深圳湾及邻近沿岸沉积物中碳、氮和磷的分布

许春玲,李绪录,林 梵 (国家海洋局南海调查技术中心,广东 广州 510300)

深圳湾及邻近沿岸沉积物中碳、氮和磷的分布

许春玲,李绪录*,林 梵 (国家海洋局南海调查技术中心,广东 广州 510300)

依据 1998～2014年每年 2个航次取得的资料,分析和研究了深圳湾和珠江口东南沿岸表层沉积物中生物地球化学要素[包括总碳(TC)、总有机碳(TOC)、总氮(TN)和总磷(TP)]的时空分布,并依据C:N原子比探讨沉积物中有机质的来源.结果表明,TC、TOC、TN和TP含量在深圳湾中分别为(13200±3600)、(12200±3200)、(910±352)和(594±288) mg/kg,而在珠江口东南沿岸中分别为(12000±3900)、(8700±2300)、(601±259)和(334±119) mg/kg. 1998～2014年研究海区沉积物中TC和TN含量的年际变化均呈上升趋势,而TOC含量则呈下降趋势.研究期间TP含量在深圳湾中呈下降趋势,而在珠江口东南沿岸中呈上升趋势.深圳湾和珠江口东南沿岸中TOC:TN原子比分别约为17.7和19.5,研究期间均呈下降趋势.研究海区中表层沉积有机质(SOM)是陆生和水生2种来源的混合输入,在深圳湾中以水生源为主,而在珠江口东南沿岸中以陆生源为主.1998～2014年研究海区中表层SOM从以陆生源为主逐渐转变为以水生源为主.

深圳湾；珠江口；表层沉积物；生物地球化学要素；C:N原子比；有机质来源

海洋中有机质主要以悬浮体、胶体和真溶液的形式存在.有机悬浮体尽管其密度与海水相近,沉降速度极为缓慢,但在有机残余沉积物中仍然占有一定的数量[1].以腐殖酸为主要成分的有机胶体,因与海水中粘土矿物或悬浮体电性相反而产生凝聚后沉积至海底.有机真溶液也可通过一系列的生物地球化学过程被转移到海底沉积物中.随着沉积的继续,有机质逐渐被覆盖和埋藏,转入还原环境,沉积物中Fe3+和Mn4+便充当二级氧化剂,氧化降解部分被埋藏的有机质,所释放的无机成分随间隙水向上扩散至水界面,最终进入水体中.在沿岸环境中沉积有机质(SOM)的来源十分广泛,可简单地分为陆生源和水生源两部分.陆生源有机质主要源于集水区内陆生植物,通过河流、地表径流与地下水搬运[2]和大气沉降[3]进入沿岸环境,属外来有机质.水生源有机质主要源于沿岸水域内部自身生长的浮游生物,如海藻、浮游植物和细菌等[4],属自生有机质.沉积物中有机质对沿岸环境中的生源要素循环、初级生产力和生态环境演化等有重要影响[5-7].研究海洋沉积物中生物地球化学要素碳(C)、氮(N)和磷(P)的分布变化,对了解海洋中有机质的生物地球化学循环过程及全球碳循环和气候变化有着重要的意义[8].

近几十年来,有关C、N、P在具体海底沉积物生态环境中长时间尺度(年际)动态的研究报道较少[8].众所周知,长期系列数据具有重大的统计意义,其分析结果更具代表性.香港特区政府环境保护署(EPD)的监测计划是一个长期监测项目.1986年以来EPD一直每年2次监测香港周围海域沉积物中的生态与环境参数.本研究选取EPD已实施的监测项目中1998～2014年的监测资料,分析深圳湾及邻近海域表层沉积物中总碳(TC)、总有机碳(TOC)、总氮(TN)和总磷(TP)的时空分布,并依据C:N原子比进一步探讨沉积物中有机质的来源.

1 材料与方法

1.1 研究海区与监测站位

深圳湾是珠江口伶仃洋东侧中部一个由西向东偏北嵌入陆地约17.5km的半封闭型浅水海湾,隶属于香港特别行政区和深圳市.周边陆地为丘陵低山,沿岸有深圳河、大沙河及元朗河等注入,岸线长约 60km,水域面积约为 90.8km2;湾的东部(湾顶即深圳河口附近)较浅,西部(湾口)较深,深度一般小于5m,平均为2.9m[9].低潮时在深圳河口附近露出一片巨大的潮滩.自深圳河口由东向西伸展,两岸均有红树林分布.北岸有深圳福田红树林候鸟自然保护区.南岸有香港米埔拉姆萨尔公约湿地.集水区内发达的经济和密集的人口产生大量工农业、第三产业和生活废水通过小河流和地面径流排放入海,深圳湾接受了大量的陆源物质输入,污染严重,水质劣于国家海水水质标准四类[10],富营养化严重[11].

选用EPD监测项目中8个代表不同地理区域的监测站,其中3个(DS1～DS3站)代表深圳湾海区和5个(DS4、NS2～NS4和NS6站)代表珠江口东南沿岸海区.图 1为具体沉积物质量监测站位.

图1 深圳湾和珠江口东南沿岸中表层沉积物质量监测站位Fig.1 Monitoring sites for surface sediment quality in the Shenzhen Bay and coastal southeastern Pear River Estuary

1.2 样品采集与要素测量

用Van Veen (0.1m2)/Smith-McIntyre (0.1m2)抓斗式采样器采集海底表层约10cm厚的沉积物于甲板上,然后取其表面下 0～2cm的样品,置于-20℃冷冻保存至实验室进行分析.TC由高温燃烧法[12]测定.氨氮(NH3-N)和总凯氏氮(TKN)均由流动注射分析法测定[13-14].每个样品的总有机氮(TON)含量由等式TON=TKN－NH3-N求得.因沉积物中硝酸盐氮和亚硝酸盐氮含量远小于TN含量的1%,故取TN≈TKN.TP由流动注射分析法测定[15].化学需氧量(COD)由回流法测定[16]. TOC依据李绪录等[8]的方法确定,即 TOC= (COD/16－3TN/14)×12/2,并依据各样品的实测数据消除硫化物对 TOC的影响.TC、NH3-N、TKN、TP和COD的报告限分别为1000、0.05、0.5、0.2和2mg/kg.

1.3 C:N原子比的确定

由下式确定C:N原子比:

式中:TOC和TON分别为沉积物中的总有机碳和总有机氮,mg/kg;12和14分别是碳和氮的原子量.

1.4 数据处理

依据研究期间所有的测量数据,求取各站各要素含量的平均值,来分析和讨论它们的区域分布;求取各航次各要素含量的平均值来分析和讨论它们的年际变化.另外,鉴于实验分析可能出现偶然误差,在进行回归分析时,设置了一个滤波器滤掉个别被认为是“偶然误差”的离散数点,被滤掉的数点控制在总数点的2%之内.

2 结果与讨论

2.1 各要素的时空分布

研究期间深圳湾和珠江口东南沿岸表层沉积物中 TC含量分别为(13200±3600)和(12000± 3900)mg/kg,TOC 含量分别为(12200±3200)和(8700±2300)mg/kg,TN 含量分别为(910±352)和(601±259)mg/kg,TON 含量分别为(866±321)和(590±259)mg/kg(由于 TON含量的时空分布与TN含量高度一致,其相关描述略),而TP含量分别为(594±288)和(334±119)mg/kg.图 2为 1998～2014年研究海区表层沉积物中各站TC、TOC、TN和TP含量的平均分布.从图2(a)中可以看到,研究海区表层沉积物中TC含量的空间分布趋势与TOC含量的略有差别.TC和TOC含量在深圳湾中从深圳河口向湾口逐渐降低,而在湾外由北向南继续逐渐递减,但在新界与大屿山间的海域(NS2和NS3站)中TC含量由西向东升高而TOC含量则由西向东略有降低.在深圳湾中 TC和TOC含量的变化范围为11800～14500和10300～14300mg/kg,平均分别为 13200和 12200mg/kg.在珠江口东南沿岸中TC和TOC含量的变化范围为9800～14500和7500～9800mg/kg,平均分别为12000和8700mg/kg.从图2(b)和2(c)中可以看到,研究海区表层沉积物中TN和TP含量的空间分布趋势与TOC含量基本一致.在深圳湾中TN和 TP含量均从深圳河口向湾口逐渐递减,变化范围分别为751～1043和 469～701mg/kg,平均分别为910和594mg/kg.在珠江口东南沿岸中,TN和TP含量在深圳湾外均略呈北高南低的分布趋势,但在新界与大屿山间的海域(NS2和NS3站)中则均略呈西高东低的分布趋势,变化范围分别为491～693和 277～380mg/kg,平均分别为601和334mg/kg.

图2 1998～2014年深圳湾和珠江口东南沿岸表层沉积物中平均TC、TOC、TN、TON和TP含量(mg/kg)的空间分布Fig.2 Spatial distribution of the TC, TOC, TN, TON and TP concentrations averaged in the surface sediments of the Shenzhen Bay and coastal southeastern Pearl River Estuary from 1998 to 2014

图3为研究期间深圳湾和珠江口东南沿岸表层沉积物中TC、TOC、TN和TP含量航次均值的年际变化.由图 3可见,深圳湾中 TC、TOC、TN和 TP含量均高于珠江口东南沿岸,而且其年际变化波动均大于珠江口东南沿岸.研究期间深圳湾和珠江口东南沿岸中TC和TN含量均呈上升趋势,而TOC含量则均呈下降趋势;TP含量在深圳湾中也呈下降趋势,而在珠江口东南沿岸中则呈上升趋势.从 1998～2014年,深圳湾和珠江口东南沿岸中 TC含量分别从13000 和 9700mg/kg 上 升 至 13400 和14400mg/kg,TOC 含 量 分 别 从 12900 和9100mg/kg下降至 11400和8300mg/kg,TN含量分别从 844和 424mg/kg上升至 980和787mg/kg,而 TP含量在深圳湾中从 658mg/kg下降至 528mg/kg,而在珠江口东南沿岸中从274mg/kg上升至396mg/kg.

图3 深圳湾和珠江口东南沿岸表层沉积物中TC、TOC、TN和TP含量的年际变化Fig.3 Inter-annual variability of the TC, TOC, TN and TP concentrations in the surface sediments of the Shenzhen Bay and coastal southeastern Pearl River Estuary

综上所述,深圳湾内沉积物TC、TOC、TN、TON和TP含量明显高于湾外.这一分布模式与研究海区水体总溶解氮(TDN)[17]、总溶解磷(TDP)[18]和颗粒有机物(POM)[19]质量浓度相一致,主要是沿海城市香港和深圳的人为向海排放及深圳湾的特殊自然环境所造成的.深圳湾属半封闭型海湾,其水动力条件较差,排放物难以向外扩散,部分陆生源和人为排放有机质胶体凝聚后沉积于海底.另外,深圳湾中营养盐质量浓度终年较高[20-21],为富营养化海域[11],可能促进初级生产力,而且沿岸中的大面积湿地,生长着大片的互花米草和红树林等,这些都会产生大量 POM,其中部分也会沉积于海底.珠江口伶仃洋是一个开阔的海域,各沉积生物地球化学要素的分布变化主要受到珠江径流带来的陆生源和人为排放有机质沉积与水生源有机质沉积的共同影响.

1998～2014年研究海区(特别是 2008～2014年深圳湾)中沉积物 TOC含量的年际变化呈较明显下降趋势,表明十几年来集水区内陆生源和人为排放的有机物有所减少,海底沉积物的生态环境质量有所改善.然而,研究期间深圳湾和珠江口东南沿岸中沉积物 TN含量的年际变化均呈上升趋势,同期珠江口东南沿岸中水体溶解无机氮(DIN)[20]和溶解有机氮(DON)[22]质量浓度也均呈上升趋势,与近几十年来中国近海中氮输入量持续增加的趋势[23]相一致. 研究期间(特别是2009～2014年)珠江口东南沿岸中沉积物 TC和TP含量的年际变化均呈较明显上升趋势,但同期该海域中沉积物TOC含量的年际变化则呈较明显下降趋势, 反映了表层沉积物中出现同一元素的有机形态与无机形态相反趋势的年际变化,可能与近几年来珠江口区域自然资源的开发利用(例如大型构筑物––港珠澳跨海大桥的建设等)活动有关.

研究海区表层沉积物中TOC为TC的主要成分,其含量在深圳湾中占TC含量的92.7%,而在珠江口东南沿岸中占 72.8%;TON也是构成TN的主要成分,其含量在深圳湾和珠江口东南沿岸中分别占TN含量的95.1%和98.2%.

2.2 C:N原子比及有机质来源

不同来源的有机质导致沉积物中 TOC:TN原子比不同[24].低等海洋生物中 C:N原子比较低,浮游生物约为7,细菌约为4,真菌约为10[25].高等陆生植物中 C:N原子比范围宽广,木材为175～400,树叶为20～50,草本植物为 25～80[26].通常情况下,SOM 为水生源成因时,沉积物中TOC:TN 原子比较低,一般在 4～10之间[27-28]; SOM为陆生源成因时,沉积物中TOC:TN原子比较高,一般在14～30之间[29].图4为1998～2014年研究海区表层沉积物中各站TOC:TN原子比的时空分布.从图 4(a)中可以看到,深圳湾内TOC:TN原子比低于湾外,在新界与大屿山间的海域(NS2和NS3站)也较低.深圳湾中TOC:TN原子比的变化范围为 16.1～18.7,平均为 17.7.珠江口东南沿岸中TOC:TN原子比的变化范围为17.3～20.7,平均为19.5.1998～2014年研究海区中TOC:TN原子比的年际变化呈下降趋势[图4(b)和(c)],深圳湾中从 21.6下降至 13.7,珠江口东南沿岸中从 24.5下降至 14.0.研究海区中TOC:TN原子比低于苏格兰Forth河口的21.7[30],但高于大鹏湾的 12.4[8]和大亚湾的 10.2[7].张凌等[5]和Hu等[6]在珠江口伶仃洋中也观测到较低的TOC:TN原子比(分别约为12和8.0),但他们的所有数值都落在本区本研究期间的数值范围内.深圳湾中的TOC:TN原子比略低于珠江口东南沿岸,一方面可能是受到周边城市人为排放的影响,另一方面可能与深圳湾中富营养化环境促使初级生产提高,并导致更多POM沉积至海底有关.

图4 1998～2014年深圳湾和珠江口东南沿岸表层沉积物中TOC:TN原子比的时空分布Fig.4 Temporal and spatial distributions of the TOC:TN atomic ratio in the surface sediments of the Shenzhen Bay and coastal southeastern Pearl River Estuary from 1998 to 2014

Hu等[6]的观测结果表明,珠江口外南海北部表层SOM的C:N原子比约为6.7,很接近Redfield等[31]的比率(C:N原子比为106:16=6.625),可以把它作为SOM水生源端的C:N原子比.由于高等陆生植物中C:N原子比范围宽广,不同沿岸环境中SOM陆生源端的C:N原子比有一定的差别,一般＞20[28].下面试图用图示法和回归分析法来确定研究海区表层沉积物中 SOM 陆生源端的C:N原子比.首先,绘出所有实测 C:N原子比与TON之间的数点(图5).其次,用回归分析法按顺序逐步消除绝对属于水生源端或陆生源端的数点(数点能否被消除的判断准则是使C:N原子比与TON之间的线性相关系数R2达到最大).最后,依据回归分析结果即C:N原子比与TON含量之间的关系式(本研究海区中为 TON=-40.6C:N + 1446)和混合段内的端点数据(对于本研究海区,混合段内TON的末端点值为236mg/kg,C:N原子比的末端点值为6.7),求出SOM陆生源端的平均C:N原子比(本研究海区中为29.8)和SOM水生源端的平均 TON 含量(本研究海区中为1174mg/kg).对于本研究海区,可分别取 6.7和29.8作为SOM水生源端和陆生端的C:N原子比,那么依据二元混合质量平衡模式[32,33],并结合实测 C:N 原子比便可计算出其水生源分数(w[SOMAqt])和陆生源分数(w[SOMTer])(当实测C:N原子比≤6.7时取w[SOMAqt]为100%,当实测C:N原子比≥29.8时取w[SOMTer]为100%).同理,可分别取236和1174mg/kg作为SOM陆生源端和水生端的TON含量,由实测TON含量计算出其陆生源分数(w[TONTer])和水生源分数(w[TONAqt])(当实测 TON含量≤236mg/kg时取w[TONTer]为100%,当实测TON含量≥1174mg/kg时取 w[TONAqt]为 100%).有必要指出的是,这一方法得到的结果并不是真正意义上的 SOM 或TON陆生源分数和水生源分数.尽管如此,它提供了定量了解沿岸环境中接近真相的SOM不同来源的图谱.

图5 1998～2014年研究海区表层沉积物中C:N原子比与TON之间的关系图和回归分析结果Fig.5 Correlation diagram and regression of the C:N atomic ratio with the TON in the surface sediments studied from 1998 to 2014

表1 1998～2014年研究海区中各测站的平均w[SOMAqt]和w[TONAqt]Table 1 w[SOMAqt] and w [TONAqt] averaged at various sites in the area studied from 1998 to 2014

图6 1998～2015年研究海区表层沉积物中w[SOMAqt]和w[TONAqt]的年际变化Fig.6 Inter-annual variability of the SOM and TON aquatic fractions in the surface sediments studied from 1998 to 2014

表1列出1998～2014年研究海区中各测站的平均w[SOMAqt]和w[TONAqt].由表1中可见,深圳湾内的w[SOMAqt]和w[TONAqt]均高于湾外,在新界与大屿山间的海域(NS2和 NS3站)也较高.w[SOMAqt]和 w[TONAqt]在深圳湾中分别约为51.5%和63.1%,而在珠江口东南沿岸中分别约为47.1%和37.3%.这表明研究海区中表层SOM是陆生和水生 2种来源的混合输入.深圳湾的表层SOM以水生源为主,而珠江口东南沿岸的主要源于高等陆生植物.张凌等[5]和Hu等[6]的观测结果也表明,珠江口中表层SOM是陆生和水生2种来源的混合输入.珠江口东南沿岸中 w[TONAqt]低于w[SOMAqt],主要是因为以陆生源为主的SOM多是较早生成的,随着年龄的增长,有机质中N成分按比例流失要比C成分快,也即N质量分数越来越低.深圳湾中 w[TONAqt]高于 w[SOMAqt],主要是因为以水生源为主的SOM多为新近生成的,仍保存着较高比例的 N 成分.研究海区中w[SOMAqt]和 w[TONAqt]的年际变化均呈上升趋势(图6),分别从1998年的33.1%和27.8%增加至2014年的61.5%和66.8%.这表明1998～2014年研究海区中表层SOM从以陆生源为主逐步转变为以水生源为主.研究期间海区中 w[SOMAqt]和w[TONAqt]分别为48.8%±28.4%和47.0%±28.9%,两者差别不大且具有相似的年际变化趋势,增强了该方法结果的可信度.

3 结论

3.1 研究海区中表层沉积物TOC和TON分别为TC和TN的主要成分.深圳湾的半封闭型自然环境具有的较差水动力条件,使集水区内向海排放物和湾中本身自生有机物难以向外扩散而沉积于海底,导致湾内表层沉积物TC、TOC、TN、TON和TP含量明显高于湾外.

3.2 1998～2014年整个研究海区中TC和TN含量均呈上升趋势,TOC含量呈下降趋势,TP含量在深圳湾中呈下降趋势,而在珠江口东南沿岸中呈上升趋势.总体上十几年来研究海区中表层SOM含量逐渐降低,表明表层沉积物的生态环境质量有所改善.

3.3 研究海区中表层SOM是陆生和水生2种来源的混合输入,在深圳湾中以水生源为主,而在珠江口东南沿岸中以陆生源为主.研究期间 TOC: TN原子比的年际变化呈下降趋势,而w[SOMAqt]和w[TONAqt]均呈上升趋势,表明1998～2014年研究海区中表层SOM从以陆生源为主逐步转变为以水生源为主.

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致谢：感谢香港特别行政区环境保护署提供并允许使用相关数据.

Distributions of carbon, nitrogen and phosphorus in the surface sediments of the Shenzhen Bay and adjacent coastal area.

XU Chun-ling, LI Xu-lu*, LIN Fan (South China Sea Marine Survey and Technology Center, State Oceanic Administration, Guangzhou 510300, China). China Environmental Science, 2017,37(7)：2691～2698

Data obtained biannually from 1998 to 2014 were used for analyzing and studying temporal and spatial distributions of the biogeochemical parameters, including the total carbon (TC), total organic carbon (TOC), total nitrogen (TN) and total phosphorus(TP), in the surface sediments of the Shenzhen Bay and coastal southeastern Pearl River Estuary. Also sources of the organic matter in the sediments were identified on the basis of the C: N atomic ratio. The results showed that the TC, TOC, TN and TP concentrations were (13200±3600), (12200±3200), (910±352) and (594±288)mg/kg respectively in the bay, and were (12000±3900), (8700±2300), (601±259) and (334±119)mg/kg respectively in the estuary. Both the TC and TN concentrations had witnessed an increase trend, while the TOC concentration had witnessed a decrease one in the sediments studied from 1998 to 2014. However, the TP concentration changed with a decrease trend in the bay and an increase one in the estuary during the period studied. The TOC: TN atomic ratio was about 17.7 in the bay and 19.5 in the estuary, and had undergone a decrease trend in both the bay and estuary from 1998 to 2014. The sedimentary organic matter (SOM) was a mixture from both of the terrestrial and aquatic sources, dominating with the aquatic one in the bay and with the terrestrial one in the estuary. A shift from the terrestrial dominance to the aquatic one of the surface SOM sources had been found in the area studied from 1998 to 2014.

Shenzhen Bay；Pearl River Estuary；surface sediments；biogeochemical parameters；C: N atomic ratio；sources of organic matter

X55,X142

A

1000-6923(2017)07-2691-08

许春玲(1987-),女,安徽铜陵人,硕士,主要从事海洋化学研究.发表论文3篇.

2016-10-17

国家“973”项目(2013CB956101);国家海洋局南海分局海洋科学技术局长基金资助项目(1523;1524)

* 责任作者, 高级工程师, benlixulu@sohu.com