典型道路路边空气颗粒物及无机元素特征分析

李凤华,吴 琳,张 静,方小珍,赵静波,毛洪钧(南开大学环境科学与工程学院,城市交通污染防治研究中心,天津 300071)

典型道路路边空气颗粒物及无机元素特征分析

李凤华,吴 琳,张 静,方小珍,赵静波,毛洪钧*(南开大学环境科学与工程学院,城市交通污染防治研究中心,天津 300071)

于2015年春、夏季,在天津市选取4条不同等级道路进行路边空气颗粒物(PM2.5和PM10)采集,并分析其中16种无机元素.结果表明,春季PM2.5和PM10的平均浓度显著高于夏季.路边环境中PM2.5/PM10低于非路边环境中空气颗粒物比值,且次干道和快速路分别在PM2.5和PM10中污染最严重.元素浓度分析显示,PM2.5和PM10中Si、Al、Ca等地壳元素浓度最高,次干道和快速路受人为元素影响较大,外环路所受影响较小;富集因子(PM2.5和 PM10)分析结果显示,Pb、Zn、Cu、Sb、Sn和 Cd的 EF＞10,是路边环境中富集程度较高的元素.通过Kruskal-Wallis H检验,PM2.5中各元素富集因子在4条道路上存在显著性差异,次干道受机动车污染较严重. PM2.5和PM10中因子分析结果有一定差异,PM2.5分析结果显示采样期间该区域主要污染源有开放源(土壤尘、扬尘、道路尘及建筑尘)、机动车排放源(尾气和非尾气源)、燃烧源和工业源,其中机动车排放源在人为源污染中占比最高.

路边；无机元素；富集因子；因子分析；天津市

随着城市化进程的加快和机动化水平的提高,我国汽车保有量迅速增加,至 2016年全国汽车保有量已达到1.94亿辆,交通污染也受到越来越多的关注.颗粒物来源解析研究[1-5]表明,汽车尾气是颗粒物尤其是细粒子(PM2.5)的主要来源之一.此外,包括轮胎、刹车片和路面磨损所产生的污染物以及道路尘在内的非尾气排放也是重要污染源之一.交通污染源(尾气和非尾气)产生的可吸入颗粒物载带成分复杂,无机元素是其最重要组分之一,且由于某些元素对人体存在非致癌或致癌健康风险,而受到广泛的关注[6].研究表明[7-8],机动车尾气排放的元素主要包括Cu、Mn、Ni、V等,非尾气主要包括Cu、Zn、Sb、Sn、Ba等.

路边作为人们频繁活动的一种微环境,其空气质量直接受到交通污染源的影响.Song[9]研究了新泽西州路边颗粒物中特征元素(Cu、Zn、Sb、Cr、Cd、Mn等)的粒径分布,并确定了这些元素的主要来源(刹车磨损、燃料燃烧及轮胎磨损). Keuken[10]对荷兰城区路边环境的颗粒物研究发现,非尾气排放是粗粒子的重要来源,主要来自路面二次起尘及其磨损,而刹车磨损和轮胎磨损贡献较小,它们是重金属(Cu、Zn等)的主要来源.此外,对伦敦市区路边环境与背景点对比发现,Fe、Cu、Sb和Ba的质量浓度明显高于背景点[11].国内城市中关于路边颗粒物及载带组分也有诸多研究[12-15],但对不同等级道路中元素组分的研究相对较少.姚琳[16]对杭州市不同等级道路空气中PM2.5元素组成进行研究,但未涉及对元素来源特征的解析,也未探讨机动车非尾气排放领域.

本研究于2015年春季和夏季,在天津市市区范围内选取了4条不同等级道路,对其路边大气颗粒物PM2.5和PM10进行了采集,利用电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)和电感耦合等离子光谱仪(ICP-OES)对其中载带的 16种无机元素进行分析,并对其浓度水平及空间分布特征进行了讨论.本研究可为路边颗粒物组分的研究提供基础数据,也为天津市交通环境空气治理提供基础科学依据.

1 实验与方法

1.1 样品采集

本研究于2015年4月9日～5月9日 (春)和7月5日～8月30日(夏) 在天津市市区选取了4条不同等级的道路并在路边设置监测点(如图1所示),选用TH-150AII型智能中流量(100L/min)采样器对环境空气中 PM2.5和 PM10进行采集.4条道路的属性及采样时间如表1所示.其中,白堤路无非机动车道,周边商业分布广泛;简阳路周边环境较空旷,居民区较多;复康路有非机动车道,周边商业分布广泛;外环路周边环境较空旷,附近无高楼建筑及工厂企业.采样点可作为天津市不同交通道路类型的代表点.各采样点根据风向和城市管理要求设置于道路两侧,距道路外缘约1m,50m范围内无其他明显污染源,采样高度约为 1.5m.每日分4个时段进行采样 (7:00～11:00, 11:00～15:00,15:00～19:00,19:00～23:00),并记录该时段的车流情况.采样期间春季主导风向西北风,平均风速为(3.05±1.73)m/s,夏季主导风向为西南风,平均风速为(2.39±1.21)m/s.采样时选用φ 90mm的聚丙烯滤膜.采样前,首先将聚丙烯滤膜于60℃的烘箱中烘干2h后置于恒温[(22±1)°C]恒湿[(35±1)%]天平室平衡48h,然后对滤膜进行称重编号.采样后,滤膜样品再次置于天平室平衡48h后进行称重.最终得到PM2.5和PM10有效样品分别为106和109个.

图1 采样点示意Fig.1 Diagram ofeverysampling points

表1 实验点位置及采样时间Table 1 Location and sampling time of every sampling points

1.2 样品处理及分析

将分析滤膜剪碎放入100mL带盖的聚四氟乙烯烧杯中.使用经校正的移液管,加入 5mL萃取溶液(pH5.6),加一滴 HF(pH5.3),确认萃取溶液体积足以覆盖全部样品,于 220℃在控温电热板上加热回流 2.5h,然后利用余温用稀盐酸(pH5.4)5mL浸取,移入10mL塑料比色管中,以纯水稀释至标线并摇匀,待测.利用美国 Agilent公司的Agilent 7500a型ICP-MS分析样品中Co、Cr、Mo、Mn、Ni、Pb、Zn、Cd、Sn、Sb、Cu,利用ICP-OES分析样品中Si、Al 、Mg、Ca、Fe,共16种元素.

此外,采样期间,每天采集一个空白样品用以扣除空白值.进行元素分析时,为保证整个实验过程的准确性和可靠性,每10个样品分析需要制备一个方法空白分析,检测值必须低于检出限的 2倍;每 10个样品至少执行一个标准样品分析,回收率应在80%～120%范围内;每10个样品至少执行一个重复样品分析,并求其相对差异百分比,相对误差小于20%.除此之外,ICP-MS测定前进行校正,补偿样品基体效应和信号漂移.

2 结果与讨论

2.1 PM2.5和PM10浓度分析

表2为各条道路PM2.5和PM10的平均质量浓度及二者的比值.春季,采样期间 4条道路PM2.5的平均浓度为(82.16±63.65)µg/m3,PM10为(207.32±102.1)µg/m3,分别是国家环境空气质量二级标准[17]限值的1.10和1.38倍.其中,次干道上 PM2.5的质量浓度明显高于其他道路类型,是主干道的3.96倍,而快速路上 PM10的质量浓度最高,是外环路的1.84倍.夏季,采样期间PM2.5的平均浓度为(49.55±34.28)µg/m3,PM10为(111.40± 51.90)µg/m3,全部达到国家环境空气质量二级标准.其中,次干道上PM2.5的质量浓度最高,是外环路2.05倍,而快速路上PM10的质量浓度最高,是主干道的1.99倍.次干道上PM2.5的污染最严重,这主要是由于次干道上交通灯较多,且机非混行,导致车速较慢,怠速次数多、时间长,另外机动车刹车次数频繁,排放的颗粒物较多[18],故细颗粒物较其他道路偏多.而 PM10在快速路上浓度最高,这可能是由于快速路较为空旷,道路扬尘作用明显.

通过PM2.5/PM10的值发现,春季该值(0.35)小于夏季(0.42),主要是由于夏季气温较高,大气光化学活性强,生成的二次细颗粒物较多;而春季天气干燥,风速大,扬尘明显,故春季粗颗粒物较多.古金霞[19]和张霖琳[20]对天津市空气颗粒物的研究中,春、夏季PM2.5/PM10的均值均大于0.50,大于本研究结果,主要原因可能是路边采样会受到粒径较大的道路尘[21]的影响,另外这样的采样方式反应时间较短,二次气溶胶形成较少,导致细颗粒含量偏少[22].此外,春季和夏季次干道上 PM2.5/ PM10最高,主干道上二者比值最低,且与其他道路类型不同,次干道上春季 PM2.5/PM10大于夏季,可以认为夏季次干道上道路尘作用更为明显.

表2 各道路春夏季颗粒物质量浓度(µg/m3)Table 2 Particle mass concentration of each road in spring and summer (µg/m3)

2.2 元素浓度分析

表3和表4分别列出了采样期间 PM2.5和PM10中无机元素的质量浓度.PM2.5中,16种元素的浓度顺序排列Si＞Fe＞Al＞Ca＞Mg＞Zn＞Cu＞Pb＞Ni＞Mn＞Cr＞Sn＞Sb＞Cd＞Mo＞Co,PM10中,其顺序为 Si＞Al＞Ca＞Fe＞Mg＞Zn＞Cu＞Mn＞Pb＞Ni＞Cr＞Sn＞Sb＞Mo＞Co＞Cd.从中可以看出,PM2.5和PM10中,Si、Al、Ca、Fe和Mg元素质量浓度较高,均大于1000ng/m3;在10～100ng/m3的元素有Zn、Cu、Pb、Mn和Ni,在10ng/m3以下的元素有Cr、Sn、Sb、Cd、Co和Mo.可以看出,不同道路类型元素浓度分布及排序大致相同,但各元素含量差异较大,有其各自不同的特征,同姚琳等[16]的研究结果相似.PM2.5和PM10中,地壳元素Si、Al和Mg在快速路上浓度最高,这主要与快速路空旷的周边环境及机动车通畅且高速的行驶工况有关,道路扬尘及机动车行驶导致的二次起尘现象较为明显;重金属元素 Zn、Pb、Mn、Cr和 Cd在次干道和快速路上浓度相对较高,可能与次干道拥堵的交通现状及快速路车辆较多的机动车工况相关,说明这两种道路类型受机动车污染较严重;此外,Zn、Cu、Mn、Cr、Sn、Sb、Cd等重金属元素在外环路上浓度最低,说明外环路受机动车影响相对较小.

表5将该研究与其他地区路边环境下元素质量浓度进行对比,发现 PM2.5和 PM10中天津市的Al、Ca、Si、Fe和 Mg质量浓度要高于北京、香港和维也纳,说明天津市是受土壤风沙尘影响相对较大的城市.通过对比PM2.5中含量较低的重金属元素(包括Cu、Zn、Pb、Sb等),天津市的元素浓度均低于印度加尔各答市,其中, Cu、Cr、Ni的浓度值天津市高于香港市,而对于Zn、Pb、Mn、Sn和Co的浓度值香港市高于天津市.而对比PM10中这些重金属元素,发现天津市这些元素浓度低于交通量更繁忙的北京市和印度加尔各答市,但高于交通相对通畅的维也纳市,说明这些人为元素受地域影响相对较大.

表3 PM2.5中各道路无机元素质量浓度(ng/m3)Table 3 Inorganic elements mass concentration of each road in PM2.5(ng/m3)

续表3

表4 PM10中各道路无机元素质量浓度(ng/m3)Table 4 Inorganic elements mass concentration of each road in PM10(ng/m3)

表5 各地区元素质量浓度比较(ng/m3)Table 5 Comparison of elements mass concentrations with other areas (ng/m3)

2.3 富集因子分析

富集因子(式 1)可以用来判断元素是否受到人为源的影响.Al在地壳中分布具有一定的稳定性,且受人为干预较少,因此选择Al作为参比元素[26].

式中:Xi、XAl分别为元素 i和元素 Al的浓度,µg/m3,各元素的土壤背景值取自中国 A层土壤背景平均值[27].

表6 Kruskal-Wallis H检验结果Table 6 The result of Kruskal-Wallis H test

图2 天津市4条道路PM2.5、PM10中各元素的富集因子Fig.2 The enrichment factors of elements in PM10and PM2.5of four roads in Tianjin City

富集因子的判断标准参考 R.A.Sutherland定义的标准[28].根据相关研究[20,29],可将元素的富集因子分为两类,EF＞10和EF＜10.通过对4条道路平均富集因子的观察可知(图 2),本研究中PM2.5和PM10样品中各元素富集因子为:第一类是EF＞10的元素,升序排列为:Pb、Zn、Cu、Sb、Sn和Cd,说明这6种元素有明显的人为污染源.王伯光[30]研究表明,Cd、Pb和Cu与机动车尾气排放呈现正相关关系.另外,Sb、Sn、Cu等元素在刹车片材料中具有较高的浓度[31-32],Zn是橡胶硫化过程的催化剂,故尾气和非尾气可能是以上6种元素的最主要的来源.另一类是EF＜10的元素,EF从小到大依次为 Co、Mn、Cr、Mo、Fe、Mg、Ca和Ni.其中Co和Mn的EF＜1,说明在环境中无富集,而其他元素不仅通过土壤或岩石风化尘进入大气中,还有一部分是由于人为影响所致,但对环境的污染相对较低.另外,Ni在PM2.5中平均EF为8.93,属于明显富集,在PM10中为 4.67,属于中度富集,说明其更容易在 PM2.5中富集,这与Song[9]对路边颗粒物中Ni、Pb、Zn等与人为源相关元素更易在 PM2.5中富集的研究结果一致.

为了证明路边 PM2.5和PM10中各元素在 4条道路之间存在明显差异,具有比较和区分研究的意义,本文利用SPSS软件对4条道路上的无机元素进行Kruskal-Wallis H检验,结果如表6所示.PM2.5中,计算得出的各元素P值均小于0.05,即各元素在4条道路上存在显著性差异.而PM10中除Ni、Pb、Zn外,其他元素P值小于0.05,在4条道路上存在显著性差异.

在PM2.5和PM10中,EF＜10元素中,除Mg、Mo外,其他元素在各道路的变化趋势基本一致;EF＞10元素中,除Cu外,各元素EF在各道路的变化趋势基本一致.PM2.5中,Pb、Zn、Sb和Cd(EF＞10)在次干道上明显偏高,在外环路上明显偏低.由上文可知可能由于次干道的道路特征,故这些元素的EF偏高.而PM10中Cu在次干道上明显偏高.根据 Sanders[33]的研究,刹车磨损排放的颗粒中 PM10占 80%,且仅有 2%的粒子在1µm 以下,Iijima[34]实验室测试结果显示刹车磨损排放的颗粒集中在 3～6µm,说明刹车片磨损粒子中粗颗粒较多,故PM10中Cu在次干道上富集程度更高.

2.3 因子分析

表7 PM2.5和PM10中最大方差旋转因子分析Table 7 Maximum variance rotation factor analysis in PM2.5and PM10

取 PM2.5和 PM10中的 16种元素利用 SPSS16.0软件分别进行因子分析.因子载荷矩阵的变换采用了方差极大旋转法,正交旋转后的因子载荷矩阵见表7.结果显示,PM2.5和PM10中前4个主成分的累积解释方差分别达到了 80.22%和76.51%,分析结果较好地保留了原始数据的信息量.PM2.5中16种元素主成分分析显示,因子1的初始解释方差为50.48%,其中Al、Si、Mg、Ca、Fe等地壳元素的负载系数较高,且 EF＜10,是土壤源和自然扬尘的代表元素,而Ca作为建筑施工尘的示踪元素[35],Si作为道路尘中的主要组成元素[36],所以可将因子1解释为开放源(土壤尘、扬尘、道路尘及建筑尘);而在PM10中,因子2和因子4Al、Si、Mg、Ca、Fe的负载系数较高,故可将因子2和因子 4共同解释为开放源,初始解释方差和为25.79%.PM2.5中因子2的解释方差为16.82%,其中Pb、Zn、Cd、Sb、Mn、Sn的负载系数较高.Pant[37]认为Zn、Pb是机动车尾气的标识组分,而Zn、Sb、Sn、Cd和Mn作为非尾气的特征元素[8,11],因此该因子代表机动车排放源(尾气和非尾气源),在人为源中占比最高;在因子3中,Cr、Co和Mo的载荷系数较高,解释方差为7.83%,Cr和Co主要来源于化石燃料(石油或煤)的燃烧或是垃圾焚烧过程[38],所以该因子代表燃烧源;而在PM10中,因子1,初始解释方差为40.63%,Mo、Sb、Sn、Co和Mn的负载系数较高,可以认为是燃烧源与机动车非尾气源的混合源;因子 3中,初始解释方差为 10.10%, Pb、Cd和Zn的负载系数较高,该因子代表机动车尾气排放源.PM2.5中,因子 4Ni的载荷系数最高,达到了 0.94,解释方差为 5.09%,该因子可以被认为是工业源[39],而在 PM10中,Ni的因子提取率较低,故没有体现其特征.由此看出,PM2.5和PM10的因子分析结果有一定差异,PM2.5的分析结果相对较明确.

3 结论

3.1 天津市4条道路春季PM2.5和PM10浓度显著高于夏季,春季PM2.5和PM10平均浓度分别为(82.16±63.65)µg/m3、(207.32±102.1)µg/m3,夏季分别为(49.55±34.28)µg/m3、(111.40±51.90)µg/m3.通过PM2.5/PM10比值发现,路边环境下二者比值要低于非路边环境下的空气颗粒物比值,且春季比值低于夏季比值.根据不同道路等级,春季和夏季次干道上 PM2.5污染最严重且 PM2.5/PM10最高,快速路上 PM10浓度最高,主干道 PM2.5/ PM10最低.

3.2 PM2.5和PM10中元素浓度较高的是Si、Al、Ca、Fe和Mg.次干道和快速路受机动车等人为源影响较为严重,而外环路所受影响相对较小.与其他地区对比发现,天津市是受风沙尘影响较大的城市,而对于微量重金属造成的人为污染,各区域有不同的特征.

3.3 富集因子分析结果表明,Pb、Zn、Cu、Sb、Sn和Cd的EF＞10,且数值依次增大,是路边环境影响富集程度较高的元素;Co、Mn、Cr、Mo、Fe、Mg、Ca和Ni的EF＜10,且数值依次增大,除Co和Mn外,其他元素不仅通过土壤或岩石风化的尘进入大气中,还有一部分是由于人为影响所致,且 Ni在 PM2.5中富集更明显.通过Kruskal- Wallis H检验,结果显示PM2.5中各元素 EF在 4条道路上存在显著性差异,而 PM10中除Ni、Pb、Zn外,其余元素在4条道路上存在显著性差异.在PM2.5和PM10中,除Mg、Mo、Cu外,其他元素的富集因子在各道路的变化趋势基本一致.PM2.5中,Pb、Zn、Sb和Cd在次干道上污染更严重,而PM10中Cu元素在次干道上污染更高.

3.4 因子分析结果显示:PM2.5和 PM10中,因子分析结果有一定差异,4种因子的累计解释方差分别达到80.22%和76.51%,且PM2.5的因子分析结果更明确.PM2.5中,因子1与Al、Mg、Si、Ca等元素有关,且 EF＜10,代表开放源(土壤尘、扬尘、道路尘及建筑尘),初始解释方差为 50.48%;因子2中Pb、Zn、Cd的负载系数最高,代表机动车排放源(尾气和非尾气源),解释方差为16.82%,人为源中占比最高;因子3中Cr、Co和Mo的载荷系数较高,代表燃烧源,解释方差为7.83%;因子4中Ni的载荷系数最高,可能代表工业源,解释方差为 5.09%.PM10中,Ni元素的特征体现不明显,因子分析结果分为开放源、燃烧源与机动车非尾气源的混合源及机动车尾气排放源3类.

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致谢：本实验的现场采样工作由南开大学“城市交通污染防治研究中心”所有老师及学生协助完成,在此表示感谢.

Characteristic analysis of inorganic elements in PM2.5and PM10at urban roadside environment.

L
I Feng-hua, WU Lin, ZHANG Jing, FANG Xiao-zhen, ZHAO Jing-bo, MAO Hong-jun*(Centre For Urban Transport Emission Research, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300071, China). China Environmental Science, 2017,37(7)：2460～2469

Inhalableparticulate matter (PM2.5and PM10) samples were collected from four different grades of roads during the spring and summer of 2015 in Tianjin and 16kinds of inorganic elements were analyzed. The results showed that the average mass concentrations of PM2.5and PM10in the spring were significantly higher than that in summer. The ratios of PM2.5/PM10by the roadside were lower than that of non-roadside environment, and the pollution of the minor arterial and the express way were more serious in PM2.5and PM10, respectively. Element concentration analysis showed that the crustal elements (such as Si、Al、Ca) concentrations in PM2.5and PM10were the highest. The minor arterial and the expressway were effected seriously by artificial elements, while the outer loop was effected lightly. Enrichment factor in both PM2.5and PM10analysis showed thatthe enrichment factor ratio of Pb, Zn, Cu, Sb, Sn and Cd were greater than 10, which were highly enriched by the roadside. Kruskal-Wallis H test proved that the enrichment factor of these elements of PM2.5showed significant differences among the four types of roads. And the minor arterial was effected seriously by vehicle pollution. There were differences among the factor analysis results of PM2.5and PM10. The factor analysis in PM2.5indicated that open source(soil, air-born particulate, road dust and construction dust),vehicle emission(exhaust emission and non-exhaust emission), combustion source and industrial emissions were primary sources in this area during the sampling period , in which vehicle emission source accounted for the highest proportion of anthropogenic pollution.

roadside；inorganic element；enrichment factor；factor analysis；Tianjin

X513

A

1000-6923(2017)07-2460-10

李凤华(1992-),女,河北衡水人,硕士,主要从事大气颗粒物污染特征研究.

2016-12-12

国家科技支撑计划项目(2014BAC16B03);科技部科技基础性工作专项(2013FY112700-02)

* 责任作者, 教授, hongjunm@nankai.edu.cn