北京东南郊灌区多环芳烃污染风险与人体健康风险评估

李 艳 顾 华 黄冠华 黄权中 刘洪禄

(1.北京市水科学技术研究院， 北京 100048； 2.北京市非常规水资源开发利用与节水工程技术研究中心， 北京 100048；3.中国农业大学水利与土木工程学院， 北京 100083)

北京东南郊灌区多环芳烃污染风险与人体健康风险评估

李 艳1,2顾 华1,2黄冠华3黄权中3刘洪禄1,2

(1.北京市水科学技术研究院， 北京 100048； 2.北京市非常规水资源开发利用与节水工程技术研究中心， 北京 100048；3.中国农业大学水利与土木工程学院， 北京 100083)

为明确北京东南郊灌区表层土壤和农作物多环芳烃(PAHs)含量及污染水平，2015年在该灌区采集了31个土壤样品和38个作物样品，采用气象色谱-质谱仪分析了样品中16种优先控制PAHs含量。研究结果表明灌区表层土壤16种PAHs总量为113.5～449.8 μg/kg(均值为258.5 μg/kg)，与荷兰土壤环境质量标准相比，本研究表层土壤中相应10种PAHs的总量为83～307 μg/kg，土壤10种PAHs的苯并(a)芘毒性当量浓度均值为19.0 μg/kg，灌区土壤总体上受到PAHs轻度污染，但土壤PAHs含量远低于荷兰土壤环境质量标准中的干预值，土壤PAHs潜在生态风险不显著。小麦籽粒、玉米籽粒和蔬菜PAHs含量分别为368.7～389.9、87.7～113.5、51.8～291.8 μg/kg。粮食作物籽粒PAHs主要以苯并(g,h,i)苝为主，蔬菜PAHs以菲含量最高。粮食作物籽粒苯并(a)芘含量均低于食品安全国家标准限值。燃烧源是土壤和粮食作物PAHs主要污染源，而蔬菜PAHs主要污染源为燃烧源和石油源混合来源。成人和儿童PAHs致癌风险分别为4.02×10-5和1.76×10-5，非致癌指数分别为2.72×10-2和4.78×10-2，均低于US EPA相应标准参考值。人体健康风险主要暴露途径和介质是口-作物，对致癌风险贡献最大的组分为苯并(a)芘和二苯并(a，h)蒽，对非致癌风险贡献最大的组分是苯并(g,h,i)苝和菲。

北京东南郊灌区； 多环芳烃； 土壤； 冬小麦； 夏玉米； 蔬菜； 风险评估

引言

多环芳烃(PAHs)作为有机污染物的一类，是较早被发现的致癌物质[1]，被美国环保局和我国列为环境中优先控制的污染物[2]。PAHs主要来源于石油精炼、化石和煤炭的不完全燃烧，土壤是其主要储库，土壤中的PAHs主要来源于干/湿沉降、污泥农用和污水灌溉等途径[3-4]。土壤或大气中的PAHs能被植物吸收积累，进而通过食物链危害人体健康[5]。因此，PAHs在土壤-作物系统中的污染效应已逐渐成为环境科学等领域的研究热点。

国内外一些学者调查研究了工业区(煤矿、化工、金属冶炼等)、城区(公园、绿化等)、交通干线区以及郊区(城市周边、远郊农业用地)等不同环境功能区表层土壤和作物PAHs污染情况[6-15]，得出工业区、城区、交通区表层土壤PAHs含量通常高于郊区，这3个区域大部分表层土壤受到了PAHs的污染，且部分区域土壤存在潜在生态风险；城市周边农田部分土壤受到PAHs污染，远郊农田土壤总体上未受到PAHs污染，农产品PAHs含量低于欧盟与国内相应标准；城区、交通区及工业区表层土壤PAHs主要来源于化石燃料燃烧，郊区农田土壤PAHs主要来源为燃烧源和石油源混合来源。另一些学者对国内外污灌区土壤PAHs污染水平及健康风险进行了调查，得出大部分污灌区表层土壤受到PAHs的污染，部分土壤存在潜在生态风险，PAHs人体致癌风险尚在可接受范围内[16-19]。

北京市东南郊灌区从20世纪50年代开始利用污水灌溉，主要污水来源为北京城区污水。该灌区从2003年逐步开始利用再生水灌溉农作物，近年灌溉面积已发展到3.857万hm2。目前已有学者对该灌区土壤盐碱性、肥力水平以及重金属迁移规律进行了研究[20-22]。也有学者对该灌区部分土壤PAHs和有机氯农药以及地下水壬基酚空间含量进行了研究[23-27]，但这些关于土壤PAHs的研究仅集中在灌区某渠道周围，整个灌区土壤-植物系统PAHs含量水平还未见报道，同时灌区PAHs对人体健康风险水平也不明确。北京市东南郊灌区是北京地区主要农业生产基地之一，该灌区土壤和农产品PAHs含量水平关系着人体健康和环境安全。本文对该灌区PAHs污染水平和人体健康风险进行调查研究，以期为该灌区以及其他相似区域土壤、粮食安全问题分析提供理论依据。

1 材料与方法

1.1 研究区概况及样品采集

研究区位于北京东南郊，其范围为北纬39°26′～40°02′，东经116°32′～116°43′(图1)。该研究区属暖温带半湿润大陆性季风气候，多年平均气温11～12℃，多年平均日照时数2 459 h，多年平均降水量565 mm，主要集中在6～8月。研究区位于永定河和潮白河冲积扇下游部分，从西北向东南地势缓慢递减。研究区表层土壤粘粒、粉粒及砂砾质量百分数为10.5%～27.5%、46.0%～78.5%和1.5%～43.5%，土壤质地为粘壤土和壤土。该研究区部分区域从20世纪50年代开始引用城市污水进行农业灌溉，从2003年开始，该区域陆续引用黄村高碑店、小红门和污水处理厂的出水(再生水)进行农业灌溉，污灌历史为20～40年(图1中区域1、区域2和区域3污灌历史分别为40 a、30 a和20 a)。

图1 研究区示意图Fig.1 Schematic diagram of study area

为探讨研究区不同污灌历史年限区域土壤和作物PAHs含量及污染水平，在各区域内沿主要灌溉河道和渠道均匀布置采样点，选择种植面积相对较大的田块为具体采样监测点位，研究区内共设置31个土壤监测点，分属20年、30年和40年3种不同污灌历史年限，如图1所示。2015年6月和9月进行土壤和植物采样，在各监测点位内采集土样时，从10 m×10 m正方形的4个顶点处取表层0～20 cm土壤样品组成混合样品，土样取回后于-4℃冷藏，在-20℃进行冷冻干燥。干燥后的样品用研钵研磨，过50目筛。过筛后的样品置于玻璃瓶中，保存在-20℃的环境下待测。

作物收获时(6月中旬和9月下旬)在各土壤监测点位采集植物样品，包括冬小麦籽粒、夏玉米籽粒和夏季蔬菜可食用部位，由于采样时间问题导致某些监测点位仅6月或9月采集到了作物样品，不同区域作物采样情况见表1。采集的作物样品放入保温箱中运输至实验室，依次用自来水、蒸馏水冲洗表面土壤和杂质，用滤纸沾干表面水分在4℃下保存。用于检测有机污染物的土壤样品和作物采用铝箔纸包裹，以避免二次污染。

表1 农作物样品数Tab.1 Number of crop samples

1.2 土壤和植物中PAHs的索氏提取与测定方法

取10 g干燥过的土样，加入0.1 mg/kg的PAHs替代物(屈-d12和二萘嵌苯-d12，屈-d12作为2～4环PAHs的替代物，二萘嵌苯-d12作为5～6环PAHs的替代物)，搅拌后密闭过夜，用滤纸包好后放入索氏提取器进行处理，以1∶1(体积比例)丙酮和甲醇混合液220 mL作为提取液。索氏提取12 h后，把提取液用50 g无水硫酸钠过滤脱水，用约15 mL丙酮和甲醇混合液进行润洗。脱水后的提取液用旋转蒸发仪(50℃)和氮吹仪(50℃)浓缩至0.8～1.5 mL后经过0.22 μm滤膜过滤，然后转移至1.5 mL的样品瓶(最后液体在0.5～1.0 mL之间)，放入冰箱保存至待测。

植物在65℃的真空干燥箱中干燥12 h，取一定量(小麦和玉米籽粒取5 g，蔬菜取2 g)干燥过的样品，加入一定量的PAHs替代物(0.1 mg/kg)，搅拌后密闭过夜，用滤纸包好后放入索氏提取器进行处理，220 mL正己烷作为提取液。索氏提取12 h后，将提取液用50 g无水硫酸钠过滤脱水，用约15 mL正己烷溶液进行润洗。脱水后的提取液用旋转蒸发仪(50℃)和氮吹仪(50℃)浓缩至0.8～1.5 mL后经0.22 μm滤膜过滤(采用柱净化会增加目标物的损失率，采用膜过滤可以提高目标物的回收率)，然后转移至1.5 mL的样品瓶(最后在0.5～1.0 mL之间)，放入冰箱保存至待测。

使用气相色谱(7890A)/质谱联用仪(5975C)进行样品PAHs分析，包括萘(Nap)、苊稀(Acy)、苊(Ace)、芴(Flu)、菲(Phe)、蒽(Ant)、荧蒽(Fth)、芘(Pye)、苯并(a)蒽(BaA)、屈(Chr)、苯并(b)荧蒽(BbF)、苯并(k)荧蒽(BkF)、苯并(a)芘(BaP)、茚苯(1,2,3-cd)芘(IcdP)、二苯并(a,h)蒽(DahA)、苯并(g,h,i)苝(BghiP)共16种化合物。气相色谱(7890A)-质谱(5975C)联用仪采用DB-5MS型毛细管柱：30 m×0.25 mm×0.25 μm(美国安捷伦公司生产)。进样口温度280℃，无分流进样，进样1 μL，离子源温度230℃，四极杆温度150℃，气质接口温度280℃。GC炉温采用程序升温，40℃保持2 min，5℃/min升温至290℃，保持4 min。样品分析时采用SIM扫描模式，根据特征峰和保留时间进行定性分析，根据基峰面积进行定量分析，各物质基峰和特征峰见表2。

质量保证和质量控制：每批次试剂均分析试剂空白，每批次样品至少做3个空白，空白测试结果均低于检出限。空白加标回收率在70%～120%之间，样品替代物屈-d12和二萘嵌苯-d12的绝对回收率为50%～70%(浓缩液中屈-d12和二萘嵌苯-d12的量与加入样品中的替代物量的比值)；仪器每12 h做一次溶剂空白，检查仪器污染状况；本研究方法中萘、苊稀、苊、芴、菲、蒽、荧蒽、芘、苯并(a)蒽、屈、苯并(b)荧蒽、苯并(k)荧蒽、苯并(a)芘、茚苯(1,2,3-cd)芘、二苯并(a,h)蒽、苯并(g,h,i)苝检出限分别为0.238、0.036、0.101、0.097、0.034、0.065、0.064、0.110、0.044、0.078、0.048、0.090、0.025、0.067、0.047、0.049 μg/kg。

表2 多环芳烃及替代物的基峰和特征峰Tab.2 Base peak and characteristic peak of PAHs and substitutes

1.3 健康风险评价方法

采用美国能源部风险评估信息系统中化学物质风险模型用户指南中的暴露模型计算人群经口摄入、呼吸吸入和皮肤接触等途径暴露污染物的日平均暴露剂量[28]，计算公式为

ADD=

式中ADD——化学物质日均暴露剂量，mg/(kg·d)

其余参数定义和参考值见表3，参考值取值参考美国能源部风险评估信息系统中化学物质风险模型用户指南[28]和美国环境保护署超级基金人体健康风险评估指导和土壤筛选水平补充指导[29-31]。

表3 健康风险评价暴露参数Tab.3 Exposure parameters of health risk assessment

注：VF计算方法参考美国环境保护署土壤筛选导则用户指南[31]。

根据PAHs各组分致癌性，进行非致癌风险评价和致癌风险评价，计算公式和相应参数取值参考美国能源部风险评估信息系统中化学物质风险模型用户指南、美国环境保护署超级基金人体健康风险评估指导和土壤筛选水平补充指导和我国污染场地风险评估技术导则[28-30,32-33]。

HI=ADD/RfD

(5)

(6)

RfDs=RfDmABSgi

(7)

SFs=SFm/ABSgi

(8)

RfDb=RfCbIR3a/BWa

(9)

SFb=IURbBWa/IR3a

(10)

式中HI——非致癌PAHs风险指数，比值超过1时，认为会对人体健康产生危害

RfD——非致癌污染物参考剂量，mg/(kg·d)

RfDs——经皮肤参考剂量

RfDm——经口参考剂量

RfDb——经呼吸参考剂量

RfCb——经呼吸参考浓度

Risk——致癌PAHs暴露风险，若低剂量暴露计算致癌风险值大于0.01时则用高剂量暴露计算

SF——污染物的致癌斜率因子，(kg·d)/mg

SFs——经皮肤的致癌斜率因子

SFm——经口的致癌斜率因子

SFb——经呼吸的致癌斜率因子

ABSgi——经肠胃吸收的污染物分数，取0.5

IR3a——成人日均空气摄入量

BWa——成人体重

IURb——呼吸吸入单位致癌因子

PAHs的挥发因子、非致癌参考剂量和致癌斜率因子参考值见表4。

用Excel 2010和Origin软件处理数据和作图，利用SPSS 20.0对数据进行统计分析，包括利用方差分析中LSD法分析3个区域玉米PAHs含量差异显著性，利用独立样本t检验法分析2个域小麦PAHs含量差异显著性，显著性水平选取0.05。

表4 PAHs挥发因子(VF)、非致癌参考剂量(RfD)和致癌斜率因子(SF)Tab.4 Volatilization factor (VF), reference dose(RfD) and slope factor (SF) of PAHs

注：D表示没有分类。

2 结果与分析

2.1 灌区表层土壤PAHs空间分布

图2显示灌区表层土壤PAHs含量空间分布，其含量为113.5～449.8 μg/kg，均值为258.5 μg/kg。总体上灌区中偏北部地区土壤PAHs含量最高，其次为灌区西部、西南及南部地区，东南区域表层土壤PAHs含量最低。表层土壤PAHs含量空间分布特征与区域污灌历史空间分布(图1)相似：灌区中偏北以及东北部分区域污灌历史达40年，灌区西部、西南及南部区域污灌历史达30年，灌区东南部分区域污灌历史达20年。这说明灌区表层土壤PAHs含量受污灌年限影响，其含量随污灌历史年限增加而增加。

依据MALISZEWSKA-KORDYBACH[34](1996年)土壤污染程度划分方法(PAHs小于200 μg/kg，表明土壤未受到污染；200～600 μg/kg，受轻度污染；600～1 000 μg/kg，受到中度污染；大于1 000 μg/kg，受到严重污染)，本研究灌区土壤采样点中80%受到了PAHs轻度污染。

图2 灌区表层土壤PAHs空间分布Fig.2 Spatial distribution of PAHs in topsoil in irrigation district

表5显示了国内外部分区域土壤PAHs含量。与国内研究成果相比，本研究灌区表层土壤PAHs

含量高于上海市崇明岛农田土壤PAHs含量[35]；与大兴和通州区农田果园、安徽省合肥和芜湖周边蔬菜基地土壤PAHs含量接近[7-8]；低于山东寿光市周边农田、上海市郊区蔬菜地、辽宁污灌区土壤、河北邯郸工业区麦田土壤PAHs含量[13-14,36-37]；远低于唐山煤矿区农田和山西小店污灌区土壤PAHs含量[12,18]。

与国外研究成果相比，研究区表层土壤PAHs含量与韩国农业土壤PAHs含量相近[38]，低于波兰农田和巴基斯坦污灌区土壤PAHs含量[6,19]。与国内外农田土壤相比，本研究表层土壤PAHs含量处于相对较低的水平。

2.2 灌区表层土壤PAHs各组分含量及占总量比例

表6显示了灌区表层土壤PAHs各检测组分含量以及占总量的比例。PAHs中16种检测组分在所有采集的土壤样品中均能检测出。土样PAHs各检测组分中，Phe含量最高，为26.8～103.6 μg/kg，均值占PAHs总量的21.2%；其次为BbF、BghiP和Fth，含量分别为15.5～100.0、8.2～67.9、16.7～37.5 μg/kg，均值分别占PAHs总量的15.2%、10.9%、10.5%；剩余检测组分占PAHs比例总体上低于5%。郜红建等[8](2012年)和吴迪等[14](2016年)研究也得出土壤PAHs各检测组分中以Phe含量最高，分别占总量的24.8%和14%；而周海军等[9](2013年)研究得出重点污染源企业周边农田土壤PAHs以BkF和BbF为主。主要是不同区域土壤PAHs各组分比例与土壤自身功能区域或所处环境有关，如朱媛媛等[10](2014年)调查天津市不同功能区表层土壤PAHs各组分含量，得出远郊区土壤PAHs各组分以Phe、Ant和Fth含量为主，南开城区土壤以IcdP和BghiP为主，这主要是受土壤周围工矿企业和降尘等影响。

表5 不同地区土壤PAHs含量的比较Tab.5 Comparative analysis of PAHs in soil from different regions

表6 灌区表层土壤PAHs各检测组分含量、占总量比例以及BaP毒性当量浓度Tab.6 Concentrations, percentage and TEQBaP of PAHs in topsoil in irrigation district

注：a: BaP毒性当量因子TEF选值参考NISBET和LAGOY[40](1992年)研究结果。

我国目前还没发布土壤PAHs含量质量标准，国际上也没有统一评价标准，通常以荷兰土壤质量标准进行评价(《荷兰土壤和地下水环境质量(DIV,2009)》)[39]，该标准中10种PAHs(Nap、Ant、Fth、BaA、Chr、Phe、BkF、BaP、IcdP、BghiP)的干预值为40 mg/kg。本研究表层土壤中相应10种PAHs的总量为0.083～0.307 mg/kg，均远低于此标准。

PAHs在土壤中长期累积可能会给生态系统带来较大风险，因此需要对土壤PAHs生态风险进行评估。研究者常用BaP毒性当量浓度(Toxic Equivalence Quantity，TEQBap，为PAHs实测值与其BaP毒性当量因子TEF乘积)进行土壤PAHs潜在生态风险评估[10,40-41]。本文计算了PAHs各组分的毒性当量浓度，见表5。结果显示灌区表层土壤16种PAHs总的毒性当量浓度均值为30.15 μg/kg。表层土壤PAHs各组分中毒性浓度较大的依次为BaP、DahA、BbF、IcdP、BkF，其毒性当量浓度均大于1 μg/kg，这5种组分对总毒性当量浓度贡献率为96%，可见，主要是这5种组分其BaP毒性当量因子相对较高所致。周海军等[9](2013年)在内蒙古某化工企业周边研究得出农田土壤PAHs总量平均毒性当量浓度为26.8 μg/kg，且对毒性当量浓度贡献最大为BaP、BkF、DahA和BbF，本研究结果与此相似。荷兰土壤标准目标值规定的10种PAHs毒性当量浓度限值为33 μg/kg(由10种PAHs目标值与相应毒性当量因子计算而得)，本研究中相应的10种PAHs总的毒性当量浓度均值为19.0 μg/kg，说明该灌区表层土壤总体上PAHs潜在生态风险不显著。

2.3 灌区各植物PAHs含量

图3显示了灌区不同区域作物PAHs含量。其中，图3a显示了灌区区域1、区域2冬小麦籽粒PAHs总量均值分别为368.7 μg/kg和389.9 μg/kg，区域1、区域2、区域3夏玉米籽粒PAHs总量均值分别为93.9、87.7、113.5 μg/kg，显著性分析显示了小麦籽粒或玉米籽粒不同区域PAHs含量无显著差异(P>0.05)，说明不同污灌历史并未显著影响粮食作物籽粒PAHs含量。本研究中小麦籽粒PAHs总量高于薛海全[42](2011年)在济南商河得的小麦麦穗PAHs含量(240 μg/kg)，本研究中玉米籽粒PAHs含量低于其研究中玉米种子PAHs含量(249 μg/kg)，主要可能与研究区域土壤、灌溉水和大气降尘等有关。

图3 灌区各作物PAHs总量Fig.3 Concentrations of PAHs in crops in irrigation district

本研究采集的蔬菜样品包含叶菜、茎菜、果菜和根菜，图3b显示蔬菜可食用部分PAHs总量为51.8～291.8 μg/kg(均值168 μg/kg)，稍低于郭雪[13](2015年)研究得出的蔬菜PAHs含量(78.0～320.0 μg/kg，均值205.0 μg/kg)，而高于郜红建等[8](2012年)在安徽蔬菜基地研究得出的蔬菜PAHs含量(23.4～209.1 μg/kg，均值121.0 μg/kg)。本研究中的蔬菜PAHs含量由大到小为叶菜类、茎菜类、果菜类、根菜类，这与郭雪[13](2015年)得出蔬菜PAHs含量规律相似，主要是不同蔬菜品种对PAHs吸收除受土壤含量影响外，可能还受大气沉降影响，而大气沉降量与植物生长结构密切相关。

2.4 灌区作物PAHs各组分量及占总量比例

表7显示了作物PAHs各组分含量以及占总量的比例。冬小麦和夏玉米籽粒PAHs以BghiP为主，含量分别为157.7 μg/kg和35.7 μg/kg，分别占PAHs总量的41.6%和37.2%；其次为Phe，分别占总量的24.5%和20.2%。薛海全[42](2011年)在济南商河研究得出小麦麦穗PAHs以BghiP和Phe含量最高，分别占PAHs总量的46.3%和12.9%；玉米种子PAHs含量以BghiP为主，占总量的80%；本研究结果与此类似。蔬菜PAHs各组分以Phe含量最高，均值为44.39 μg/kg，占总量比例26.4%；其次为Fth，占总量的13.5%。其他学者研究也得出蔬菜PAHs各组分中以Phe含量最高，其次为Fth、Pyr和Flu[8,13,43]。

表7 灌区作物PAHs各检测组分含量以及占总量比例Tab.7 Concentrations and percentage of PAHs in crops in irrigation district

粮食作物主要吸收BghiP和Phe，蔬菜可食用部位主要吸收Phe和Fth。作物能吸收较多的Phe和Fth主要是土壤中这两类组分含量相对较高(表6)且均属于低环PAHs，水溶性较高，易于被作物吸收。粮食作物能吸收较多BghiP，除受土壤较高含量影响外，还受大气降尘中PAHs各组分含量影响。有研究表明北京市大气PM2.5和PM10中高分子PAHs含量高于低分子PAHs含量，且BghiP是PAHs含量最高的组分，PAHs含量由高到低排序为冬季、秋季或春季、夏季[44-45]。本研究中冬小麦生长期长且生长期内降尘较多，玉米植株较高大能接触较多的大气沉降，所以粮食作物能吸收较多的BghiP。

本研究中冬小麦籽粒、夏玉米籽粒BaP含量分别为0.4～4.4 μg/kg和0～1.9 μg/kg，均低于食品中粮食作物污染物限量(GB2762—2012)[46]规定限值(BaP浓度限值为5.0 μg/kg)。根据PAHs各组分BaP毒性当量因子计算得出冬小麦籽粒和夏玉米籽粒16种PAHs的BaP毒性当量浓度均值分别为6.12 μg/kg和2.45 μg/kg。冬小麦籽粒PAHs各组分中毒性浓度最大的为BaP和BghiP，其毒性当量浓度均值均大于1.5 μg/kg，主要是这2种组分的毒性当量因子或含量较高所致。夏玉米籽粒PAHs各组分中毒性浓度较大的为DahA和BkF，但均值均小于0.70 μg/kg，主要是各组分含量均较低。

2.5 表层土壤和作物PAHs来源分析

人为活动引起多环芳烃污染的两类主要来源为石化燃料的不完全燃烧和未燃烧石油产品的泄漏，即燃烧源和石油源[47]。燃烧源产生的PAHs中，2、3环主要是在低温或中温下大量产生，而4环及以上PAHs主要在高温下产生；石油源残留化合物较多为2、3环PAHs；因此一般情况下4环及以上PAHs含量较低环PAHs含量呈相对优势分布时，表明高温不完全燃烧为主要污染源，反之则以石油源输入为主[48]。

利用Origin软件绘出土壤、作物不同环数PAHs组成三元图(图4)。从图4可以看出灌区表层土壤、小麦籽粒、玉米籽粒各自PAHs组分分别相近，说明各自有相似来源；而蔬菜PAHs组分差别较大，污染来源为混合源。

图4 灌区表层土壤、粮食作物籽粒、蔬菜PAHs组成三元图Fig.4 Ternary diagram of PAHs in topsoil, cereal grain and vegetables

图5显示表层土壤、作物各环PAHs占总量的比例。表层土壤2、3、4、5、6环PAHs各自占总量的比例分别为1.8%、26.3%、23.9%、28.2%、19.8%，高环(4、5、6环)PAHs含量占总量的71.9%，说明本研究中化石燃料的高温燃烧是土壤PAHs主要污染源。陈素暖等[17](2010年)研究北京东南郊区再生水和清水灌溉得出土壤高环PAHs占总量比重为71.80%和58.94%，热源为PAHs主要污染源，石钰婷等[24](2011年)研究也得出PAHs污染主要来源为煤的燃烧和汽车尾气排放等燃烧源。

图5 表层土壤、作物各环PAHs占总量比例Fig.5 Percentages of PAHs with different rings in topsoil and crops

冬小麦和夏玉米籽粒中6环PAHs占总量比例最高，分别为43.1%和38.2%；其次为3环，分别为37.9%和29.9%；4环占总量比例分别为12.1%和13.9%；2环和5环占总量比例均低于10%。粮食作物中高环(4、5、6环)PAHs含量占总量58.6%～60.0%，说明本研究中高温燃烧是粮食作物PAHs主要污染源。这与薛海全[42](2011年)在济南研究得出结论类似，成熟期小麦籽粒和玉米籽粒均以6环PAHs含量最高，且PAHs来源均为燃烧源。

蔬菜作物各环PAHs占总量比例规律相似，但与粮食作物不同，总体上蔬菜3环和4环PAHs占总量比例较高，分别为43.3%～67.0%和12.1%～39.6%；5、6环各自占总量比例较低，为0～16%。本研究结果与万开等[43](2009年)在珠江三角洲和郜红建等[8](2012年)在安徽研究结果相似，即3、4环PAHs在蔬菜体内含量较高，而5、6环含量较低，主要是蔬菜体内含水量较高，分子量相对较低的PAHs水溶性大，生物有效性高，容易被蔬菜吸收累积。蔬菜作物中高环PAHs含量占总量的28.0%～53.7%，说明本研究中蔬菜PAHs主要污染源为燃烧源和石油源(交通燃料泄漏)混合来源。郭雪[13](2015年)在上海市郊研究也得出蔬菜PAHs来源为燃烧源和石油类泄漏。

2.6 人体健康风险评估

表8显示了灌区PAHs各组分人体健康致癌风险(土壤、作物PAHs各组分浓度含量取灌区均值)。US EPA提出一般可接受的致癌风险水平为10-6，可接受的致癌风险水平上限为10-4[49]。本研究中成人和儿童PAHs致癌风险分别为4.02×10-5和1.76×10-5，均低于致癌风险水平上限，说明癌症风险水平在可接受范围内；但从安全角度考虑，应长期注意这些区域PAHs浓度水平。从暴露途径和暴露介质分析，PAHs致癌危害贡献以口-作物(小麦、玉米和蔬菜)为主，其对人体健康所造成的致癌危害占总个人年致癌风险的比例分别为99.64%(成人)和98.39%(儿童)，其中以口-小麦的贡献率最高，分别为58.72%(成人)和46.22%(儿童)。本文通过土壤引起的综合致癌风险为1.43×10-7(成人)和2.82×10-7(儿童)，与冯焕银等[50](2011年)在宁波得出土壤综合致癌风险相近(3.17×10-7)。从PAHs各组分分析，对人体致癌风险贡献最大的分别为BaP和DahA，各自对成人致癌风险贡献率分别为46.72%和22.15%，各自对儿童致癌风险贡献率分别为42.89%和26.36%，主要是这2个组分致癌斜率因子相对较高所致(表4)。

表9显示了灌区PAHs各组分人体健康非致癌风险(土壤、作物PAHs各组分浓度含量取灌区均值)。US EPA指出当非致癌危害指数大于1时，认为对人体健康产生危害。本研究中成人和儿童非致癌指数分别为2.72×10-2和4.78×10-2，均低于1，说明PAHs未对人群产生明显的非致癌健康危害。从暴露途径和暴露介质分析，PAHs非致癌危害贡献以口-作物(小麦、玉米和蔬菜)为主，其对人体健康所造成的非致癌危害占总个人年风险的比例分别为99.9%(成人)和99.8%(儿童)，其中通过口-小麦的贡献率分别为80.95%(成人)和71.78%(儿童)。从PAHs各组分分析，对人体非致癌风险贡献最大的分别为BghiP和Phe，各自对成人非致癌风险贡献率分别为46.28%和29.14%，各自对儿童非致癌风险贡献率分别为44.28%和29.60%，主要是作物中这两类组分含量相对较高所致(表7)。

3 结论

(1)整个灌区表层土壤PAHs含量为113.5～449.8 μg/kg，均值为258.5 μg/kg，依据MALISZEWSKA-KORDYBACH (1996年)土壤污染程度划分方法，灌区土壤采样点中80%受到了PAHs轻度污染。与荷兰土壤环境质量标准(10种PAHs的干预值为40 mg/kg)相比，本研究表层土壤中相应10种PAHs的总量为0.083～0.307 mg/kg，远低于荷兰土壤PAHs修复干预值，说明灌区土壤PAHs不需干预修复。本研究中10种PAHs苯并(a)芘毒性当量浓度(TEQBap)均值为19.0 μg/kg，低于荷兰土壤环境生态风险相应标准值(33.0 μg/kg)，说明灌区土壤潜在生态风险不显著。

表8 PAHs致癌健康风险计算结果Tab.8 Calculation results of carcinogenic health risk of PAHs

表9 PAHs非致癌健康风险计算结果Tab. 9 Calculation results of non-carcinogenic health hazard index of PAHs

(2)冬小麦籽粒、夏玉米籽粒和蔬菜可食用部分PAHs总量分别为368.7～389.9 μg/kg、87.7～113.5 μg/kg和51.8～291.8 μg/kg，总体上蔬菜PAHs含量由大到小为叶菜类、茎菜类、果菜类、根菜类。粮食作物籽粒PAHs主要以BghiP为主，其含量占总量的36.6%～41.6%。蔬菜PAHs各组分中以Phe含量最高，占总量比例24.0%。粮食作物籽粒BaP含量均低于食品中污染物限量(GB2762—2012)规定的限量值(5 μg/kg)。

(3)表层土壤、粮食作物和蔬菜高环PAHs含量占总量比例分别为71.9%、58.6%～60.0%和28.0%～53.7%，说明高温燃烧是土壤和粮食作物PAHs主要污染源，而蔬菜PAHs主要污染源为燃烧源和石油源混合来源。

(4)成人和儿童PAHs致癌风险分别为4.02×10-5和1.76×10-5，非致癌指数分别为2.72×10-2和4.78×10-2，均低于UE EPA规定相应标准参考值。口-作物是人体健康风险主要暴露途径和介质，对致癌风险和非致癌指数贡献率分别为98.39%～99.64%和99.8%～99.9%。对致癌风险贡献最大的组分为BaP和DahA，贡献率分别为42.89%～46.72%和22.15%～26.36%。对非致癌风险贡献最大的组分是BghiP和Phe，贡献率分别为44.28%～46.28%和29.14%～29.60%。

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ContaminationandHealthRiskAssessmentofPAHsinIrrigationDistrictinSoutheasternSuburbofBeijing

LI Yan1,2GU Hua1,2HUANG Guanhua3HUANG Quanzhong3LIU Honglu1,2

(1.BeijingWaterScienceandTechnologyInstitute,Beijing100048,China2.BeijingEngineeringTechniqueResearchCenterforExplorationandUtilizationofNon-conventionalWaterResourcesandWaterUseEfficiency,Beijing100048,China3.CollegeofWaterResourcesandCivilEngineering,ChinaAgriculturalUniversity,Beijing100083,China)

Wastewater irrigation was adopted in irrigation district in southeastern suburb of Beijing from 1950s to 2003, the main source of wastewater was industrial and domestic wastewater from Beijing. Reclaimed water was used for irrigation since 2003 in the irrigation district. To investigate the residual levels of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in topsoil and crops in the irrigation district, totally 31 samples of soil and 38 samples of crops were collected, and the concentrations of 16 US EPA (United States Environmental Protection Agency) priority PAHs were determined by gas chromatography equipped with a mass spectrometry detector (GC-MS) in 2015. Results showed that the PAHs in topsoil in the district were ranged from 113.5 μg/kg to 449.8 μg/kg, with a mean value of 258.5 μg/kg. And 80% of the collected soil samples were slightly polluted by PAHs. The sums of 10 PAHs were 83～307 μg/kg, which were lower than the standard of Netherlands (the intervention value was 40mg/kg). The average value of bap toxic equivalence quantity (TEQBap) for 10 PAHs in topsoil was 19.0 μg/kg, which was lower than the standard of Netherland (33.0 μg/kg), indicating that there was no remarkable potential ecological risk. The concentrations of winter wheat grain, summer maize grain and vegetables were 368.7～389.9 μg/kg, 87.7～113.5 μg/kg and 51.8～291.8 μg/kg, respectively. Benzo(g,h,i)perylene was the dominant component in winter wheat grain and summer maize grain, which accounted for 36.6%～41.6% of the 16 PAHs concentrations. For vegetables, the highest individual PAH was phenanthrene, which represented 24.0% of the 16 PAHs. The concentrations of benzo(a)pyrene in cereal grains were lower than the Chinese standard limits of 5 μg/kg in food. The high temperature combustion was the major pollution source for PAHs in topsoil and cereal grains, while the mixed sources of fossil fuel combustion and oil source were the pollution source for PAHs in vegetables. The carcinogenic risk of adult and child caused by PAHs were 4.02×10-5and 1.76×10-5, respectively; the non-carcinogenic hazard index of PAHs for adult and child were 2.72×10-2and 4.78×10-2, respectively; all of them were lower than the threshold values. Dietary intake was the major route of human exposure, which accounted for 98.39%～99.64% of carcinogenic risk and 99.8%～99.9% of non-carcinogenic hazard index, respectively. The carcinogenic risk caused by benzo(a)pyrene and dibenzo(a,h)anthracene were relatively higher, which accounted for 42.89%～46.72% and 22.15%～26.36% of the total carcinogenic risk, respectively. The non-carcinogenic hazard index of benzo(g,h,i)perylene and phenanthrene were relatively higher, which accounted for 44.28%～46.28% and 29.14%～29.60% of the total non-carcinogenic hazard index, respectively.

irrigation district in southeastern suburb of Beijing； polycyclic aromatic hydrocarbons； soil； winter wheat； summer maize； vegetables； risk assessment

X171.5

A

1000-1298(2017)09-0237-13

10.6041/j.issn.1000-1298.2017.09.030

2017-06-15

2017-07-27

国家自然科学基金项目(51339007)

李艳(1986—)，女，博士生，主要从事农业水肥高效利用机理和技术研究，E-mail: liyan7986@126.com

刘洪禄(1963—)，男，教授级高级工程师，博士，主要从事再生水灌溉和农业节水研究，E-mail: liuhonglu@yeah.net