学反应活跃,致使O3污染严重.因此,我国大气污染呈现出“冬有PM2.5,夏有 O3”的总体特征[1-2],且受同一场内大气环流及大气化学的双重作用,城市间PM2.5、O3污染相互影响显著[3-4].为揭示大气污染跨界输送机理及相互影响规律,国内外科研人员应用空气质量模型等手段开展了大量研究.薛文博等[5]利用空气质量模型CAMx的颗粒物来源追踪技术PSAT构建了全国31省市间PM2.5及其主要化学组分相互输送矩阵;吕炜等[4]采用中尺度气象模式MM5、源排放处理模式SMOKE和大气化学传输模式CMAQ,模拟了珠三角地区大气污染物的空间分布和传输情况;李浩等[6]利用CAMx-OSAT技术对长三角区域夏季O3污染进行来源解析,研究长距离输送及区域背景影响;王雪松等[7]运用CAMx-OSAT技术量化了不同地区污染源对北京O3的贡献.已有关于O3跨区污染输送的研究主要集中在长江三角洲、珠江三角洲等区域,而针对京津冀的研究主要聚焦于PM2.5而关于O3的研究相对缺乏[5,7],且多是对北京、天津等单个重点城市O3污染的空间来源进行解析[1,8-10],缺乏区域尺度O3传输特征的系统研究.为明确区域及城市O3污染来源,有必要在京津冀开展区域尺度O3来源解析.

本研究基于空气质量模型CAMx的臭氧溯源技术OSAT,以2015年7月份为例,对京津冀地区的O3污染及传输特征进行定量模拟,建立京津冀13个城市间的O3相互影响矩阵,通过量化分析不同源区对受体城市的贡献,揭示了区域内各城市间O3污染的相互影响规律,为京津冀臭氧污染精准治理和区域联防联控提供科学依据.

1 材料与方法

1.1 CAMx-OSAT模型

CAMx基于“一个大气”的框架,在城市和区域等多种尺度上,对气态、颗粒态污染物进行综合模拟[5],通过求解每个网格中每种污染物的物理化学变化方程来模拟污染物排放、扩散、化学反应及在大气中的清除过程. CAMx模型特点包括:双向嵌套及弹性嵌套、网格烟羽(PiG)模块、污染溯源(OSAT、PSAT)模块、臭氧和其他物质源灵敏性的直接分裂算法(DDM)等.

OSAT是耦合在CAMx模型中的敏感性分析和过程分析综合方法[5,11],以示踪的方式获取有关O3及其前体物生消信息,并统计不同地区、不同源类以及边界条件BC、初始条件IC对O3污染的贡献,其核心功能是模拟污染源与环境受体之间的响应关系[10].

1.2 模型设置

模拟区域:模型采用Lambert投影坐标系,中心经度为103°E,中心纬度为37°N,两条平行标准纬度分别为25°N和40°N.水平模拟范围为方向(-2690~2690km)、方向(-2150~2150km),网格间距20km,共将全国划分为270×216个网格.模拟区域垂直方向共设置14个气压层,层间距自下而上逐渐增大[12]. CAMx模型参数设置见表1.

气象参数:CAMx模型所需要的气象场由中尺度气象模型WRF提供[13], WRF模型与CAMx模型采用相同的空间投影坐标系,但模拟范围大于CAMx模拟范围,具体范围为方向(-3600~3600km)、方向(-2520~2520km),网格间距20km,将研究区域划分为360×252个网格.垂直方向共设置30个气压层,层间距自下而上逐渐增大.WRF模型的初始场与边界场数据采用美国国家环境预报中心(NCEP)提供的6h一次、1°分辨率的FNL全球分析资料,并利用NCEP ADP观测资料进行客观分析及四维同化[14]. WRF模型每日初始化一次, spinup时间设置为6h. WRF模型模拟结果通过WRFCAMx程序转换为CAMx模型输入格式. WRF参数化方案见表2.

表1 CAMx模型参数设置

表2 WRF参数化方案

模拟时段:2015年6月15日~7月31日,为了减少初始条件的扰动对模拟结果的影响,设置6月15日~7月1日为CAMx模型的spinup时段,正式研究时段为7月2~31日.以北京时间10:00~17:00的O3定时8h平均浓度(O3-8h)为指标,模拟分析京津冀地区O3输送规律.

污染源分类:依据城市行政区划,将京津冀区域内北京、天津和石家庄等13个城市划分为13个源区,每个分区代表各城市本地源贡献,将京津冀区域内除本城市之外的其他12城市的影响定义为对该城市的区内传输贡献;将京津冀区域外如山西、山东、河南和内蒙古等区外传输贡献统一划分为1个源区,将边界场(BC)、初始场(IC)划分为1个源区.由于设置了15d spinup时段, IC对O3的影响可以忽略,区内传输、区外传输和BC统称为传输贡献,表示除城市本地源排放之外的外来污染源排放贡献.

受体城市:空气质量监测点为城市空气质量评价的基本单元,本研究在北京、天津和石家庄等13个城市内,共选择80个国控空气质量监测点作为受体点,将各个城市辖区内的所有受体点模拟数据取平均值,代表该城市O3浓度水平,并用于分析污染输送特征,污染源分区及受体点位分布见图1.

1.3 排放清单

CAMx模型所需排放清单的化学物种主要包括SO2、NO、PM、NH3和VOCs等多种污染物, 不同物种排放清单的具体处理规则不同:依据全国环境统计数据,对工业源、生活源及移动源排放数据进行空间分配、时间分配与化学分配[5],建立我国20km分辨率人为源SO2、NO网格化排放清单;人为源PM、NH3、VOCs(含主要组分)等排放数据采用2013年清华大学MEIC排放清单[15],生物源VOCs排放数据通过MEGAN天然源模型在线计算[16].

2 模型验证

利用京津冀地区13城市2015年1、4、7、10四个典型月份的监测数据O3日最大8h浓度,共计1485个有效数据样本,验证CAMx模型模拟结果的准确性.将模拟值与同期监测值作相关性分析,1、4、7、10月的值分别为0.81、0.87、1.06和0.73,其中7月稍有高估而其余3月则低估,全年综合值为0.94.典型月份、典型城市(北京、天津和石家庄)及区域整体2均大于0.5(如图2所示).京津冀13城市的O3模拟值与监测值相关系数2为0.60,显著水平<0.01,平均相对偏差MFB为-5.7%,平均相对误差MFE为25.0%,表明O3模拟结果合理,整体稍有偏低.夏季7月模拟值与监测值的平均相对偏差MFB为12.3%,平均相对误差MFE为21.6%,误差源于模型的化学反应机制不完善,以及气象模式对高温、高湿、强日照等模拟高估[6-7].总体来看,本文所选的空气质量模型及模拟参数,能够较好地模拟京津冀区域O3污染的时空分布特征,满足美国EPA关于空气质量模型验证的相关要求[17].

图2 模拟值与监测值对比

3 结果与讨论

3.1 京津冀地区O3传输矩阵

基于CAMx-OSAT模型模拟,建立2015年7月京津冀区域13个城市间O3相互影响矩阵.结果显示,各城市O3-8h浓度受本地源贡献相对较小,约为6.9%(廊坊)~19.7%(北京),而传输贡献影响显著(>80.0%),其中尤以区域外围远距离输送影响最为突出,区外传输贡献约为37.3%(承德)~60.7%(秦皇岛),区内传输贡献约为10.3%(沧州)~32.2%(廊坊),边界场BC贡献约为14.4%(邯郸)~23.1%(张家口).

本地污染对O3的贡献大小,与本地NO和VOCs等前体物排放强度、光化学反应平衡(如夏季太阳辐射强、日照时间长导致光化学反应活跃生成的O3在本地持续积累)有关.模拟结果表明,京津冀13城市中北京、石家庄、邯郸、唐山、张家口和沧州O3受本地贡献>15%,反映受本地源排放影响较大,同期监测数据表明以上城市在2015年7月O3污染程度相对较重,超标现象普遍;天津、秦皇岛、邢台、保定和承德这5个城市受本地贡献约为10%~15%,廊坊受本地贡献相对较小.

O3传输矩阵显示周边城市或区域外围污染输送是各城市O3最主要的来源,各城市受传输贡献均超过80.0%,其中来自区域外围传输贡献占比最大,天津、秦皇岛、邯郸、沧州、衡水、邢台和唐山这7个城市受区外贡献>50%,区域外围对京津冀O3污染的显著影响反映O3易远距离输送的污染特性;区域内城市之间的O3传输比外围传输稍弱,但均超过多数城市的本地贡献,如北京、石家庄、保定、承德和廊坊受区内贡献>20%,其中北京与天津、廊坊、唐山、保定、沧州等区内城市O3相互输送较显著,石家庄主要与邢台、邯郸、保定、衡水和沧州等城市相互影响,而地理位置较为特殊的廊坊市,绝大部分O3来自于传输贡献,其中区内贡献32.2%、区外贡献45.5%,远高于本地贡献6.9%,特别是北京、天津等周边城市对廊坊市O3污染影响显著.

上述分析表明,京津冀13城市O3污染受本地源排放的贡献相对较小,O3污染主要来自于传输贡献,包括区域内城市交互影响、外围污染源远距离输送和边界场BC贡献,合计贡献约80%以上, 与已有研究量化的北京、上海等城市受外来源传输影响水平相当[6-7].京津冀区域内各城市O3相互输送显著,但受地理位置、排放特征和气象等因素影响,O3输送路径、输送强度不尽相同[18-20],但O3受传输贡献占主导是区域内所有城市的共性.因此,加强区域联防联控,降低O3区域性输送,才能有效控制O3污染.

表3 京津冀地区城市间O3污染传输矩阵

注:各城市本地贡献在表中加黑标出.

3.2 典型城市O3逐日溯源

以北京、天津和石家庄为典型城市分别建立各城市O3逐日传输矩阵,解析其O3来源构成及时间变化规律.三个典型城市O3逐日传输矩阵表明,传输贡献占主导,尤其以区外传输贡献最显著, 其中北京、天津和石家庄受区外传输贡献分别为6.2%~63.4%、15.8%~72.4%、16.9%~66.7%, 而北京本地贡献为6.9%~42.8%,天津本地贡献为5.6%~27.7%,石家庄本地贡献为5.3%~29.6%(如图3所示),具体贡献率及贡献构成逐日波动较大,反映气象场波动及大气化学反应的影响[23].

O3输送主要包括上风向源区向受体城市输送VOCs、NO等前体物的间接贡献及输送O3的直接贡献,前体物在输送过程中及输送到受体城市后均有可能经光化学反应生成O3[3,19-20].受太行山、燕山包围的京津冀地区,远距离输送的NO、VOCs、O3等污染物容易在此滞留积聚,再加上7月夏季光照强,光化学反应活跃,持续的本地贡献和显著的传输贡献综合导致O3污染[18].

依据《环境空气质量标准》(GB3095-2012)区分达标日和超标日[24],比较在不同污染程度下北京、天津和石家庄O3来源的差异(图4).从达标日到超标日,北京O3-8h浓度受本地贡献由13.9%增为21.2%,区内贡献由18.9%上升到27.1%,主要由天津、唐山、保定、廊坊和沧州等区内城市的传输加强贡献,而区外贡献由43.7%降至39.0%,边界场贡献BC由23.5%减为12.7%.

天津O3-8h浓度受本地贡献增幅较小,从11.0%增至15.0%,区外贡献增幅相对较大,从48.5%增至59.4%,而BC贡献减半,区内贡献基本稳定,在达标日区内传输主要来自北京、唐山和沧州,在超标日来自北京的区内传输减弱而从石家庄的输入加强,由唐山、沧州继续输入天津,区内贡献水平基本稳定在13.1%~14.3%;石家庄与北京规律一致,在超标日本地贡献由12.8%上升为20.2%,区内贡献也有17.5%上升为22.4%,而区外传输和BC占比有所下降,但传输贡献在达标日和超标日基本稳定.本地贡献在超标日有所上升,说明持续积累的本地贡献和显著的传输贡献综合导致O3污染.

4 结论

4.1 O3受传输贡献主导而本地贡献相对较小.京津冀13城市O3污染受本地源贡献影响较小,仅占6.9%(廊坊)~19.7%(北京),而受外来污染源传输影响显著(80.3%~93.1%),其中来自区内传输贡献为10.3%(沧州)~32.2%(廊坊),区外传输贡献37.3%(承德)~60.7%(秦皇岛),BC贡献14.4%(邯郸)~23.1%(张家口).

4.2 京津冀区域内城市间O3相互输送显著.北京与天津、廊坊、唐山、保定、沧州之间、石家庄与邢台、邯郸、保定、衡水和沧州等城市之间,存在显著的O3输送,与北京、天津接壤的廊坊,绝大部分O3来自于传输,受区内贡献32.2%,区外贡献45.5%,远远高于其本地贡献6.9%.

4.3 O3超标日的本地贡献占比上升.典型城市O3逐日传输矩阵证明传输贡献的持续主导,以区外传输贡献最为突出,具体贡献率及贡献构成逐日波动较大,反映气象场波动及大气化学反应的影响;本地贡献与O3污染程度相关,在O3达标日,本地贡献贡献相对较小,而在超标日,本地贡献明显上升.

综上,O3污染是典型的区域性污染问题,实施区域联防联控、协同治理,有效降低O3及其前体物的远距离输送,是有效控制O3污染的关键.

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Model-derived source apportionment and regional transport matrix study of ozone in Jingjinji.

WANG Yan-li, XUE Wen-bo*, LEI Yu, WU Wei-ling

(Chinese Academy for Environmental Planning, Beijing, 100012, China)., 2017,37(10)：3684~3691

By coupling ozone source apportionment technology (OSAT) with comprehensive air quality model with extensions (CAMx), the regional transport matrix of surface O3was built and the spatio-temporal distributions were also analyzed in 13 cities of Jing-Jin-Ji Region in July, 2015. Results showed that the major contributor to O3was transport source (TS>80%), while the local source (LS) contributed only 6.9% in Langfang and 19.7% in Beijing. The transport source included in-region sources (IRS, ranges from 10.3% in Cangzhou to 32.2% in Langfang), out-region sources (ORS, ranges from 37.3% in Chengde to 60.7% in Qinhuangdao), and boundary condition (BC, ranges from 14.4% in Handan to 23.1% in Zhangjiakou). The daily matrix of regional transport in key cities also showed the significance of ORS to O3. There was a positive correlation between LS contribution and the mass concentrations of O3-8h, in particular, the contribution of LS increased significantly during high ozone episode days. Regarding the regional characteristics of transport path to different cities, the ozone levels were influenced by both local and regional emission sources, and joint efforts are required to optimize the O3reduction scheme.

O3；OSAT；Jing-Jin-Ji Region；local source；regional transport

X511

A

1000-6923(2017)10-3684-08

王燕丽(1986 -),女,浙江金华人,助理研究员,博士,主要研究方向为空气质量模型等.发表论文10余篇.

2017-03-27

国家重点研发计划(2016YFC0208805)

* 责任作者, 副研究员, xuewb@caep.org.cn