棉秆燃烧过程中的颗粒物排放特性

成 伟，陈汉平,，杨海平，邵敬爱,，杨 伟，朱有健，李佳硕



棉秆燃烧过程中的颗粒物排放特性

成 伟1，陈汉平1,2※，杨海平1，邵敬爱1,2，杨 伟1，朱有健3，李佳硕2

（1. 华中科技大学能源与动力工程学院，煤燃烧国家重点实验室，武汉430074； 2. 华中科技大学能源与动力工程学院，新能源科学与工程系，武汉430074； 3. 郑州轻工业大学能源与动力工程学院，郑州450002）

该文利用滴管炉结合DEKATI低压撞击采样器，研究燃烧温度和原料粒径对棉秆燃烧过程中颗粒物排放特性的影响，并结合扫描电镜和X射线光谱分析仪探讨了颗粒物的微观结构和元素组成。结果表明PM1排放量随燃烧温度升高而显著降低，从68.90 mg/m3降低至14.02 mg/m3；颗粒物总排放量从75.41 mg/m3降低至16.30 mg/m3；颗粒物分布峰值从0.609m附近移至0.261m附近；原料粒径减小使得PM1排放量下降，从39.84 mg/m3降低23.06 mg/m3，而PM1-10排放量增加，从5.18 mg/m3增至8.38 mg/m3。分析表明细颗粒物（0.028～0.261m）主要由K、Cl及少量S元素组成，形成途径主要为碱金属化合物如KCl、KOH及K2SO4等的蒸发-凝集作用，并呈现较规则的微观结构，存在形式主要为KCl；粗颗粒物（1.590～9.860m）主要由Ca、Mg及少量Si、P组成，主要通过大颗粒的破碎或富Ca、Mg和Si颗粒物的异质凝结转化形成，多呈较规则的球形结构；中间段颗粒物（0.261～1.590m）属于过渡段，介于细颗粒物和粗颗粒物之间，微观结构较为复杂。

秸秆；燃烧；颗粒物；粒径分布；微观结构

0 引 言

生物质是一种可再生能源，具有环境友好、二氧化碳“零排放”等优点[1]，受到国内外学者的广泛关注。基于这些优点，生物质逐渐成为化石燃料的替代能源，被人们称为仅次于煤炭、石油、天然气的“第四大能源”[2]。在燃烧过程中，生物质中有机组分与氧气燃烧产生CO2、H2O和少量碳氢化合物并释放热量[3]。同时，部分挥发性无机物如KOH、KCl等释放到气相，经历复杂的物理化学反应生成颗粒物（particulate matter）[4]。这些颗粒物造成环境污染并严重威胁人类健康[5]，因此相关研究受到高度关注。

早期关于颗粒物排放的研究主要集中在煤炭燃烧[6-9]。煤中含有大量的Si、Al、Fe、Ca等无机矿物质，主要通过破碎和聚结形成PM10颗粒[10]。此外，煤中的微量元素（如Na、Zn等）在高温下蒸发并随后冷凝形成PM1颗粒[11]。随燃烧温度升高，PM10排放浓度增加，煤粉燃烧室的氧气比例的增加对PM10排放影响很大，且温度越高，影响越明显[12]。另有研究表明煤燃烧产生的PM1和PM1～10的化学成分不同：PM1中主要由Na、K的硫酸盐组成，而在PM1～10中则主要为硅酸盐和硅铝酸盐，Ca和Fe在PM1和PM1～10中的含量基本相等，通常呈现双峰分布[13]。

生物质燃烧特性和元素组成与煤显著不同，故PM排放特性也有较大差异。研究表明，与煤燃烧相比，生物质燃烧状况良好，炭黑及有机物颗粒的生成量很少，颗粒物主要是碱金属和碱土金属化合物通过均质/异质凝结产生[14]。Garcia-Maraver等[15]发现橄榄成型颗粒燃烧时排放颗粒物以PM2.5为主，排放量为100～600 mg/m3，分析表明其主要通过碱蒸气的均相成核形成超细颗粒。Sippula等[16]发现芬兰木材燃烧过程中PM1的无机成分是K2SO4、KCl、K2CO3、KOH，借助热力学计算得到颗粒物形成途径如下：蒸气中的K2SO4在950～1 050 ℃通过均相或非均相冷凝开始形成小颗粒，之后随温度的降低，K2CO3、KOH和KCl等逐渐冷凝形成颗粒物。

农业生物质组成与木质生物质不同，因而颗粒物排放特性也不尽相同[17]。木质生物质中Ca、Mg含量通常较高，因此燃烧产生的颗粒物中PM10较多；而农业生物质（尤其是秸秆）中碱金属、Cl含量较高，因此PM1的排放量更多[18]。Carroll和Finnan[19]发现秸秆生物质颗粒排放量高达100～399 mg/m3，远高于木材燃烧的颗粒排放量22～51 mg/m。

中国的农业生物质资源储量丰富，具有巨大的应用前景和潜力，可在一定程度上替代化石燃料。然而目前对生物质燃烧产生的颗粒物的研究多局限于木质生物质，农业生物质燃烧的颗粒物形成机理仍不明晰。鉴于此，本研究选择典型农业生物质棉秆为对象，研究燃烧温度和原料粒径对棉秆燃烧过程中颗粒物排放特性的影响，可为农业生物质在燃烧领域的应用提供参考。

1 试验材料与方法

1.1 试验样品

选取典型农业生物质棉秆作为研究对象，样品选自中国湖北省农村地区，原料粉碎后筛分成3种粒径段：>125～177、75～125、<75m。样品的工业分析和元素分析分别使用SDTGA-2000工业分析仪（Las Navas，西班牙）和EL-2型元素分析仪（Vario，德国）进行分析，使用自动量热仪（型号：6300，America）分析样品的热值，分析结果见表1。棉秆经600 ℃的低温灰化（LTA）得到无机矿物质灰，采用X射线荧光光谱仪（Eagle III，America）分析，其主要成分见表2。

与文献[13]中煤样的工业分析、元素分析和灰成分分析相比，棉秆的灰分和固定碳含量较低，但挥发分含量较高，总体热值较低；另外，含水量和O含量较高，而N、S含量明显低于煤，体现生物质燃料的环保特性；棉秆灰成分中主要以K、Ca为主，同时含有一定量的Cl、P以及Mg。

表1 棉秆样品的工业分析和元素分析

表2 棉秆灰的成分分析

1.2 试验装置及试验设计

棉秆的燃烧试验在滴管炉（drop tube furnace）燃烧系统上进行，试验系统如图1所示。系统主要包括MFEV-10型（Sankyo Piotech，日本）微量给料装置、电加热炉、反应管、气体供应部分、颗粒物收集系统以及其他相关管路。炉膛主体部分由刚玉管组成，长2 000 mm，直径为52 mm，可耐1 823 K高温，加热段使用硅碳棒进行电加热，总功率为36 kW。试验中燃料给料速度为 0.15 g/min，与一次风（0.5 L/min）同时通入炉内。为保证完全燃烧，二次风以1.5 L/min速率进入内部燃烧室，一二次风比为1∶3。固体生物质颗粒在炉内停留时间为3.5～4.0 s。

试验温度为1 173～1 473 K，过量空气系数为2.2，试验燃尽率>95%。燃料燃烧后，气体携带颗粒物进入旋风分离器，经分离后大颗粒飞灰（>10m）沉积在旋风分离器底部，而小颗粒进入低压撞击采样器（DLPI）并被收集。DLPI共分为13级，其具体原理和使用方法见参考文献[7,20-21]。在样品收集中，旋风分离器、DLPI以及相关管路均用电加热，并保持在393 K，以避免收集过程中酸性气体的凝结和沉降。

试验选取1 173、1 273、1 373和1 473 K 4个燃烧温度，研究工况温度对棉秆燃烧过程中颗粒物排放的影响；选取粒径为>125～177、75～125和<75m的棉秆，研究原料粒径对棉秆燃烧过程中颗粒物排放的影响。每组工况至少做5次重复试验，其中3次用于绘制颗粒物的质量分布曲线，3组具有较高的重复性；其余2组试验，一组用于X射线荧光光谱仪（X-ray fluorescence，XRF）分析颗粒物的元素组成，另一组用于环境扫描电子显微镜（scanning electron microscope，SEM）分析颗粒物的微观结构。

1. 微量给料装置2. 流量计3. 一次风4. 二次风5. 注射式探针6. 热电偶和温度控制器7. 取样探头8. 干空气9. 旋风分离器10. 低压冲击采样装置11. 真空泵

1.3 样品分析

分析的样品为DLPI收集的颗粒物。颗粒物粒径分布使用铝箔收集，然后用百万分之一天平（0.001 mg， Sartorius M2P，Germany）称量，可避免因水分和静电引力带来的质量误差；使用X射线荧光光谱仪（Eagle III，America）分析颗粒物的元素组成，分析时使用有机膜片，可保证没有任何化学成分干扰；使用环境扫描电子显微镜（Quanta 200，荷兰）在二次电子模式下观测颗粒物的微观结构，参数为：扫描电压HV=20.0 kV，放大倍数为2 400 X，显示长度单位为20m。

1.4 数值分析

在不同温度和不同原料粒径的工况下进行多组重复试验，对试验结果进行差异显著性分析。分析结果表明相伴概率均小于显著性水平（=0.05），即表现为不显著。因为颗粒物产生量少，基本以毫克计算，因此工况间的质量差异不会超过一个量级，导致分析结果为不显著；而对于研究本身，试验结果的质量变化对颗粒物排放研究有很大意义。差异显著性分析使用Microsoft Excel 2013进行分析。

2 结果与讨论

2.1 颗粒物质量分布

2.1.1 温度对颗粒物排放影响

棉秆颗粒（>125～177m）在不同温度燃烧的颗粒物质量粒径分布特性如图2所示。燃烧过程中PM0.1, PM0.1-1, PM1, PM1-10, PM10的排放量见表3。

注：粒径为125～177 μm。

表3 棉秆燃烧过程中PM排放量

棉秆燃烧产生的颗粒物主要分布在0.028～9.860m，随着燃烧温度的不同其分布有明显变化。当燃烧温度为1 173 K时，颗粒物在0.028～0.261m段生成量较少，主要集中在0.380～1.590m段，PM0.1-1的质量浓度高达 68.38 mg/m3。在0.609m附近出现峰值，达到36.39 mg/m3，较大颗粒（>2.380m）生成量也很少。根据此分布特征可分为3种粒径段：细颗粒段（0.028～0.261m）、中间颗粒段（0.261～1.590m）和粗颗粒段（1.590～9.860m）。然而煤燃烧产生颗粒物的峰值分别在0.1和2.380m处，且2.380m处峰值最高[22]，说明煤主要产生粗颗粒物，而棉秆燃烧产生的PM10相对减少，PM1以下的细颗粒物显著增加。这主要是由于棉秆含有较多的K、Cl等元素，颗粒物主要形成途径为碱金属氯化物的蒸发-凝结作用，而煤含有大量Ca、Mg等元素，主要通过内在矿物质聚结和外在矿物质破碎形成颗粒物，因此两者的颗粒物质量粒径分布差异较大。

结合图2和表3可知，随着燃烧温度的升高，1 273 K下颗粒物的分布范围和最高峰位置基本不变，但颗粒物总排放量从75.41 mg/m3降低至45.02 mg/m3。随着温度的进一步升高（1373、1473 K），颗粒物总排量大幅减少，从最初的75.41 mg/m3降低至16.30 mg/m3。颗粒物分布的最高峰值对应的粒径向小颗粒偏移，主要分布在0.094～0.609m。可见较低温度段（1 173 K）产生的颗粒物主要集中在中间颗粒段，而较高温度段（1 373、1 473 K）产生的颗粒物主要集中在细颗粒段。这可能是因为棉秆燃烧过程中，随温度升高，管内局部温度上升，此时均相成核过程占主导因素，细颗粒物生成量上升，而粗颗粒物生成量下降。

图3所示为不同温度下颗粒物的元素分布。由图3可知，颗粒物中元素成分主要包含K、Cl、Ca、P以及少量Si、Al、S、Fe等。1 173 K下燃烧产生的颗粒物中，K含量很高，主要分布在细颗粒段和中间颗粒段，约占总量的80%，而在粗颗粒段则大幅降低；Ca与K分布趋势相反，主要分布在粗颗粒段，约占总量的75%。Si主要分布在粗颗粒段，Al分布则较为均衡，而S、Cl集中出现在细颗粒段和中间颗粒段。P、Fe的曲线无明显规律。可以看出，细颗粒段和中间颗粒段元素组成主要为K、Cl、S，随着粒径增加，K、Cl含量逐渐减少，Ca含量大幅增加，粗颗粒段元素组成主要为Ca以及少量P、Al、Si等。

图3 不同燃烧温度下颗粒物的元素分布

随着温度上升，细颗粒段和中间颗粒段中Cl和S的含量均增加，且趋势为先大幅增加后小幅降低；而K的占比则不断下降，但降幅相对较小，故碱金属化合物总体呈增加趋势。这说明温度越高，碱金属氯化物和硫化物总体含量增加，蒸发-凝结过程成为主导，细颗粒物增加。而粗颗粒段中Ca含量随温度升高而下降；Al、Si随温度升高略有增加，但总量较少；P在高温段含量相对较低，因此大颗粒物生成量减少，以上分析与图2的分布一致。

2.1.2 原料粒径对颗粒物排放影响

选择>125～177、75～125、<75m 3个原料粒径段，燃烧温度为1 273 K。不同粒径棉秆燃烧颗粒物的形成特性如图4所示。

注：燃烧温度为1 273 K。

结合图4和表3可知，>125～177m的原料产生的颗粒物曲线是一个单峰结构，在0.609m附近有最高峰，峰值为18.03 mg/m3，产生PM1以下的颗粒物较多；<75m的原料产生的颗粒物曲线有一个较为明显的双峰结构，0.609m附近出现最高峰，同时在3.970m处出现一个肩峰，且PM1以下颗粒物总量较前者有大幅下降，从 39.84 mg/m3降低至23.06 mg/m3，而PM1-10的颗粒物总量有小幅增加，从5.18 mg/m3增至8.38 mg/m3；75～125m的原料介于两者间，曲线趋势与>125～177m相似，颗粒物总量由45.02 mg/m3降至28.26 mg/m3。

可以看出，产生的颗粒物主要为PM0.1-10，原料粒径对颗粒物峰值浓度有着明显的影响。原料粒径越大，0.609m附近峰值越高；随着粒径减小，PM1以下颗粒物排放量下降，而PM1-10逐渐增加；PM0.1以下颗粒物生成量极少，仅为0.38 mg/m3，原料粒径对其无明显影响。产生上述变化的主要原因为原料粒径越小，受热比表面积越大，燃烧时局部温度越高，非均相凝结过程占主导，易形成大颗粒，导致的PM1-10上升和PM1的下降[23]。

颗粒物中无机元素分布如图5所示。由图5可知大颗粒棉秆（>125～177m）产生的颗粒物中K、Cl、S含量较高，且主要分布在细颗粒段和中间颗粒段（0.028～1.590m），易结合形成KCl、K2SO4等化合物，然后通过蒸发-凝结形成晶核并最终形成超细颗粒物；粗颗粒段(1.590～3.970m)以Ca和P为主，Si、Al含量较低，分布无明显规律。随棉秆原料粒径减小，中颗粒棉秆（75～125m）产生颗粒物中细颗粒段和中间颗粒段的K含量明显下降，而Cl、S含量有轻微增加，总体上碱金属化合物含量降低，故0.609m附近峰值有小幅降低；而粗颗粒段中Ca含量下降幅度小，对曲线分布基本无影响，因此曲线总体与大颗粒棉秆相近，仅颗粒物总质量较之有小幅下降。小颗粒棉秆（<75m）产生的颗粒物与中颗粒棉秆（75～125m）相比，细颗粒段和中间颗粒段（0.028～1.590m）中K含量有大幅下降，Cl、S含量仅在小颗粒段有小幅增加，故0.609m附近峰值有大幅降低；而粗颗粒段中Ca含量小幅下降，同时Al、Si等含量有明显增加，由于Ca富集较多，颗粒凝结后易吸附在氧化形成的CaO上，形成大颗粒，故粗颗粒排放增加，在3.970m处形成肩峰。以上分析与图4结果一致。

图5 不同粒径原料燃烧颗粒物的元素分布

2.2 颗粒物结构分析

棉秆（>125～177m）在1 273 K下燃烧产生的颗粒物典型形貌如图6所示，图6a到图6c依次为细颗粒、粗颗粒和中间颗粒的典型形貌图，对应的粒径依次为0.156～0.261、1.590~9.860和0.261～1.590m。如图6a所示，细颗粒多呈现规则的柱体或长方体形结构。结合图5可知细颗粒段富含K、Cl等易挥发性元素，而Ca、Si等难熔性元素含量较少，故在燃烧过程中，碱金属蒸汽、碱金属氯化物和氢氧化物在高温下从燃料中释放，然后通过均匀成核冷凝形成超细颗粒[11]。此外，这些挥发性无机物也可以通过均相成核过程凝集在新形成的或已有的颗粒上，增加颗粒尺寸[24]。聚并过程也有助于PM1形成[25]。

a. 0.156~0.261 μm b.1.590~9.860 μm c.0.261~1.590 μm

如图6b所示，粗颗粒多由球状颗粒团簇而成。结合图5可知粗颗粒段富含Ca、P、Si以及少量的碱金属。其形成原因可能有以下2种：1）在脱挥发分和焦炭燃烧过程中，有机结合的Ca被直接释放，随后被氧化成CaO，通过催化烧结和挥发分无机物（如KCl、K2SO4）的非均相凝结共同形成富含Ca的大颗粒[26]；2）含碱金属和碱土金属的化合物可以与矿物反应生成硅酸盐和磷酸盐，并通过凝结和破碎生成PM1-10[27]。

由图6c可知中间颗粒段结构复杂，形貌不一，兼具前两种颗粒段形成机理。此外，图6c中颗粒物的量级明显高于图6a和图6b，这与图2的质量粒径分布结果一致。

3 结 论

本文研究了棉秆燃烧过程中颗粒物的排放特性，包括质量粒径分布、无机矿物质组成以及形貌结构，研究了燃烧温度（1 173、1 273、1 373和1 473 K）以及原料粒径（>125～177、75～125、<75m）对颗粒物形成特性的影响。主要结论可归纳如下：

1）温度对颗粒物粒径分布有着重要影响，颗粒物排放量随燃烧温度的升高而显著下降，由75.41 mg/m3降低至16.30 mg/m3，颗粒物的最高峰值对应的粒径也随温度升高而减小，由0.609m附近降低至0.261m附近。

2）原料粒径对颗粒物峰值浓度对应的粒径有着明显的影响，原料粒径越大（>125～177m），产生的PM1以下颗粒物越多（39.84 mg/m3），随着粒径减小，PM1排放量下降（23.06 mg/m3），PM1-10逐渐增加，从5.18 mg/m3增至8.38 mg/m3。

3）细颗粒物元素组成主要为K、Cl以及少量S，形成途径主要为KCl、KOH及K2SO4等的蒸发-凝结；粗颗粒物富含Ca、Si、Al等矿物质元素，主要通过破碎、非均相凝结过程形成；中间颗粒物元素组成复杂，兼具前两者的颗粒物形成特点。

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从断面流速分布的形态变化来看，各级流量下断面流速分布的形态未发生大的变化，流速的变化主要表现为位于弯道的汇流断面的最大流速点位置发生了偏移和流向的变化，但最大流速点位置的变化幅度不大，一般在150 m范围内，而流向的变化一般也在10°以内。

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Emission characteristics of particulate matter during combustion of cotton stalk

Cheng Wei1, Chen Hanping1,2※, Yang Haiping1, Shao Jingai1,2, Yang Wei1, Zhu Youjian3, Li Jiashuo2

(1.430074,; 2.430074,; 3.450002,)

In this paper, DEKATI low pressure impactor and drop tube furnace combustion system were combined to study the emission characteristics of particulate matter during the combustion. The formation mechanism of particulate matter was investigated by scanning electron microscope (SEM) and X-ray fluorescence (XRF). Proximate and ultimate analysis of cotton stalk sample showed that the ash content and the fixed carbon content of the cotton were lower, the volatile content was higher and the overall calorific value was lower compared with coal. It was found that the yield of PM1during the combustion experiments decreased significantly with the increase of the combustion temperature by mass distribution analysis. The combustion temperature increased from 1173 to 1473 K. The yield of PM1decreased from 68.90 to 14.02 mg/m3. At the same time, the total yield of particulate matter also decreased from 75.41 to 16.30 mg/m3. And the peak of particle distribution moved from around 0.609 to around 0.261m. The smaller the particle size of the raw material, the lower the yield of PM1. The yield of PM1decreased from 39.84 mg/m3to 23.06 mg/m3with the decrease of the particle size of the raw material. By contrast, the yield of PM1-10increased from 5.18 to 8.38 mg/m3. The yield of particle under PM0.1was very low, only 0.38 mg/m3, so the particle size of the raw material had no obvious effect on it. The mass-based particle size distributions (PSD) of particulate matter exhibited a bimodal distribution. The analysis of elements showed that the fine particle (0.028-0.261m) mainly consisted of K, Cl and a little amount of S. The main forming pathway of the fine particle was vaporization- condensation of the alkali compound such as KCl, KOH and K2SO4. However, heterogeneous condensation, agglomeration and coalescence contributed to PM1formation at a certain degree during the combustion. The microstructure of the fine particle was regular and the main component was KCl. The elements of coarse particle (1.590-9.860m) were mainly composed of Ca, Mg and a small amount of Si and P. The main forming pathway of the coarse particle was the fracture of large particle or the transformation of Ca-rich, Mg-rich and Si-rich particles with heterogeneous condensation. In addition, the formation of silicates and phosphates influenced the formation of coarse particle. The surface shape of the coarse particle was mostly spherical. Intermediate particle (0.261-1.590m) belonged to the transition section and had the characteristics of both fine particle and coarse particle in complex microstructure.

straw; combustion; particulate matter; particle size distribution; microstructure

10.11975/j.issn.1002-6819.2017.19.029

TK6

A

1002-6819(2017)-19-0223-06

2017-05-21

2017-09-11

国家自然科学基金（51476067，51506071）；湖北省自然科学基金（2016CFB132）

成 伟，湖北武汉人，博士，主要从事生物质颗粒物排放特性研究。Email：wchenghust@163.com

※通信作者：陈汉平，湖北武汉人，教授，主要从事煤与生物质的资源化利用。Email：fbghust@163.com.