射流鼓泡反应器中液相体积传质系数的测定

陈 迎

中石化上海工程有限公司，上海 200120

射流鼓泡反应器中液相体积传质系数的测定

陈 迎

中石化上海工程有限公司，上海 200120

羰基合成反应一般采用射流鼓泡反应器，该类反应器气液混合的方式采用射流而非机械搅拌，其主要优点是结构简单、制作简便、维护费用低。研究该类型反应器的传质系数对于其设计、优化及放大操作均具有重要意义。本研究采用缩颈式圆形喷嘴，以动态溶氧法对射流鼓泡反应器内的液相体积传质系数进行测定，考察了表观气速、射流雷诺数对液相体积传质系数的影响。研究发现，随气速增大液相体积传质系数的变化规律为先增大而后保持不变。维持表观气速不变，随雷诺数增加液相体积传质系数增大，但当表观气速小于0.0012 m/s时，雷诺数对传质改善较小。建立了液相体积传质系数的经验关联式，当气体输入功率占总功率56%时，液相体积传质系数最大，气体鼓泡和液体射流的协同作用最强。

射流鼓泡反应器 传质系数 动态溶氧法

羰基合成制取化学品如丁二烯羰基化制己二酸、丁烯氢羰基化合成戊醛、羰基合成甲基丙烯酸甲酯等过程常常采用射流鼓泡反应器。此类反应器通常是利用置于反应器下部气体分布环的喷嘴产生高速射流实现反应器内的气液混合，强化传质，该反应器集成了射流反应器和鼓泡塔的优点，是目前研究的热点[1-4]。李永祥[5]研究了下喷式环流反应器的体积传质系数，容积传质系数随表观气速和能量耗散速率的增加有所增加。刘勇营等[6]研究了下喷式环流反应器的流动特性，并得到反应器混和时间随液体喷射速度的增大而减小。由于甲醇羰基化反应为快反应[8]，表观反应速率主要受传质控制，强化反应器内传质过程有利于提高反应速率，因此开展射流鼓泡反应器中气液传质系数的研究十分有必要。

对于反应器性能评价及其放大设计，液相体积传质系数(kLa)为重要的使用参数。近年来，在各种反应器中液相物性、表观气速、反应器的结构参数等对液相体积传质系数的影响研究报道较多[8-13]。。主要结论为：(1)液相体积传质系数与表观气速和液速成正比；(2)随着流体粘度的增大，气液传质系数减小；(3)液相体积传质系数与导流筒直径也有关，存在一最佳值；(4)液相体积传质系数与单位体积能量输入成正比。

测量液相体积传质系数的基本方法有化学法、物理法、光学法和照相法[14-16]。化学法主要有亚硫酸盐氧化法[17]、碱吸收二氧化碳法[18]，物理法中以动态溶氧法[19]最为常见。本研究采用动态溶氧法测定射流鼓泡反应器内的液相体积传质系数，系统考察表观气速、射流 Reynolds数等重要参数对传质特性的影响，以期全面了解射流鼓泡反应器的传递规律，应用能量输入分析，找出射流和气泡之间协同作用的最优操作条件。

2 结果与讨论

2.1 表观气速对液相体积传质系数的影响

流体射流雷诺数表征的是射流体在射流管中的流动特性，其定义如下所示：

式中，dj为射流出口直径，uj为射流出口速度，ρ为射流液体密度，μ为射流液体黏度。

图4表示的是不同射流雷诺数Rej时液相体积传质系数随表观气速的变化趋势。由图4可见，维持Rej不变，随表观气速的增大，液相体积传质系数先增大而后趋于稳定，存在一临界值，称为临界表观气速。从图中可以看出，当Rej小于等于2.84×105时，气速大于0.0097 m/s之后，传质系数的变化变得平缓，因此此时对应的气速为临界转变气速；而当Rej为3.39×105时，临界表观气速则上升到0.017 m/s。总之，表观气速增大有助于改善射流鼓泡反应器内的气液传质效果。一般而言，忽略温度的变化，液体的本征传质系数kL随表观气速的增加变化较小[21]，因此可以认为传质过程中液相体积传质系数kLa变化主要是受气液接触面积的影响，而界面面积a与液体中的平均气含率和气泡直径大小两方面有关。在相同的表观气速条件下，增大射流雷诺数，输入体系内的液体功增加。增加的能量一方面主要用于破碎气泡，使得平均气泡直径明显减小，另一方面使得液体主体循环增强，因此传质系数有所增加。在相同的射流雷诺数条件下，当表观气速较小时，增大表观气速，气泡数目增加，气含率增大，因此气泡相界面积大幅增加，传质系数明显增大；随着表观气速进一步增大，射流引入的能量不足以破碎更多的气泡，气泡发生聚并，相界面积有所增大，但此时液体循环也有所增大，因此传质系数略有增大。

图4 表观气速对液相体积传质系数的影响Fig.4 The effect of superficial gas velocity on liquid phase mass transfer coefficient

图5 表观气速对平均气含率的影响Fig.5 The effect of superficial gas velocity on average gas holdup

图5为不同射流雷诺数条件下，平均气含率随表观气速的变化示意图。由图可知，随着表观气速的增大，射流鼓泡反应器内的气泡数目增加，不同雷诺数条件下的平均气含率均呈增大的趋势。值得注意的是，当雷诺数为5.25×104时，气含率最低，这是由于当射流雷诺数小于5.25×104时，输入体系的射流功较少，液位表面的气泡并未得到充分的破碎，大气泡较多，气泡聚并明显，导致液位附近波动较大，气含率增大。当雷诺数大于5.25×104时，可以明显观察到射流深度增加，气泡破碎明显，气泡数目增多。此时液体循环明显增强，气含率有所增大。

射流雷诺数对的影响，主要是由于增大射流雷诺数，输入体系内的液体功增加和液体主体循环增强。由图4可知，射流雷诺数一定时，当表观气速小于0.009 7 m/s时，增大表观气速，传质系数明显增加；当进一步升高表观气速时，传质系数基本不变。这是由于较小的表观气速下 (ug小于0.009 7 m/s)，表观气速的增大致使气泡个数增多，反应器从射流反应器变为射流鼓泡反应器，气液接触面积a迅速增大，液相体积传质系数也随之快速上升。当表观气速升高至大于0.009 7 m/s时，反应器内液体湍动增强，但射流功不足以充分破碎气泡，气泡聚并加剧成大气泡，相界面积增加变换，导致传质系数增幅也趋于平缓。表观气速的增大一方面可以增加流体的湍动强度，使气体表面更新速率增大，降低液相的传质阻力，使得液膜变薄；另一方面液体湍动加剧生成更多的小气泡，提高了气液比表面积。因此从整体上来说，传质系数有所增加。从图5中可以看出，平均气含率随表观气速的增大明显增大，气泡数目明显增加。但是相同气速下，射流与液体湍动二者共同决定了射流鼓泡反应器内的流型，反应器内控制机理由二者交替作用。

2.2 射流雷诺数的影响

一定表观气速下，射流雷诺数对射流鼓泡反应器的液相体积传质系数的影响规律如图6所示。可以发现，无论是处于何种表观气速下，液相体积传质系数均随射流雷诺数的增大而增大。因为射流雷诺数的增大说明射流输入的能量增加，有利于气泡的破碎，导致高速而剧烈液体运动，气液接触面积和湍动也得到加强。

图6 射流雷诺数对液相体积传质系数的影响Fig.6 The effect of jet Reynolds number on liquid mass transfer coefficient

图7 总输入功率对液相体积传质系数的影响Fig.7 Effect of total input power on liquid phase mass transfer coefficient

可以看出，气泡与射流之间存在某种协同作用关系。向反应器输入液体和气体的同时，也向反应器注入了能量。图7为反应器总输入功率对液相体积传质系数的影响规律。由图7可见，总输入功率的增大，液相体积传质系数不断增大；当总输入功率较小的影响更大，这是因为此时产生的气泡较小，气泡的比表面积相对较大，所以更有利于提高液相体积传质系数。总输入功率Pin为气体输入功率PG和液体输入功率PL之和，PG和PL的计算公式分别如式（2）和式（3）所示：

式中，PG和PL分别为气体输入功率和液体喷射输入功率，W；DN为喷嘴直径，m；VG和VLN分别为气体和液体的体积流量，m3/s；ρG和ρL分别为气相和液相的密度，kg/m3；M为空气的相对分子质量；u0为气体的表观气速，m/s；β为最大静压头与反应器顶部压力（pT）之比。

将上述实验数据用幂函数进行最小二乘法拟合，得到如下的关联式：

拟合公式的计算值与实验值的差别如图8所示。由图8可见，公式拟合的误差在±20%以内。求极值得到，当气体的输入功率为总输入功率56%时，kLa最大，气液传质效果最好。

图8 液相体积传质系数经验公式计算值与实验值的比较Fig.8 Comparison between calculated and experimental values of empirical formula of liquid phase mass transfer coefficient

3 结 论

本研究以缩径式圆形喷嘴参照，采用动态溶氧法，系统研究了射流鼓泡反应器的传质特征，考察了表观气速、射流雷诺数对液相体积传质系数的影响。通过能量输入数据分析，得到了输入功率与液相传质系数的关联公式：。研究表明，气体鼓泡和液体射流的协同效应最大时，气体输入功率占气液总输入功率的56%，此时反应器内的液相体积传质系数也最大确定了气体鼓泡与液体射流协同效应最佳的操作条件。

本研究初步揭示了射流鼓泡反应器的传质规律，对反应器放大效应等问题还需进一步深入研究。同时，在后续的工作中，要继续研究喷嘴类型以及反应器结构尺寸对传质变化规律的影响。

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Mass Transfer Coefficient Study of Jet Bubbling Reactor

Chen Ying
Sinopec Shanghai Engineering Company Limited, Shanghai 200120

Jet bubbling reactor is commonly used in the carbonylation reaction. This type of reactor uses the jet mixing rather than the mechanical way to achieve gas-liquid mixture. The main advantage of the jet bubbling reactor is its simple structure, low manufacture and maintenance cost. It is of great significance to study the liquid mass transfer coefficient of this type of reactor for its design, optimization and scale-up. In this paper, the necking type circular nozzle was used to determine the liquid volume mass transfer coefficient of jet bubble reactor by dynamic dissolved oxygen method. The effect of superficial gas velocity and jet Reynolds number on liquid phase mass transfer coefficient were investigated. The results showed that the liquid phase mass transfer coefficient first increased then remained unchanged with the increase of gas velocity. When the superficial gas velocity remained unchanged, liquid volumetric mass transfer coefficient increased with the increase of Reynolds number. However, the effect on mass transfer was greatly reduced when the gas velocity was less than 0.0012 m/s. The empirical correlation of liquid phase mass transfer coefficient was established. The mass transfer coefficient of liquid phase reached the maximum when gas power input was 56% of total power and the synergistic effect of gas bubble and liquid jet was also the strongest.

jet bubbling reactor; mass transfer coefficient; dynamic dissolved oxygen method

TQ027.1

A

1001—7631 ( 2017 ) 03—0221—06

10.11730/j.issn.1001-7631.2017.03.0221.06

2017-04-21;

2017-05-16。

陈 迎（1976—），男，高级工程师，通讯联系人。E-mail:chenying2470.ssec@sinopec.com。