固定式环境γ谱仪量值溯源方法*

赵超宋家斑张瑜何林锋唐方东/ .上海市计量测试技术研究院；2.复旦大学放射医学研究所；3.环境保护部辐射环境监测技术中心

固定式环境γ谱仪量值溯源方法*

赵超1宋家斑1张瑜2,3何林锋1唐方东1/ 1.上海市计量测试技术研究院；2.复旦大学放射医学研究所；3.环境保护部辐射环境监测技术中心

对一台类似于固定式环境γ谱仪的自主研发NaI(Tl)γ谱仪开展基本性能测试实验。其本底计数率约为（647.1±0.4） s-1（k= 1），远大于JJG 417-2006 《γ谱仪》检定规程要求的8 s-1。在该本底计数率下，γ谱仪无法完成JJG 417-2006提出的刻度源、活度检测项目中放射性样品的测量。这表明JJG 417-2006不适用于固定式环境γ能谱仪。针对此问题，依据固定式环境γ谱仪使用环境、监测对象及技术指标，对其新的量值溯源方法进行了探讨。

固定式环境γ谱仪；NaI（Tl）谱仪；量值溯源

0 引言

固定式环境γ谱仪主要应用于全国辐射环境监测网络以及核电站外围辐射环境监测，遍布全国各大城市与各核电站外围[1]。固定式环境γ谱仪不仅能给出周围环境γ射线辐射水平，而且可以根据其监测能谱确定周围环境中放射性核素的种类，实时连续地监控环境γ辐射变化情况，是我国核与辐射安全监管的重要组成部分。随着我国环境辐射监测网络的建设，大量固定式环境γ谱仪被投入使用[2]，这些设备的技术性能与测量结果需要可靠的量值溯源加以保证。

目前固定式环境γ谱仪采用的探测器主要有NaI(Tl)探测器与LaBr3(Ce)探测器两种类型[3-4]，其中NaI(Tl)探测器因价格较为低廉更为普及，而LaBr3(Ce)在能量分辨力、探测效率等方面的性能优于NaI(Tl)探测器[5]。JJG 417-2006 《γ谱仪》是针对于γ谱仪的计量检定规程[6]制定的检定方法，适用于实验室内工作的低本底γ谱仪，并未考虑环境监测用γ谱仪。实验室低本底γ谱仪测量对象为有限大小的样品，样品具有确定的形状、密度特性，在特定的测量条件下作样品放射性核素测量，其量值溯源方式是以几何条件、密度相同（或相似）的标准源作探测效率校准。固定式环境γ能谱仪测量对象是整个复杂环境，空间尺度上近乎无限大，不可能制备同样大小的标准源对其效率进行刻度。由于复杂环境的多变性，也难以实现环境中放射性核素的定量分析。此外，前者为屏蔽环境辐射对测量的干扰，通常配套有铅室，本底计数率非常低。而后者的监测对象恰恰是环境γ辐射，一般不做任何屏蔽，本底计数率远高于前者。

为了探讨JJG 417-2006的适用性，本文在一台自主研发的NaI(Tl)γ谱仪上开展了一系列测试实验。

1 材料与方法

1.1 实验环境

本文所有实验在上海市计量测试技术研究院电离辐射楼实验室开展。在无额外人工源的情况下，实验室空气比释动能率约为（118.5±2.4）nGyh-1，处于环境本底水平范围内。实验过程中，室内温度在20～22 ℃范围内，湿度在（60%～80%） RH范围内，气压在（1.01～1.02）×105Pa范围内。

1.2 实验用 NaI(Tl)γ谱仪

本文实验所用NaI(Tl)γ谱仪主要由探测器及信号采集模块[内含NaI(Tl)探测器、光电倍增管、高压及分压器电路、前置放大器]、信号处理模块（含主放大器、ADC转换器、FPGA核心控制板）、计算机及自编的谱分析处理软件组成，是由本实验室采购核心部件自行搭建组装，自行编写谱分析处理软件。NaI(Tl)晶体尺寸为长3英寸（3×25.4 cm），直径3英寸（3×25.4 cm）的圆柱体，与常用的固定式环境γ谱仪内NaI(Tl)探头尺寸一致。自编谱分析软件包括本底扣除、谱平滑化、寻峰、峰半高宽计算、峰总面积及其误差计算、峰净面积及其误差计算等功能。其中谱平滑化采用的是以高斯函数为窗函数的低通FIR滤波器法[7]，寻峰采用的是以高斯函数二阶导为卷积核函数的自刻度对称零面积寻峰法[7]。

1.3 实验用γ参考源

实验所用的γ参考源如表1所示。表1中所有γ参考源均为自行研制，其放射性活度由上海市计量测试技术研究院γ放射性活度标准装置刻度。所有γ参考源均为点状源，源斑直径不大于2 mm。

表1 测试用γ参考源

1.4 能量刻度与分辨力测试

NaI(Tl) γ谱仪投入使用前，需要刻度其道址与能量对应关系，以及能量与半高宽之间的对应关系，γ谱仪才能正确地寻峰、识别核素。根据前人的研究，道址（Ch）与能量（E）之间关系一般可以用二次多项式较为准确地描述[8]：

而能量（E）与半高宽（FWHM）之间则近似满足关系式[8]：

在一定使用条件下，式（1）（2）中A、B、C、p、q均为γ谱仪的固有属性，可以用已知核素照射后，分析相应谱文件并拟合得到。本实验使用A、C、D、E四枚参考源（含137Cs、60Co、241Am、152Eu）作能量刻度与分辨力测试。

1.5 本底测试

本底是γ谱仪的一项基本性能，代表γ谱仪在无附加辐射条件下的固有计数率，是仪器探测下限的决定因素之一。JJG 417-2006要求将探测器置于铅室测量本底，但是对于固定式环境γ谱仪则无法实现。在无额外人工源的实验室内，本底辐射与外界环境天然本底接近，γ谱仪本底测量方法为重复测量三次，每次测量30 min，计算59～3 000 keV全谱计数，取全谱计数率为本底计数率。

1.6 分辨力测试

γ谱仪分辨力表征仪器对不同能量γ射线的分辨能力。JJG 417-2006要求全谱计数率小于1 500 s-1、峰位计数大于10 000，计算661.66 keV全能峰的半高宽和峰位（用道数表示），分辨力=半高宽/峰位。本实验用参考源B（137Cs源活度为2.11×105Bq）在距离探测器中心30 cm处照射NaI(Tl) γ谱仪50 min，取得满足上述条件的γ谱，实验重复三次。

1.7 短期稳定性测试

短期稳定性代表短时间内γ谱仪道址与能量对应关系的稳定性。JJG 417-2006要求首先测得一个全谱计数率小于1 500 s-1、峰位计数大于10 000的谱，取661.66 keV全能峰的峰位X1，然后在8 h内测量137Cs点源四次，每次测量位置和时间相同，间隔不小于1 h，取四次测量661.66 keV全能峰的峰位Xi（i= 2，3，4，5）与X1之间的的最大相对偏差作为短期稳定性。显然X1可以从分辨力测试实验结果中计算得到，本实验再用参考源B（137Cs源活度为2.11×105Bq）在距离探测器中心30 cm处照射NaI(Tl) γ谱仪四次，每次照射10 min，每次间隔约1.5 h，得到Xi（i= 2，3，4，5）。

2 结果与讨论

2.1 能量与半高宽刻度结果

利用137Cs、60Co、241Am、152Eu四种核素完成能量刻度与半高宽刻度。其中能量刻度结果如图1所示，式（1）系数A、B、C分别为11.0、0.678、3.58×10-6。半高宽刻度结果如图2所示，式（2）系数p、q分别为9.01、1.31×10-3。基于该刻度结果，γ谱仪可以进行寻峰、核素识别等工作。

图1 能量刻度结果

2.2 本底测量结果

本底测量结果为（647.1±0.4）s-1（k= 1），远大于JJG 417-2006要求的8 s-1，表明JJG 417-2006提出的本底测量方法及技术要求不适用于固定式环境γ谱仪。因为固定式环境γ谱仪不可能放置在铅室内作本底测量，且放置在铅室内测量的本底是无意义的。

图2 半高宽刻度结果

2.3 分辨力与短期稳定性测量结果

分辨力与短期稳定实验结果如表2所示。根据表2可以计算得该γ谱仪分辨力为（8.44±0.03）% （k= 1），峰位稳定性为0.14%（X1取前三行测量结果均值955.7），均满足JJG 417-2006的要求（分别为9%和1%）。

表2 峰位与半高宽实验结果

2.4 结果讨论

由实验结果可以看出，JJG 417-2006对本底计数率的技术要求不适用于固定式环境γ谱仪，能量分辨力要求适用于固定式环境γ谱仪。由表2可见，在较长的测量时间下（前三行）测量结果满足JJG 417-2006规定的对全谱计数率与峰位计数的要求，测量时间缩短后（后四行）测量结果不满足该要求，显示受JJG 417-2006规定测量方法所限，对于固定式环境γ谱仪需要较长的测量时间，其现场检测的适应性有欠缺。从表中可以看出，无论是峰位还是分辨力测量结果，两者之间并无明显差异，这说明对于固定式环境γ谱仪可以一定程度上放宽分辨力测试中对全谱计数率与峰位计数的要求。JJG 417-2006提出全谱计数率与峰位计数的要求，其目的在于保证137Cs光电峰有足够多的计数保证其形状稳固，从而可以准确确定峰位与分辨力。对于实验室的传统检定而言，由于其γ谱仪在屏蔽铅室内，本底计数率很低，又可以采用活度较大的源照射，因此短时间内可轻易达到JJG 417-2006 规定的全谱计数率与峰位计数的要求，但是对于固定式环境γ谱仪校准，其本底计数率已经达到600 s-1以上，这意味着137Cs辐照源贡献的计数率不能超过900 s-1才能满足全谱计数率低于1 500 s-1的要求，而同时又要满足峰位计数超过10 000，这势必需要大幅度增加测量时间。根据表2的实验结果，对于固定式环境γ谱仪，一定程度上放宽全谱计数率与峰位计数的要求是可行的，具体的要求还需要更多的实验数据及现场测试结果的支持。

JJG 417-2006提出的短期稳定性检测项，旨在测试γ谱仪在短时间内能量道址关系的稳定性。这对于实验室内工作的γ谱仪是非常重要的，因为实验室内γ谱仪测量样品的时间一般在数分钟到若干小时内。但是对于固定式环境γ谱仪，通常用于全年连续监测，因此长时间的稳定性更应受到关注。综合考虑现场校准的可操作性，建议用137Cs峰位与该γ谱仪661.66 keV能量对应道址之间的相对偏差描述长期稳定性，137Cs峰位测定方法参照分辨力检测项。

JJG 417-2006规定刻度源、活度检测项目，鉴于固定式环境γ谱仪的实际工作情况和监测对象，并无实际意义。考虑到固定式环境γ谱仪是用于监测烟羽或地面等半无限大源项发出的射线，其测量结果往往需要结合复杂的数学模型才能还原为核素在烟羽或者地表的（比）活度。而这些模型中一个必不可少的参数是固定式环境γ谱仪对γ射线的本征探测效率，也即穿过γ谱仪的γ射线被γ谱仪记录的概率。因此，对于固定式环境γ谱仪，有必要作本征探测效率或其他等价物理量的检测。

除能谱测量功能外，固定式环境γ谱仪还兼具监测环境γ辐射剂量率测量功能，该测量功能的量值溯源可以通过本研究组此前提出的方法完成[9-10]。

4 结语

固定式环境γ谱仪监测结果的准确与否对于环境与公众辐射安全保障至关重要，但作为一种新型的测量仪器，现行的计量技术规范JJG 417-2006并不适用。有必要根据其使用环境、监测对象与技术特征，研究制定新的量值溯源方法。

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Discussion on traceability method for fi xed environmental γ spectrometer

Zhao Chao1，Song Jiaban1，Zhang Yu2,3，He Linfeng1，Tang Fangdong1
（1.Shanghai Institute of Measurement and Testing Technology; 2.Institute of Radiation Medicine, Fudan University; 3.Radiation Monitoring Technical Center,MEP）

Basic performance tests were conducted on a self-develop NaI(Tl) γ spectrometer which is similar to the common fixed environmental γ spectrometer.The background counting rate of the NaI(Tl) γ spectrometer was determined to be (647.1±0.4) s-1(k= 1), which is much larger than the require (8 s-1) in JJG 417-2006γ Ray spectrometer.With this background counting rate, the γ spectrometer was incapable to measurement the radioactive sample mentioned in JJG 417-2006.This indicated that JJG 417-2006 was not applicative to the fixed environmental γ spectrometer.Aiming at the problem, new traceability method was discussed considering the service conditions, monitoring object and performance of the fi xed environmental γ spectrometer.

fi xed environmental γ spectrometer; NaI(Tl) γ spectrometer;traceability

上海市质量技术监督局科研计划项目（2015-ZX001）