天然气运移有机-无机地球化学示踪指标——以四川盆地川西坳陷侏罗系气藏为例

叶素娟，朱宏权，李嵘，杨映涛，黎青

（1. 中国石化西南油气分公司勘探开发研究院，成都 610041；2. 中国地质调查局成都地质调查中心，成都 610081）

天然气运移有机-无机地球化学示踪指标
——以四川盆地川西坳陷侏罗系气藏为例

叶素娟1，朱宏权1，李嵘2，杨映涛1，黎青1

（1. 中国石化西南油气分公司勘探开发研究院，成都 610041；2. 中国地质调查局成都地质调查中心，成都 610081）

以四川盆地川西坳陷侏罗系气藏作为研究实例，通过分析天然气组分和碳同位素组成特征，结合地层水化学特征、储集层中自生矿物碳、氧同位素组成以及流体包裹体特征，提出了C1/C2值、N2含量、芳烃/烷烃值、甲烷碳同位素组成、地层水矿化度及水化学特征参数、储集层中自生方解石碳氧同位素组成、含烃盐水包裹体均一温度及盐度等指示天然气运移相态、运移方向和运移路径的有机-无机地球化学示踪指标，并对天然气的运移过程及机制进行了探讨。研究表明，川西坳陷中侏罗统天然气以水溶相运移为主，随着运移脱溶过程的进行表现出苯/烷烃值增大、甲烷碳同位素组成变重的趋势，同时具有气藏伴生地层水矿化度较低、含气砂岩中自生方解石的碳氧同位素组成偏轻、含烃盐水包裹体均一温度高且盐度较低等特征；上侏罗统天然气则以游离相运移为主。结合区域地质以及水溶气脱溶成藏过程中的相态演化等方面的研究，证明提出的有机-无机地球化学示踪指标可对川西坳陷侏罗系天然气的运移方向及路径进行有效的判识。图9表4参30

四川盆地；川西坳陷；侏罗系；天然气；运移示踪指标；地层水；同位素组成

0 引言

目前，天然气运移机制的研究主要基于天然气（烃类气和非烃类气）地球化学分析。其中，应用广泛且效果较好的天然气地球化学指标主要包括 CH4含量、N2含量、C1/C2值、iC4/nC4值、芳烃/烷烃值、δ13C1值、δ13C2-δ13C1值等[1-14]。尽管这些指标已经得到了广泛的应用，但是由于天然气地球化学指标受烃源岩类型及成熟度、运移方式、运移距离、运移相态、天然气混合作用以及细菌氧化或降解作用等多因素影响，导致这些指标表现出较强的多解性和不确定性，部分指标甚至出现截然相反的结论[14]。因此，建立互为补充、相互印证的综合性有机-无机地球化学示踪体系已经成为天然气运聚成藏研究的必然趋势。

已有研究发现根据地层水矿化度以及水化学特征参数异常，可以对油气的运聚路径及方向进行判定[15-16]。一般来说，地层水矿化度升高的方向也是油气运移、聚集的方向[15]。但在四川盆地川西坳陷，由于深部湖相泥岩黏土矿物转变和脱水淡化形成的低矿化度地层水在断层沟通下上涌，发生深层与浅层流体之间的跨层流动，也可能导致低矿化度地层水的分布范围与气藏分布具有较好的一致性[16]。

此外，随着储集层中有机-无机反应机制研究的深入进行，逐渐认识到对流体-岩石相互作用机理的深入研究有助于追踪油气的运移路径[17]。近年来，已有部分学者从不同的角度对此进行过系统的分析，其中应用效果较好的示踪指标包括断层带和储集层中方解石胶结物Mn含量、碳氧同位素组成以及包裹体特征等[18-21]。

本文以四川盆地川西坳陷侏罗系气藏为例，通过详细的天然气、地层水以及储集层中自生矿物的地球化学特征分析，结合研究区的地质背景，追踪天然气运移过程中产生的气、水、岩石有机-无机地球化学变化，分析有效的天然气运移地球化学示踪指标，建立综合性的地球化学示踪体系，探究天然气运移的相态、方向、输导路径以及运移方式，以期为天然气成藏机理及富集规律的研究提供依据。

1 研究区地质背景

川西坳陷位于四川盆地西部，西邻龙门山冲断带，北东与昆仑—秦岭东西向构造带相接，南抵峨眉、乐山，东连川中隆起，大致呈北东向延伸，总体呈现“三隆两凹一坡”的构造格局，即龙门山前构造带、新场构造带、知新场构造带、成都凹陷、梓潼凹陷和中江斜坡（见图1）。

图1 川西坳陷构造单元划分及气田分布（据文献[22]修改）

坳陷内发育多组北东、北北东向延伸的断层，其中断至侏罗系的断层主要形成于喜马拉雅期[21-22]，包括关口断层、彭县断层、龙泉山断层、知新场断层、新场断层、马井断层和新都断层等（见图1）。

川西坳陷上三叠统—白垩系的岩石组合特征表明，纵向上主要发育上三叠统马鞍塘组—小塘子组、须家河组须三段和须五段 3套烃源岩，储集层主要分布在上三叠统须二段、须四段以及侏罗系沙溪庙组、遂宁组和蓬莱镇组等（见图2）。目前，区内已发现新场、马井—什邡、新都—洛带、中江等多个大中型致密砂岩气田。

图2 川西坳陷上三叠统—白垩系地层柱状图及生储盖组合（据文献[22]修改）

川西坳陷侏罗系基本不具备生烃能力，天然气主要来自下伏上三叠统须家河组（以须五段为主）暗色含煤泥页岩，属于典型的远源次生气藏[23-24]。其中须五段烃源岩的 Ro值主要分布在 1.1%～1.2%，主体处于成熟演化阶段。

根据储集层中含烃盐水包裹体的测温分析结果，中、上侏罗统气藏的成藏时间近似，大致对应晚白垩世—古近纪[22]。侏罗系气藏以深层须家河组烃源层和早期圈闭中的油气为气源，以喜马拉雅期形成的断层为垂直运移通道，通过断裂输导和超压驱动，在相对较短的地质时间内形成，呈现出爆发式成藏的特点[25-26]。

总体上，川西坳陷侏罗系天然气具有同源、同期、同有机质类型及相近成熟度的特征。天然气组分、同位素组成以及水化学特征[16]表明其气藏保存条件较好，不存在他源不同类型天然气的混合，天然气也未遭受细菌氧化。因此，川西坳陷侏罗系天然气组分及碳同位素组成的变化主要是运移分馏所致，为确定有效的天然气运移地球化学示踪指标并开展相应的运移示踪研究创造了有利条件。

2 地球化学分析结果

2.1 天然气地球化学特征

基于川西坳陷新场、马井—什邡、新都—洛带、中江等多个气田 3 800余个侏罗系天然气样品分析结果，侏罗系天然气以甲烷为主，含量一般在90%以上，具有高甲烷含量、低重烃含量、低二氧化碳和氮气含量以及无硫化氢的特点（见表 1）。烷烃气的碳、氢同位素组成均为正碳、氢同位素系列，δ13C2值均大于-29.0‰，δD1值均小于-150.0‰（见表 2），反映侏罗系天然气未受次生改造作用影响，气源单一，根据戴金星建立的不同类型天然气鉴别标准[27]，具有典型的有机热解成因同源同期煤型气碳同位素组成特征。

2.1.1 常规组分特征

川西坳陷上三叠统—侏罗系天然气 C1/C2值垂向分布特征表明，自下而上（T3x2—T3x5—J2—J3），C1/C2值表现出先变小再变大的趋势（见表1、图3a）。其中，须二段具最高的 C1/C2值，平均大于 90；须四段天然气成熟度较低，C1/C2平均值降至 30；须五段具最低C1/C2值，自须五段至中侏罗统再至上侏罗统，天然气C1/C2值逐渐增大。C1/C2值垂向变化趋势一方面佐证了侏罗系天然气主要来自须五段的结论，另一方面反映了来自须五段的天然气向上运移至侏罗系的过程中运移分馏作用的影响。平面上，川西侏罗系天然气C1/C2值总体表现出随着距断层距离的增加而逐渐增大的变化规律（见图4a、表3）。同时，在中侏罗统下部可见沿着运移方向天然气 C1/C2值逐渐变小的异常现象（见图4b、表3）。

表1 川西坳陷侏罗系及上三叠统须家河组天然气组分特征

表2 川西坳陷侏罗系及上三叠统须家河组天然气碳、氢同位素组成

从表1和图3b可以看出，川西坳陷上三叠统须家河组天然气iC4/nC4值普遍大于1，总体上较侏罗系略高，中、上侏罗统iC4/nC4值没有表现出明显的差别。平面上，iC4/nC4值总体与运移距离负相关（见图4a、表3），即断层附近天然气具有较高的iC4/nC4值，但也存在较多无明显相关性的情况（见图4b、表3）。

N2含量垂向分布特征表明，自下而上（T3x5—J2—J3），研究区天然气表现出氮气逐渐富集的特征（见表1、图 3c），中、上侏罗统天然气中 N2含量平均超过1%。N2含量平面分布特征显示，当天然气沿砂体侧向运移时表现出与垂向运移相似的特征，即随着运移距离的增加，天然气逐渐富集氮气（见图4、表3）。

2.1.2 芳烃/烷烃值

川西坳陷上三叠统—侏罗系天然气苯/正己烷值分布特征表明，自下而上（T3x5—J2—J3），苯/正己烷值表现出先变大再变小的趋势（见表1、图5a）。须五段以及中侏罗统下部下沙溪庙组天然气中苯/烷烃值较低，普遍低于1；中侏罗统中上部上沙溪庙组具有较高苯/烷烃值；继续向上进入上侏罗统蓬莱镇组，天然气中苯/正己烷值又降至1以下。

2.1.3 甲烷碳同位素组成

图3 川西坳陷新场气田上三叠统—侏罗系天然气组分纵向分布（图中红线为每百米深度区间分析数据中值）

图4 川西坳陷侏罗系气藏连井剖面图

表3 天然气及地层水化学特征

自下而上，甲烷碳同位素组成（δ13C1值）表现出“重—轻—重—轻”的变化趋势（见表2、图5b）。其中，须二段δ13C1值较重，平均为-32.0‰左右；须四段和须五段δ13C1值接近，平均在-35.0‰左右；中侏罗统中下部下沙溪庙组和上沙溪庙组下部δ13C1值较轻，与须四段和须五段近似；自中侏罗统上沙溪庙组上部至上侏罗统下部蓬莱镇组一段、二段δ13C1值逐渐变重；蓬莱镇组三段、四段δ13C1值再次变轻。由须二段至须五段δ13C1值变轻的趋势主要体现了其成熟度的差异。须五段δ13C1值变化较大，可能由两个原因所致：①成熟度差异；②地层水对天然气的溶解作用以及解吸-吸附作用引起的甲烷碳同位素组成分馏。侏罗系δ13C1值垂向变化特征则可能由成熟度以及运移分馏作用共同导致。平面上，δ13C1值与运移距离呈负相关，即沿着运移方向，δ13C1值表现出逐渐变轻的变化规律（见图4、表 3）。

2.2 地层水化学特征

图5 川西坳陷上三叠统—侏罗系天然气组分、甲烷碳同位素组成纵向分布

表4 川西坳陷侏罗系及上三叠统须家河组典型井地层水化学特征

川西坳陷上三叠统须家河组与侏罗系地层水具有明显不同的水化学特征（见表 4）。由于该区断裂发育带附近存在大规模的流体跨层混合作用[16,25]，笔者选取断层不发育地区钻井（见表4中GJ19井和WJ2井）开展了原始地层水化学特征分析。结果表明，上侏罗统原始地层水具有中高矿化度（大于20 g/L）、高SO42-含量（大于1 000 mg/L）、中高HCO3-含量（大于100 mg/L）、高 Na/K值（大于 150）的特征，以 CaCl2和Na2SO4型为主（见表4中GJ19井）；中侏罗统原始地层水具有中等矿化度（30～50 g/L）、中等 SO42-含量（500～1 000 mg/L）、低Na/K 值（小于40）、较低Na/Mg值（小于30）的特征，以CaCl2型为主（见表4中WJ2井）；下侏罗统和须家河组地层水总体呈现高浓缩地层水特征，地层水矿化度较高（大于50 g/L），其中须四段、须五段地层水具有较高 Na/K值（大于 200），须二段、须四段地层水SO42-含量极低（小于10 mg/L），以CaCl2型为主。

图6 川西坳陷中侏罗统气藏单井产气量与地层水矿化度、Na/K值关系

图7 川西坳陷中侏罗统气藏水气比与地层水矿化度、Na/K值关系

川西坳陷侏罗系气藏主要分布在矿化度小于 30 g/L的区域。其中，中侏罗统可见4种类型气藏伴生水（见图6、图7）：①高矿化度（大于30 g/L）、高Na/K值（大于100）地层水，对应中低产气量和中高水气比；②高矿化度、低Na/K值地层水，对应中低产气量和高水气比；③低矿化度、高Na/K值地层水，对应中高产气量和中低水气比；④低矿化度、低Na/K值地层水，对应中高产气量和低水气比。除类型④地层水表现出凝析水特征外，其他 3种类型气藏伴生水普遍具有低SO42-含量、高Na/K值、较高Na/Mg值的特征，与中侏罗统原始地层水明显不同。类型①、②、③地层水化学特征分别与高矿化度的成岩晚期须五段和须四段地层水、须二段地层水以及低矿化度的成岩早期须五段地层水相似。上侏罗统气藏伴生水虽然同样具有中低矿化度特征，但其他水化学参数与原始地层水相似。

平面上，上侏罗统中低矿化度地层水主要分布在构造高部位或邻近烃源断层的地区（见图4a、表3），中侏罗统地层水表现出相似的特征，但局部地区断层附近可见来自须二段、须四段的高矿化度地层水（见图4b、表3）。

2.3 储集层中自生矿物碳、氧同位素组成及流体包裹体特征

川西坳陷侏罗系储集层中自生方解石的碳氧同位素组成在层位分布上呈规律性变化，总体上由下至上（J2—J3）逐渐变重（见图8）。其中，中侏罗统储集层中自生方解石的碳氧同位素组成变化较大，δ13C值为-15.3‰～-1.3‰，δ18O值为-18.4‰～-6.9‰；上侏罗统样品的碳氧同位素值分布较为集中，δ13C值为-4.5‰～-0.2‰，δ18O 值为-16.2‰～-8.3‰。同时，中侏罗统砂岩的含气性与自生方解石的碳氧同位素值关系明显，砂岩含气性越好，自生方解石的碳氧同位素值越低（见图8）。

中侏罗统储集层中含烃盐水包裹体的均一温度和盐度特征显示包裹体盐度分布范围较广，且由于受到深部流体上侵的影响，包裹体均一温度与盐度间没有明显的相关性，其中可见较多盐度较低但均一温度较高的样品（见图 9红线内样品）以及高盐度、异常高均一温度（超过地层经历的最高温度）样品（见图 9蓝线内样品）。上侏罗统自生石英中含烃盐水包裹体的盐度及均一温度分布范围相对较小，且盐度与均一温度间呈一定正相关关系，基本体现了原始成岩流体的特征。

图8 川西坳陷马井—什邡气田及新都—洛带气田侏罗系自生方解石碳、氧同位素组成纵向分布

图9 川西坳陷中侏罗统自生石英含烃盐水包裹体均一温度与盐度关系图

3 讨论

3.1 天然气运移相态地球化学示踪

3.1.1 芳烃/烷烃值

由于不同轻烃组分在地层水中的溶解度差异（芳烃、环烷烃、链烷烃依次降低），水溶作用对轻烃含量的影响较大，导致其在天然气运移相态示踪中具有特殊作用。当天然气以水溶相运移时，天然气中轻烃分布会发生明显的变化，沿着运移方向，难溶组分先脱溶，易溶组分（芳烃）后脱溶，导致早期脱溶气的芳烃/烷烃值较晚期脱溶气低[8,12-14]。当天然气以游离相运移时，地质色层效应起主导作用，极性物质（芳烃）易被岩石吸附，导致沿着运移方向芳烃/烷烃值明显降低。

川西坳陷须五段以及中侏罗统下部下沙溪庙组天然气中苯/烷烃值较低（见表1、图5a），与早期脱溶气的特征相符；中侏罗统中上部上沙溪庙组较高的苯/烷烃值（见表 1、图 5a）则反映了晚期脱溶气的特征，表明来自须五段的天然气可能呈水溶相运移至中侏罗统。当天然气继续向上运移至上侏罗统时，由于温压的不断降低，天然气以游离气相运移为主，运移主要受地质色层效应影响，导致芳烃含量以及芳烃/烷烃值迅速降低。

3.1.2 烷烃碳同位素值

当天然气主要以游离相运移时，运移距离与δ13C1值呈负相关，与δ13C2-δ13C1呈正相关[1-2]。但是由于气田水对天然气碳同位素组成具有明显的分馏作用[8-11]，水溶气脱溶形成的天然气具有不同的碳同位素组成特征。当天然气呈水溶相运移时，由于13CH4溶解性大于12CH4[11]，12CH4优先析出，导致随着运移距离的增加水溶气会逐渐富集13CH4，早期脱溶气的碳同位素组成较轻，晚期脱溶气的碳同位素较重。

川西坳陷上三叠统—侏罗系δ13C1值垂向分布特征（见表 2、图 5b）表明水溶相运移可能是中侏罗统天然气运移的主要方式。其中，中侏罗统中下部下沙溪庙组和上沙溪庙组下部δ13C1值较轻，一方面可能与成藏早期较低成熟度天然气优先充注侏罗系下部砂岩有关，另一方面则可能为早期脱溶所致。自中侏罗统上沙溪庙组上部至上侏罗统下部蓬莱镇组一段、二段δ13C1值变重，同样可以反映成熟度和溶解作用的影响，较低—较高成熟度天然气自下而上的依次充注以及晚期脱溶过程均会造成δ13C1值变重。上侏罗统下部至上部蓬莱镇组三段、四段的δ13C1值变轻，同时C1/C2值增加（见表1、表2、图3a、图5b），与通常游离相运移天然气的运移分馏规律一致。

3.1.3 地层水化学特征

川西坳陷中侏罗统气藏伴生水普遍具有中低矿化度，同时可见少量位于断层附近的气藏与高矿化度（大于 50 g/L）地层水伴生，水化学特征与中侏罗统原始地层水明显不同，而与须家河组地层水相似（见图6、图7、图4、表3），表明存在下部须家河组地层水的混合，指示天然气在高温、高压下溶解于须家河组地层水中并以水溶相向上运移。一方面，须五段有机质热演化和硫酸盐还原作用形成的烃类和 CO2气体与泥岩黏土矿物转化析出的大量低矿化度且 Na/K值较高的地层水一起，以水溶相沿断层上涌进入中侏罗统，导致气藏常与低矿化度地层水伴生。另一方面，由于断层可能沟通深部须四段高矿化度、高Na/K值地层水，导致部分位于断层附近的气藏与高矿化度地层水伴生。上侏罗统气藏伴生水化学参数与原始地层水相似，其较低的矿化度主要是由大气水下渗淡化作用所致，天然气主要以游离相运移。

3.1.4 储集层中自生矿物碳氧同位素及流体包裹体特征

中侏罗统含气砂岩中方解石胶结物的碳氧同位素明显轻于干层或水层（见图8），是由于包含有机成因CO2的高温流体参与了气层中方解石的沉淀。下伏须五段烃源岩在热演化过程中能够直接生成 CO2或发生热解脱羧作用释放出 CO2。这些有机成因 CO2溶入烃源岩中黏土矿物压实以及转化释放出的层间水、吸附水以及结构水中，从而形成具有较强溶蚀能力的有机酸和碳酸溶液。来自须五段以及须四段早期圈闭中的天然气与包含有机成因 CO2的高温酸性流体一起向上运移到中侏罗统储集层中成藏，一方面导致气层砂岩储集层中自生方解石的碳氧同位素组成以及天然气中CO2的碳同位素组成明显偏轻（见表 2、图 8），另一方面对储集层中的长石和其他易溶组分进行溶蚀，形成大量的次生溶蚀孔隙和自生高岭石[28]，表现出成储、成藏同时进行的特征。据此可以推断中侏罗统天然气主要以水溶相运移。

上侏罗统则基本不见此特征，气层砂岩储集层中自生方解石碳氧同位素组成均较重且分布集中，与干层或水层类似（见图8），同时储集层中溶蚀孔隙的比例以及自生高岭石的含量明显较低[28]，是由于其受包含有机成因 CO2的高温酸性流体的影响较小，天然气主要以游离相运移。

同时，中侏罗统储集层中可见较多高温低盐度以及异常高温高盐度含烃盐水包裹体（见图9），也表明存在深部热流的上侵，指示天然气可能以水溶相运移。

3.1.5 天然气运移相态演变分析

已有研究表明，川西坳陷须五段烃源岩在生烃高峰期由于生烃增压，地层压力可达70 MPa[29]，同时地层中存在大量的黏土矿物压实及转化释放出的地层水，天然气在高温、高压下大量溶解于水，形成水溶气藏。

白垩纪后喜马拉雅期构造运动导致区域性隆升，同时产生大量的断裂。当流体沿着断层向上运移时，由于地层温度、压力下降，天然气的溶解度降低，水溶气逐渐脱溶[29-30]。其中，自须五段至中侏罗统下沙溪庙组，天然气处于早期脱溶阶段，该阶段游离气与溶解气比值为1.71/4.50[30]，天然气具有较低苯/烷烃值、较轻甲烷碳同位素组成以及较低C1/C2值；自中侏罗统上沙溪庙组至上侏罗统下部蓬莱镇组一段，天然气处于晚期脱溶阶段，该阶段游离气与溶解气比值为 2.51/3.70～4.11/2.10[30]，天然气表现出较高苯/烷烃值、较重甲烷碳同位素组成以及较高C1/C2值的特征；自上侏罗统下部至上部蓬莱镇组三段、四段，天然气以游离相运移为主，该阶段游离气与溶解气比值为4.78/1.43[30]，随着运移距离的增加，天然气表现出芳烃/烷烃值迅速降低、甲烷碳同位素组成变轻、C1/C2值增加的趋势。

基于上述多项有机-无机地球化学示踪指标的分析结果，川西坳陷中侏罗统天然气以水溶相运移为主，随着运移脱溶过程的进行表现出苯/烷烃值增大、甲烷碳同位素组成变重的趋势，同时具有气藏伴生中低或高矿化度、高Na/K值须家河组地层水、含气砂岩中自生方解石的碳氧同位素组成偏轻、储集层中溶蚀孔隙的比例以及自生高岭石的含量较高、含烃盐水包裹体均一温度高且盐度较低等特征。

3.2 天然气运移方向及路径地球化学示踪

3.2.1 C1/C2值

烷烃中甲烷具有分子小、结构简单、极性弱、黏度小、扩散系数大、运移能力强的特征，导致沿着天然气运移方向CH4含量、C1/C2值逐渐增加，表现出甲烷逐渐富集的趋势。同时，由于甲烷的溶解度远大于乙烷[11]，在水溶气的运移脱溶过程中乙烷优先析出，造成早期脱溶气相对富含乙烷，C1/C2值普遍较低。差异脱溶以及运移分馏共同作用，导致随着运移距离增加天然气逐渐富集甲烷的趋势基本不受运移相态的影响[1,3-5,14]。

川西坳陷上三叠统—侏罗系天然气 C1/C2值垂向分布特征（见表 1、图 3a）显示，自须五段至中侏罗统再到上侏罗统，C1/C2值逐渐变大，一方面反映了成藏早期少量较低成熟度天然气、早期脱溶气以及主成藏期大量较高成熟度天然气、晚期脱溶气自下而上的依次充注，另一方面则反映了天然气运移分馏作用的影响，指示了自下而上天然气运移的方向。

平面上，侏罗系天然气C1/C2值总体表现出沿着运移方向逐渐增大的趋势（见图4a、表3）。同时，川西坳陷中侏罗统下部可见沿着运移方向天然气 C1/C2值逐渐变小的异常现象（见图4b、表3）。根据前述研究，川西坳陷中侏罗统天然气以水溶相运移为主，与四川盆地须家河组气藏以及塔里木盆地和田河气藏类似，均为水溶气运移脱溶成藏，但是水溶气C1/C2值随运移距离的变化趋势却与后两者[9,11]相反。通过对比分析认为，造成此现象的原因可能有 3个：①不同成熟度天然气的混合作用；②不同阶段水溶气的差异脱溶作用；③气藏主要分布在条带状且分支较少的河道砂岩储集层中，与大面积连片分布的四川盆地须家河组气藏以及塔里木盆地石炭系和奥陶系气藏明显不同。由于成藏早期形成的少量较低成熟度天然气与早期脱溶气优先充注中侏罗统下部砂岩，且在沿砂体的侧向运移过程中始终位于运移方向的前端，导致沿着运移方向出现C1/C2值变小的现象（见图4b、表3）。如果砂岩大面积连片分布，如四川盆地须家河组砂岩，水溶气则可能在持续的运移脱溶过程中就近成藏，导致沿着运移方向C1/C2值逐渐增大。

因此，在使用C1/C2值对天然气运移方向和路径进行示踪时，首先需要明确是否存在不同成熟度天然气的混合、天然气以何种相态运移以及储集砂体的展布形态。当存在早期较低成熟度天然气与晚期较高成熟度天然气、早期脱溶气与晚期脱溶气的持续供给，并且天然气沿着分支较少的河道砂岩侧向运移的情况时，C1/C2值具有随着运移距离的增大而降低的特征。其他大部分情况下，C1/C2值均表现出沿着运移方向甲烷逐渐富集的趋势。

3.2.2 iC4/nC4值

iC4/nC4值是常用的天然气运移示踪指标[3-6]。但是，由于影响iC4/nC4值的因素较多，包括输导层物性条件、运移方式、运移相态等[6]，导致iC4/nC4值在示踪天然气运移方向和距离时存在较大的争议[14]。

川西坳陷须家河组天然气沿断层自下而上运移到侏罗系，再沿总体致密且具有极强非均质性[28]的储集砂体侧向运移，由于天然气同时具有水溶相和游离相、渗流和扩散运移方式，导致iC4/nC4值纵横向上均没有表现出明显的变化规律（见表1、表3、图3b、图4）。因此，在使用iC4/nC4值进行天然气运移示踪时，首先需要明确天然气的运移相态以及储集砂体的物性条件。如上侏罗统天然气以游离相沿致密河道砂岩侧向运移，iC4/nC4值表现出沿着运移方向降低的趋势（见图 4a、表 3）。

3.2.3 N2含量

氮气分子直径小，易于扩散和运移。因此，沿着运移方向N2含量会出现类似甲烷的逐渐增大的变化规律。

川西坳陷上三叠统—侏罗系天然气N2含量纵横向分布特征（见表1、表3、图3c、图4）表明，随着运移距离的增加，天然气逐渐富集氮气。N2含量可以作为示踪天然气运移方向和路径的地球化学指标。

3.2.4 烷烃碳同位素组成

理论上，天然气运移距离与δ13C1值呈负相关。但是，如果存在不同成熟度天然气的混合作用以及气田水对天然气碳同位素的分馏作用，则可能导致随着运移距离的增加δ13C1值逐渐变重（见图 5b）。因此，在应用甲烷碳同位素组成对天然气运移方向和路径进行示踪时，需要首先明确是否存在不同成熟度天然气的混合，并对天然气运移相态以及水溶气脱溶过程中的相态演化进行综合分析。如果存在早期较低成熟度天然气与晚期较高成熟度天然气、早期脱溶气与晚期脱溶气的持续供给，且水溶气在持续的运移脱溶过程中就近成藏，δ13C1值则会表现出沿着运移方向逐渐变重的趋势。

图 4显示当川西地区侏罗系天然气沿着河道砂岩侧向运移时，运移距离与δ13C1值呈负相关，且此趋势不受运移相态的影响，即沿着运移方向，水溶气δ13C1值出现与游离气类似的逐渐变轻的变化规律（见图4b、表 3）。造成此现象的原因与前述引起水溶气 C1/C2值异常变化趋势的原因相同，即具较轻甲烷碳同位素组成的成藏早期较低成熟度天然气和早期脱溶气一起沿着条带状河道砂岩侧向运移，且始终位于运移方向的前端，导致沿着运移方向甲烷的碳同位素值逐渐变轻。

3.2.5 地层水化学特征

前述研究指出，川西坳陷侏罗系气藏伴生水普遍具有中低矿化度的特征。其中，中侏罗统低矿化度气藏伴生水主要与须五段泥岩黏土矿物转化形成的大量低矿化度地层水沿断层上涌有关，上侏罗统低矿化度气藏伴生水则主要由大气水沿断层下渗淡化作用所致。因此，总体上川西侏罗系地层水表现出断层越流淡化地层水的特征，局部地区断层附近可见来自须二段、须四段的高矿化度地层水。据此可以确定断层沟通了深层须家河组与中浅层侏罗系，是油气垂向运移的通道。平面上，沿着运移方向，地层水由断层附近的高矿化度混合地层水向气藏主体部位的中低矿化度混合地层水或凝析水过渡，再向中高矿化度原始地层水过渡（见图 4、表 3）。因此，根据地层水矿化度以及水化学变化特征，可以对天然气的运移方向和路径进行判识。

3.2.6 储集层中自生矿物碳氧同位素及流体包裹体特征

川西地区中侏罗统砂岩的含气性与自生方解石的碳氧同位素值具有明显相关性，砂岩的含气性越好，自生方解石的碳氧同位素值越低（见图8），表明其受来自下伏烃源岩的包含有机成因 CO2的高温酸性流体的影响越大。侏罗系天然气中存在碳同位素组成明显偏轻的 CO2，也进一步证实了有机成因 CO2的存在。同时，侏罗系储集层中存在大量低盐度、高均一温度以及高盐度、异常高均一温度的含烃盐水包裹体（见图 9），反映了深部须家河组高温流体的混入。综合以上分析可以看出，深层须家河组与中浅层侏罗系之间存在通过断层的流体跨层流动，断层是油气垂向运移的通道。此外，中侏罗统河道砂岩中是否存在具较轻碳氧同位素组成的自生方解石，或者存在低盐度、高均一温度的含烃盐水包裹体，也是判断该河道是否与断层相接、能否高效成藏的一个重要依据。对于受须家河组高温酸性流体影响较小的上侏罗统，可以根据包裹体有机组分的差异判断油气的运移方向，CH4/C1+值增加的方向指示运移方向。如马井—什邡气田及新都—洛带气田的蓬莱镇组气藏，从SF5井至SF9井，随着运移距离的增加，CH4/C1+值由0.59增大至0.69。

4 结论

根据川西地区侏罗系天然气、地层水以及储集层中自生矿物的地球化学特征分析结果，提出了 C1/C2值、N2含量、芳烃/烷烃值、甲烷碳同位素值、地层水矿化度及水化学特征参数、储集层中自生方解石碳氧同位素组成、含烃盐水包裹体均一温度及盐度等一系列指示天然气运移相态、运移方向和运移路径的有机-无机地球化学示踪指标。综合应用这些指标可以更加有效、准确地对天然气运聚成藏过程进行重建，为天然气成藏机理及富集规律的研究提供科学依据。

多项指标综合研究结果表明，川西坳陷中侏罗统天然气以水溶相运移为主，随着运移脱溶过程的进行表现出苯/烷烃值增大、甲烷碳同位素组成变重的趋势，同时具有气藏伴生地层水矿化度较低、含气砂岩中自生方解石的碳氧同位素偏轻、储集层中溶蚀孔隙的比例以及自生高岭石的含量较高、含烃盐水包裹体均一温度高且盐度较低等特征。当具有较低C1/C2值以及较轻甲烷碳同位素组成的早期脱溶气沿着条带状且分支较少的河道砂岩侧向运移时，可能导致沿着运移方向出现 C1/C2值变小、甲烷碳同位素组成变轻的异常现象。上侏罗统天然气则以游离相运移为主。同时，通过综合应用多项有机-无机地球化学示踪指标，并结合区域地质以及水溶气脱溶成藏过程中的相态演化等方面的研究成果，可以对川西侏罗系天然气的运移方向及路径进行有效的判识。

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（编辑 魏玮 王大锐）

Tracing natural gas migration by integrating organic and inorganic geochemical data:A case study of the Jurassic gas fields in western Sichuan Basin, SW China

YE Sujuan1, ZHU Hongquan1, LI Rong2, YANG Yingtao1, LI Qing1
(1. Exploration and Production Research Institute, Sinopec Southwest Oil & Gas Company, Chengdu 610041, China;2. Chengdu Center, China Geological Survey, Chengdu 610081, China)

Based on the integrated geochemical and isotopic analysis of natural gases, formation waters, authigenic minerals, and fluid inclusions, a set of organic and inorganic geochemical tracing parameters, including methane/ethane ratio (C1/C2), N2content,arene/alkane ratio, carbon isotope of methane (δ13C1), total dissolved solids (TDS) and chemistry of formation water, oxygen and carbon isotopic composition of authigenic calcite cement (δ18Ocalciteand δ13Ccalcite), and homogenization temperature and salinity of hydrocarbonbearing brine inclusions, have been proposed to indicate the phase, direction, and pathway of natural gas migration and to discuss the migration processes and mechanisms of the Jurassic hydrocarbon in western Sichuan. This study results reveal that the Middle Jurassic gas in western Sichuan depression mainly migrated in water-dissolving phase and had the characteristics of increase of arene/alkane ratio and δ13C1, decrease of TDS, light δ18Ocalcite and δ13Ccalcite in gas-bearing sands, and high homogenization temperature and low salinity of hydrocarbon-bearing brine inclusions, while the Upper Jurassic gas primarily migrated in free gas phase. Additionally, it is demonstrated that the migration directions and pathways of the Jurassic gases in western Sichuan can be investigated effectively by applying multiple organic and inorganic geochemical tracing parameters, in combination with the study results of geological setting and phase state evolution of water-dissolved gases during desolubilization and accumulation.

Sichuan Basin; western Sichuan depression; Jurassic; natural gas; migration tracing parameters; formation water; isotopic composition

国家科技重大专项“四川盆地碎屑岩层系油气富集规律与勘探评价”（2016ZX05002-004）

TE122

A

1000-0747(2017)04-0549-12

10.11698/PED.2017.04.08

叶素娟, 朱宏权, 李嵘, 等. 天然气运移有机-无机地球化学示踪指标: 以四川盆地川西坳陷侏罗系气藏为例[J].石油勘探与开发, 2017, 44(4): 549-560.

YE Sujuan, ZHU Hongquan, LI Rong, et al. Tracing natural gas migration by integrating organic and inorganic geochemical data: A case study of the Jurassic gas fields in western Sichuan Basin, SW China[J]. Petroleum Exploration and Development, 2017, 44(4): 549-560.

叶素娟（1969-），女，浙江温州人，博士，中国石化西南油气分公司勘探开发研究院高级工程师，主要从事储集层地质及油气成藏方面研究。地址：四川省成都市高新区（南区）吉泰路 688号，中国石化西南科研基地勘探开发研究院，邮政编码：610041。E-mail：sujuan_ye@hotmail.com

联系作者简介：李嵘（1967-），男，云南昆明人，中国地质调查局成都地质调查中心（国土资源部成都地质矿产研究所）教授级高级工程师，主要从事沉积与储集层地质方面研究。地址：四川省成都市一环路北三段 2号，成都地质矿产研究所，邮政编码：610081。E-mail：goest33@sina.com

2016-05-20

2017-03-21