介质阻挡放电等离子体对甲基蓝的脱色研究

王学扬，宋 颖，刘东平, 晏 雯，季龙飞

(大连民族大学 物理与材料工程学院，辽宁 大连 116605)

介质阻挡放电等离子体对甲基蓝的脱色研究

王学扬，宋 颖，刘东平, 晏 雯，季龙飞

(大连民族大学 物理与材料工程学院，辽宁 大连 116605)

主要利用射流介质阻挡放电阵列，在水中放电产生等离子体并开展甲基蓝溶液脱色处理研究。通过紫外吸收光谱在590 nm处吸收峰对甲基蓝进行表征。实验结果表明：在工作气体为Air(100%)和He/Air(1:1)的混合条件下，放电处理5 min后甲基蓝的脱色率高达99.99%；在工作气体为He条件下，处理5 min后甲基蓝的脱色率仅为3%。研究分析表明N2和O2在放电过程中形成大量的氮、氧活性粒子，这些氮、氧活性粒子有极强的化学活性，对甲基蓝脱色过程产生重要的影响。

介质阻挡放电；甲基蓝；脱色

Abstract:The plasma produced by dielectric barrier discharge jet array was used to decolorize methyl blue solution. Based on UV absorption spectrum, the methyl blue was characterized at 590 nm. The results showed that under the condition of the plasma generated by Air (100%) and He/Air (1:1), the decoloration rate of methyl blue was 99.99% after 5mins treatment. While the helium was used as the working gas, the decoloration rate of methyl blue was only 3% after 5mins treatment. Further analysis indicated that during the processing of discharging, N2and O2could produce a large amount of reactive nitrogen and oxygen species which have an important effect on the decoloration process of methyl blue because of high chemical activity.

Keywords:dielectric barrier discharge; methyl blue; decoloration

1 材料与方法

1.1 等离子体放电系统

本实验射流介质阻挡阵列放电装置是由16根射流管组成，每一根射流管的内径为2 mm，外径4 mm，材料均为石英玻璃。石英管内置同轴钨电极，直径为1 mm，在钨电极表面覆盖一层内径1.2 mm，外径1.6 mm的盲孔石英管作为阻挡介质。溶液中插入铜棒，铜棒末端连接底电极，这样就形成了介质阻挡放电结构。工作气体从两侧通入下端的密闭腔室中，气体在石英管内发生气体放电现象，产生等离子体。射流介质阻挡阵列放电装置如图1，通过交流高压电源驱动，在回路中串联高压探头和低压探头，目的是检测放电装置的电学特性，通过示波器观察电流电压波形。本实验选取放电电压为16 kV-20 kV，放电频率固定为8 kHz，工作气体流量为1 L·min-1，单次处理甲基蓝溶液体积为50 ml。

图1 水中放电等离子体实验系统图

该装置放电形式属于介质阻挡放电，是一种非平衡态的、非稳定的和不均匀的放电。实际放电状态如图2，盲孔石英管作为绝缘介质覆盖在高压电极上，当钨电极上施加足够高的交流电压时，电极之间的气体即使在大气压条件下也会被击穿而形成丝状放电。这种放电表现很均匀、散漫和稳定，实际上是由大量细微的快脉冲放电通道构成的。

图2 等离子体水下放电照片

1.2 甲基蓝溶液的配制

利用电子天平称量0.008 g甲基蓝，将甲基蓝粉末溶解在1 L去离子水中得到0.1 mmol·L-1甲基蓝溶液。将装有混合液的烧杯放置在磁力搅拌器上，将磁旋子放入烧杯内，均匀搅拌溶液直至完全溶解，配好的溶液放置在4 ℃下保存。

1.3 检测方法

利用590 nm处的紫外吸收峰强度对甲基蓝进行表征，计算吸光度的变化量与初始吸光度的比值得到甲基蓝的脱色效率

(1)

式(1)中A0为甲基蓝初始吸光度，A为脱色处理后的吸光度。

2 结果与讨论

2.1 工作气体对脱色效果的影响

本实验放电电压18 kV，放电频率8 kHz，工作气体分别为Air、He和Air/He(1:1)，气体流量为1 L/min，处理时间5-300 s。甲基蓝在三种工作气体条件下溶液脱色效果图如图3，对应处理时间从左至右为5 s、20 s、60 s、90 s、120 s、180 s、240 s、300 s。通过实验观察工作气体为Air和Air/He(1:1)时，处理时间180 s后溶液颜色与去离子水基本一致，达到了脱色效果。但是工作气体为He时，随着处理时间增加，溶液颜色出现逐渐加深的现象，并没有达到脱色效果。为了分析此现象，我们选择利用紫外吸收光谱对甲基蓝的脱色过程进行表征。

(A) Air (B) He (C) Air/He(1:1)

2.2 工作气体对紫外吸收光谱的影响

本实验的实验条件与上述条件一致，目的是利用紫外分光光度计对甲基蓝进行光谱扫描，观察甲基蓝的特征峰。工作气体为Air和Air/He(1:1)时，处理5 min后吸光度与去离子水吸光度在400-800 nm范围内基本一致；工作气体为He时，甲基蓝的吸光度呈现先上升后下降的趋势，处理5 min后吸光度并没有发生很大的变化如图4。

(A) Air

(B) He

(C) Air/He(1:1)

2.3 工作气体对脱色效率的影响

本实验放电电压16 kV-20 kV，放电频率8 kHz，工作气体分别为Air、He和Air/He(1:1)，气体流量位1 L·min-1，处理时间从5-300 s。工作气体为Air时，等离子体可以对甲基蓝实现脱色处理，在放电电压为16 kV处理时间为5 min时，甲基蓝脱色率就能达到99.99%；工作气体为He时，等离子体对甲基蓝的脱色效果十分不理想，并且在脱色处理的过程中甲基蓝的脱色率存在负增长的趋势，在放电电压16 kV处理时间为1 min时，脱色效率是-40%左右，然而随着处理时间的继续增加，甲基蓝的脱色率又出现正增长的趋势，但是在处理时间为5 min后，甲基蓝的有效脱色率只有3%左右；工作气体为He/Air(1:1)混合时，等离子体对甲基蓝的脱色效果也是十分明显的。在脱色处理的过程中脱色率也出现了先降低后上升的趋势，放电电压为16 kV处理时间为5 s时脱色率在-50%左右，随着处理时间的增加脱色率也随之上升，处理时间5 min后仍然脱色率达到99.99%，放点典雅对甲基蓝脱色效率的影响如图5。

(A) Air

(B) He

(C) Air/He(1:1)

2.4 分析讨论

·O + H2O → ·OH + ·OH

O2+ e → O + O + e

O + O2→ O3

O3+ NO → NO2+ O2

·H + O2→ ·HO2

·HO2+ ·HO2→ H2O2+O2

3 结论与展望

该实验装置系统能够有效的对染色剂进行脱色处理。工作气体中含有Air条件下，处理5 min后，甲基蓝脱色率可以达到99.99%。研究表明脱色处理过程中，空气放电产生的OH,O3,NOX等活性物种能够与有机分子发生化学反应，进而实现脱色降解，更具体的降解机理和降解过程还需要后续工作的进行补充和证实。但是空气等离子体对染料脱色处理的效果十分显著，同时也说明空气等离子体在对水中有机污染物降解方面具有很大的潜力，在未来净化水资源的问题上，空气等离子体将是一种十分有效安全的解决方法。

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(责任编辑 王楠楠)

ResearchonDielectricBarrierDischargePlasmafortheDecolorationofMethylBlue

WANGXue-yang,SONGYing,LIUDong-ping,YANWen,JILong-fei

(School of Physics and Materials Engineering, Dalian Minzu University, Dalian Liaoning 116605, China)

X131.2

A

2017-04-26；

2017-05-31

国家自然科学基金青年项目(11505025)。

王学扬(1993-)，男，满族，辽宁大连人，大连民族大学物理与材料工程学院硕士研究生，主要从事大气压低温等离子体杀菌和有机物脱除研究。

2096-1383(2017)05-0483-04