渤海湾沉积物重金属的分布特征及影响因素

陈 秀,李爽兆,袁德奎*,穆 迪,李原仪

(1.天津大学力学系,天津300354;2.河北工业大学海洋科学与工程学院,天津300130)

渤海湾沉积物重金属的分布特征及影响因素

陈 秀1,李爽兆1,袁德奎1*,穆 迪2,李原仪1

(1.天津大学力学系,天津300354;2.河北工业大学海洋科学与工程学院,天津300130)

2012-10-11对渤海湾18个站位(含4个沉积物柱状样站位)的沉积物进行采样分析,结果表明,5种主要的重金属(Cr,Cu,Zn,Cd,Pb)有相似的空间(水平方向)分布特征,即渤海湾西北部和渤海湾中部的沉积物重金属质量分数较高。利用地质累积指数法评价沉积物重金属污染程度,结果显示,Cd受到轻度污染。采用相关性分析和主成分分析,对污染物来源进行了探讨,推测渤海湾西北部高质量分数重金属很可能与排污口的排放有关。根据沉积物粒度分布特征,结合渤海湾的环流情况,推测沉积物重金属分布受渤海湾水流及其所导致的粒度变化所影响,进一步分析了放射性核素210Pb活度的空间分布,在渤海湾西北部及中部的重金属高质量分数区域,210Pb活度随埋藏深度呈现有规律的衰减且沉积速率较低,证实该区域沉积环境较为稳定,有利于携带重金属的悬浮物沉积。

渤海湾;沉积物;重金属;粒径;放射性同位素

渤海是中国的内海,平均水深约18 m,海域面积约7.8万km2,由中央盆地、渤海海峡、辽东湾、渤海湾和莱州湾组成。位于渤海西部的渤海湾水深相对较浅,平均水深不足10 m,最大水深约32 m。渤海湾三面环陆,与河北、天津、山东的陆岸相邻,是一个典型的半封闭海湾,海水与外界的交换能力较弱、自净能力差。随着渤海湾沿岸区域经济社会的快速发展,该海域面临着巨大的生态环境压力。

重金属是具有潜在危害的重要污染物,难以降解,能持久存在于环境中。更为重要的是,重金属会随着食物链迁移和积累,最终对人类健康构成威胁。因此,重金属的影响受到了广泛的重视,在此方面开展了大量的研究[1-5]。泥沙是重金属迁移转化的重要载体。一方面,泥沙颗粒可以吸附大量重金属,在一定的水动力条件下沉积下来;另一方面,当水动力和物理化学等外部条件改变时,吸附在泥沙颗粒上的重金属可随着泥沙迁移。所以沉积物是重金属的主要富集介质,同时也是潜在的污染源。换一个角度看,沉积物记录着重金属的来源、分布,以及迁移和转化的历史[6-8]。因此,研究沉积物重金属的分布特征及影响因素对于认识生态环境的状况及变迁规律和机理有重要意义。

对于渤海湾沉积物重金属,已有大量的研究成果,但主要集中在港口及潮间带区域[9-10],对于渤海湾整个区域沉积物重金属研究缺乏,尚不足以全面地反映出渤海沉积物中重金属分布特征,对其机理的认识也有待深入。为此,本文在基本覆盖整个渤海湾区域的18个站位采集了沉积物样品,开展了重金属的分析测试,综合其他研究者的测试数据,并结合渤海湾余环流特征及210Pb活度的垂向分布,对渤海湾沉积物重金属的分布规律及影响因素进行分析。

(陈 靖 编辑)

1 数据及方法

2012-10-11两次采集了渤海湾18个站位的沉积物样品(图1中A1～A6,D1～D6,E1～E6站位)。其中A2,A4,A5和A6站位采集的是柱状沉积物样品(样品长度20～30 cm不等),柱状样按1或2cm厚度进行切割分样,其余14个站位采集的是表层沉积物样品。样品装入聚乙烯袋后立即低温冷藏并带回分析测试中心。经自然风干,用瓷钵研磨,过100目尼龙筛,四分法缩分分取10～20 g制备好的样品,放入样品袋。称取上述处理后的样品0.1 g在聚四氟乙烯坩埚中,加入HF-HNO3-HCl O4溶解后使用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)测定每份样品中Cr,Cu,Zn,Cd和Pb的质量分数。整个分析测定过程中加入标准工作溶液,标准工作溶液由国家标准溶液在使用时根据不同元素测定的需要配制而成,各元素的回收率为90%～110%。进一步收集了徐亚岩等[11]文献中的其他8个站位(图1中F1～F8)沉积物中重金属数据,以便综合比较分析。并采用BT-9300ST激光粒度分析仪对A2,A4,A5和A6四个站位的粒度进行测量,其测量范围为0.01～100μm。

2007-07-24-26用装有水洗聚乙烯衬垫的重力取芯器采集了渤海湾西部5个站位(图1中B1～B5站位)的沉积物柱状样(样品长度40～100 cm不等)。对沉积物样品进行切割分样,间隔为2或5 cm,装入无菌取样袋后立即低温冷藏并带回分析测试中心,样品经前处理后用银片水浴自镀,取出银片,用蒸馏水冲洗,晾干。用刻度好的α多道能谱仪测量仪器本底、试剂空白样品以及待测样品的的α谱,从而计算出被测样品的210Pb活度。同时收集了前人文献中的11个站位的210Pb放射性活度数据:柱状采集点C1,C3,C4为孟伟等2006年数据站位[10];BS1,BS2,BS5,BS10为胡邦琦等2011年数据站位[12];C0710,C0711,C0707,C0712为Wang等2014年数据站位[13],基本涵盖了渤海湾西北部及中部。

图1 渤海湾采样站位分布图Fig.1 Sampling locations in the Bohai Bay

2 结果与讨论

2.1 沉积物重金属的分布特征及污染评价

图2是渤海湾各站位沉积物Cr,Cu,Zn,Cd,Pb质量分数柱状图,分别是依次从靠近渤海湾沿岸到渤海湾中部的4个断面(A,D,E,F断面)。结果表明,5种重金属有相似的空间(水平方向)分布:渤海湾西北部沿岸及渤海湾中部为高值区,且各重金属质量分数随着距离排污口的增大而降低,在到达中部时又达到高值。

图2 沉积物重金属空间(水平方向)分布Fig.2 Spatially distributional patterns(horizontal)of heavy metals in sediments

图3 是渤海湾潮间带4个站位沉积物重金属(Cr,Cu,Zn,Cd和Pb)质量分数的垂向变化曲线。从图中可以看出,各柱状样重金属含量随埋藏深度基本上呈波动分布。A2站位柱状样Cr,Cu和Pb质量分数在垂向上具有相同的变化趋势,即0～14 cm含量较为稳定,15～20 cm质量分数稍有波动。Cd和Zn一直处于波动状态。A4站位柱状样重金属的垂向分布表现为:各重金属在0～5 cm含量有降低的趋势,5～15 cm处于波动状态,18～30 cm除了在22 cm处各重金属突然增加,整体含量变化较为稳定,且该站位各重金属含量在表层出现最大值。A5站位柱状样各重金属含量的垂向分布均呈波动分布,且各重金属含量比其他3个站位高。从A6站位柱状样重金属的垂向分布可以看出,除了Cd和Pb含量垂向变化总体相对平缓,其他3种重金属含量垂向分布也呈波动分布。

图4是渤海湾潮间带4个站位沉积物粒度的垂向变化曲线。A2站位沉积物粒径从上向下由细变粗再变细,粒度变化显著的位置在埋深约12 cm处,而重金属含量也在14 cm处稍有波动。A4站位沉积物粒径在0～3 cm随埋深快速变粗;3～15 cm由上向下沉积物粒径变细,在15 cm处再变粗;15～30 cm埋深内沉积物粒度逐渐变细,其变化趋势与重金属含量垂向分布符合粒度控制律,即元素含量随粒度变粗而降低。A5站位沉积物粒度垂向分布呈波动型,其中在6和30 cm处粒度最大,而该站位各重金属含量在5和30 cm处也达到最低。A6站位沉积物粒径从上向下由粗变细再变粗,在26 cm处迅速变粗,对应Cd和Zn元素含量在23 cm处迅速降低。

图3 柱状样重金属垂向分布Fig.3 Verticalal distributional patterns of heavy metals in cores

图4 柱状样粒度垂向分布Fig.4 Vertically distributional patterns of granularity in cores

地质累积指数法是研究水体沉积物重金属污染的一种定量指标,广泛应用于研究沉积物中重金属污染评价。计算公式:

式中,Cn是元素n在沉积物中的质量分数,Bn是沉积物中该元素的背景值(背景值参照文献[1]的结果), 1.5是考虑各地岩石差异可能引起背景值的变动而取的系数。地质累计指数表示的污染程度共分为7级,从级别0(Igeo＜0)到级别6(Igeo＞5)。地质累积指数值与污染程度之间的关系如表1。

表1 Igeo与污染程度之间的关系Table 1 Relationship between Igeoand pollution levels

采用地质累积指数法评价沉积物表层重金属污染,结果表明:Cr,Cu,Zn,Cd和Pb的地质累积指数平均值分别为-0.567,-0.332,-0.432,0.594和-0.604。Cr,Cu,Zn和Pb的地质累积指数小于零,表明沉积物中这些重金属均未受到污染。Cd的地质累积指数为0～1,表明其受到轻度污染,其中位于渤海湾中部的A8站位及渤海湾西北部的D1站位污染最为严重,污染程度为偏中度。尽管Cr的地质累积指数平均值小于零,但是位于渤海湾中部各站位Cr的地质累积指数也在0～1,表明渤海湾中部受到轻度的Cr污染。

2.2 沉积物重金属来源

首先对沉积物表层各重金属元素进行相关性分析,结果显示Cr,Cu,Zn和Pb之间有很强的相关性,表明Cr,Cu,Zn和Pb四种重金属可能有相同的来源;而Cd与其他4种重金属的相关性较差,可能是由于Cd在次表层易氧化,通常以二价氧化物或四价氧化物的形式存在,游离态的Cd有很强的生物可利用性。进一步对沉积物中重金属进行了主成分分析,结果表明前两个主成分的累计贡献率达到95.5%,已经能够反映全部数据的大部分信息。第一主成分的贡献率为75.5%,Cr,Cu,Zn和Pb均有较高的正荷载。Cr,Cu,Zn和Pb主要来自渤海湾附近的电镀、合金、电子、冶炼等工业企业以及生活污水。此外,相关性分析结果也表明Cr,Cu,Zn和Pb相关性显著,表明它们有共同的来源,因此可知第一主成分表征工业废水和生活污水对沉积物中重金属含量的影响。第二主成分的贡献率为20%,在Cd上的正荷载很高,为0.954。Cd由于其可在生物体内富集,第二主成分可能反映出了养殖业的发展对沉积物重金属的影响,特别是位于歧河口附近的养殖区受到相当程度的沉积物重金属污染。

2008年国家海洋局发布的渤海海洋环境质量公报表明,84.6%的陆源入海排污口有不同程度的超标排放现象,重点排污口邻近海域环境污染较重。大沽排污河口和北塘口含有高质量分数污染物质的污水排放入海,对近岸海域水质环境造成严重影响。监测的入海排污口中,以子牙新河排污口污染程度较重。2010年天津市海洋环境质量公报也指出,近岸海水中出现了重金属含量超标的情况。结合相关性分析和主成分分析推测渤海湾沿岸河流以及排污口排放的未达标的污水极有可能是造成西北部沿岸高质量分数重金属的原因。对于渤海湾中部的重金属高质量分数区,由于距离排污口的位置较远,难以用排污口排放的影响进行解释。

2.3 重金属高质量分数区出现的动力学机理

除了排放源以外,水动力学因素是影响重金属空间分布特征的另一个重要因素。因此,我们进一步分析了渤海湾重金属空间分布与余环流的关系。渤海湾的余环流以潮致余流为主,关于此方面已有研究成果,我们主要参考这方面已有的研究成果进行分析。

总结公开发表的文献中关于渤海湾潮余流的论述,早期研究者们基于实测资料分析渤海湾环流,随着科技的进步,后续多以数值模拟研究为主。赵保仁和雷方辉[14]根据1980年以来的实测海流资料分析表明渤海湾南北部各有一个环流。渤海湾左右两侧的海水都涌入渤海湾中部,然后从渤海湾中部流出。目前大部分的观点认为,渤海湾余流沿湾顶岸界内区为逆时针环流[15-16],渤海湾西北角有一顺时针环流[17-18]。潮致余流的整体结构表现为南部为一顺时针环流,北部为一逆时针环流,水流从中部流出[14,19]。近十年,随着渤海湾周边经济的发展,渤海湾沿岸的围填海活动逐渐增多,显著改变了局部的岸线和地形,对余流结构造成了一定的影响。已有的研究表明,岸线变化后逆时针沿岸流以及西北角的顺时针环流消失,北侧的逆时针环流较强,环流中心外移,南部的顺时针环流较弱,环流中心东移[20-22]。

受渤海湾余环流的影响,排放入海的污染物将被带入渤海湾中部。而中部正好有一个环流中心,这一方面导致大部分污染物沿环流涡旋在此聚集,另一方面环流中心处弱的水动力条件也使悬浮物易于沉积,于是渤海湾中部成为重金属质量分数的高值区。同样,渤海湾西北角的顺时针环流使得一部分污染物沉积于此涡旋中心。岸线变迁后西北角环流的消失导致该区域内的污染物滞留时间变短,同时转而北上到达渤海湾北部。综上,在余环流的作用下,陆源输入的重金属污染物向渤海湾西北部海域及中部海域输运,并在涡旋中心沉积,最终导致这两处成为沉积物重金属高质量分数区域。

2.4210Pb放射性活度的空间分布特征

大部分重金属是吸附在悬浮颗粒物上,并随着悬浮物沉积,所以为了判断上述重金属空间分布特征的合理性,需要进一步分析渤海湾的沉积特性。放射性核素示踪是测定沉积物的运移和沉积率的常用方法之一。沉积物中放射性核素的分布往往能够反映出由于物理、地形或生物过程造成的沉积模式。天然放射性同位素210Pb的半衰期时间为22.3 a,可以用来示踪百年尺度的沉积过程[23-25]。通过放射性核素210Pb活度的垂向分布来探讨重金属分布与沉积环境之间的关系。图5给出了渤海湾西北部及中部共16个站位的210Pb活度垂向分布。

图5 16个柱状样210Pb活度分布Fig.5 Distribution of activity of210Pb in samples from sixteen locations

根据剩余210Pb放射性活度的分布来计算沉积速率,结果发现在黄河口附近和子牙新河口附近站位的沉积速率较高,分别为BS2(1.17 cm/a),C4(1.82 cm/a)。渤海湾西部站位沉积速率均小于1 cm/a,渤海湾西北部的C0711和C0712沉积速率在1 cm/a左右。

受物质来源、水动力条件、生物扰动等因素的影响,渤海湾柱状样210Pb放射性活度随埋藏深度的垂向分布表现为4种基本模式,即两段模式(包含衰变段、衰变平衡段)、三段式(包含混合段、衰变段、衰变平衡段)、多阶模式和倒置模式。其中两段、三段模式均呈现210Pb放射性活度沿深度呈指数衰减趋势,而多阶模式和倒置模式属于分布异常的类型[26]。一般情况下,若210Pb活度随埋藏深度呈指数衰减趋势,这种垂向分布模式可以反映出沉积环境稳定。从结果可以看出,位于渤海湾中部的BS5站位、西部的C4站位和西北部的C0707,C0710,C0711和C0712站位以及B1和B2站位210Pb放射性活度随埋藏深度曲线表现为指数衰减模式。这种分布模式表明该站位海域的沉积环境、物质来源和沉积作用都处于较稳定状态。其他站位垂向活度变化较大,呈现大幅波动,反映了这些站位可能处于较强的水动力条件下,导致沉积物的混合和扰动。

位于渤海湾西北部潮间带区域的C0707,C0710,C0711和C0712站位,除了C0712,沉积物表层210Pb活度垂向分布处于波动状态,表明最近一段时间沉积物受到扰动,很可能是受到天津港附近围填海及航道疏浚等的影响。然而从图4中可以看出沉积物深处的柱状样并未受到扰动,尤其是C0711站位。所以对于长时间尺度而言,渤海湾西北部潮间带区域的沉积环境相对稳定。

塘沽南部的C1和C3站位210Pb活度随埋藏深度未见明显的衰减趋势,表明沉积物受到一定程度的混合和扰动,可能是由于这一区域港口建设以及人为活动的影响改变其沉积环境。更靠近南部的C4站位,尽管其受到人为活动的干扰,但210Pb活度随埋藏深度整体上呈指数衰减。

在渤海湾中部,对比BS10,BS1和BS2三个站位,只有BS5站位210Pb活度垂向分布呈指数衰减,表明该区域水动力条件较弱。考虑到BS1和BS2站位靠近黄河口,推测其沉积物扰动可能与黄河多次改道、黄河入海泥沙量锐减有关。

3 结 语

沉积物重金属数据分析表明渤海湾Cr,Cd,Pb,Zn和Cu五种重金属有着相似的空间分布,即重金属高质量分数区域分别位于渤海湾西北部和渤海湾中部。对沉积物重金属污染程度进行评价,结果显示Cd受到轻度污染。重金属来源分析表明渤海湾西北部高质量分数重金属很可能与排污口的排放有关。除了排放源以外,水动力学因素是影响重金属空间分布特征的另一个重要因素。受渤海湾余环流的影响,排放入海的污染物将被带入渤海湾中部。同时重金属含量也受到粒度的控制,即元素含量随粒度变粗而降低。重金属是吸附在悬浮颗粒物上并随着悬浮物沉积于底泥中,所以沉积物中重金属含量与沉积作用有关。柱状样210Pb放射性活度的分布也进一步证实渤海湾西北部和渤海湾中部沉积环境较为稳定,有利于悬浮污染物的沉积。

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Distribution Characteristics of Sediment Heavy Metals in Bohai Bay and Its Effect Factors

CHEN Xiu1,LI Shuang-zhao1,YUAN De-kui1,MU Di2,LI Yuan-yi1
(1.School of Mechanical Engineering,Tianjin University,Tianjin 300354,China; 2.School of Marine Science and Engineering,Hebei University Of Technology,Tianjin 300130,China)

Sediment samples from eighteen stations(including four core samples)in the Bohai Bay were collected during October-November 2012 and then analyzed for contents of several heavy metals.The results show that the distributional patterns of the five major heavy metals(Cr,Cu,Zn,Cd,Pb)are similar,and there are two local areas with high concentrations of heavy metals in the Bohai Bay.One is located in the northwest part of the Bohai Bay,and the other one is located in the middle part of the Bay.By using the method of the geological accumulation index,the pollution levels of Cd were evaluated as a level of lightly polluted.The correlation analysis and principal component analysis were used to analyze the sources of pollutants.The results indicate that the regions with high concentrations of heavy metals may be associated with the discharges of sewage outlets.According to the spatially distributional patterns of sediment particles and the circulations in the Bohai Bay,it can be concluded that the distributional patterns of heavy metals might be affected by the residual circulations in the Bohai Bay and the change of particles sizes of sediments.We suggested that the activities of210Pb decays regularly with buried depth at the stations with high concentrations of heavy metals,indicating that the sedimentary conditions in the northwest and the middle parts of the Bohai Bay are relatively stable,which contributes to the deposition of sediments and its associated heavy metals.

Bohai Bay;sediment;heavy metal;grain size;radioactive isotopes

June 19,2016

P736

A

1671-6647(2017)03-0382-10

10.3969/j.issn.1671-6647.2017.03.008

2016-06-19

天津市自然科学基金重点项目——渤海叶绿素分布的年际变化特征及其水动力输运机理(16JCZDJC39400);教育部新世纪优秀人才支持计划——近海水生态环境数据驱动模型及其在渤海湾的应用(NCET-12-0406)

陈 秀(1990-),女,安徽安庆人,硕士研究生,主要从事河口、海湾和河流水动力和水环境方面研究.E-mail:chenxiu@tju.edu.cn

*通讯作者:袁德奎(1972-),男,四川遂宁人,研究员,博士,主要从事河口、海湾和河流水动力和水环境问题数值模拟方面研究. E-mail:dkyuan@tju.edu.cn