鄂尔多斯盆地山西组5#煤岩生烃热模拟研究

刘冬冬，陈义才，王晓飞，魏新善，左智锋.

(1.“油气藏地质及开发工程”国家重点实验室/成都理工大学，四川成都 610059；2. 成都理工大学能源学院，四川成都 610059；3. 低渗透油气田勘探开发国家工程实验室，陕西西安 710018;4. 中国石油长庆油田分公司，陕西西安 710018)



鄂尔多斯盆地山西组5#煤岩生烃热模拟研究

刘冬冬1,2，陈义才1,2，王晓飞1,2，魏新善3，4，左智锋3,4.

(1.“油气藏地质及开发工程”国家重点实验室/成都理工大学，四川成都 610059；2. 成都理工大学能源学院，四川成都 610059；3. 低渗透油气田勘探开发国家工程实验室，陕西西安 710018;4. 中国石油长庆油田分公司，陕西西安 710018)

山西组5#煤岩是鄂尔多斯盆地上古生界主要煤层之一。本文采用封闭体系对5#煤岩低成熟样品在250～550℃的生烃演化过程进行了热模拟试验。模拟结果表明，低成熟5#煤岩样品模拟温度在250～325℃之间以产油为主，气态烃产率较低，主要产出非气态烃CO2；温度超过300℃之后，液态烃产率下降，气态烃产率增加，气态烃以CH4、C2H6、C3H8为主要成分，非烃气体主要为CO2和H2以及少量CO。

5#煤岩；热模拟试验；煤成烃；山西组；鄂尔多斯盆地

晚奥陶世末期，加里东运动使华北地台整体隆起遭受1.3～1.5亿年的地层剥蚀，形成广阔的风化夷平面，在区域性平缓古地形背景上，多旋回幕式海侵以及慢速海退有利于形成泥炭堆积[1-2]。鄂尔多斯盆地从本溪组、太原组到山西组，发育煤岩15～20层，按照煤层组合特点，一般划分为10套煤层[2-4]。山西组沉积期，主要为浅水三角洲成煤环境，聚煤场所为泥炭沼泽及废弃河道充填沼泽，发育1#煤岩～5#煤岩，其中5#煤岩厚度较大，一般为3～10 m，分布稳定。鄂尔多斯盆地上古生界发育煤层、泥质岩和灰岩3种岩性烃源岩，其中煤层生烃强度大，是主力烃源岩[5-8]。为进一步揭示鄂尔多斯盆地上古生界煤岩生烃演化规律，本研究选取山西组具有代表性的5#煤岩低熟样品进行热压模拟试验，对不同演化阶段生成的液态烃、气态烃组成及产率进行了系统分析。

1 试验煤岩样品

热压模拟试验的煤岩样品选自鄂尔多斯盆地北部的哈尔乌素煤矿，煤样的层位是山西组5#煤岩。煤岩样品的成熟度Ro为0.55%，热解最高温度Tmax为425℃，总有机碳含量TOC为73.30%，热解生烃潜量(S1+S2)为156.87 mg/g，属于高有机质丰度的低成熟煤(表1)。根据岩石热解和干酪根显微组成资料，热模拟煤岩样品有机质类型为Ⅲ型。

表1 山西组5#煤岩样品常规有机地球化学参数表

2 试验方法及试验流程

生烃热压模拟试验是基于干酪根热降解成烃理论和有机质热演化的时间-温度补偿原理来重塑干酪根的生烃演化过程。早在20世纪60年代，国外就有人开始进行煤热解成烃的模拟试验研究，并且对煤和混合型干酪根的各种显微组分加水或无水热解生烃模拟与自然演化进行了比较[9-10]。我国于20世纪70年代初就开始对煤热模拟演化试验进行研究，20世纪80年代模拟试验技术日趋完善[11-13]。针对上古生界致密砂岩气近距离运聚成藏特点，本次试验采用密闭式高压釜加水热解方法模拟煤岩的生烃演化过程。

热压模拟试验装置为无锡石油地质研究所研制的YDH-Ⅰ型热压仪。YDH-Ⅰ型热压模拟试验仪的最高工作压力为25 MPa，最高工作温度为600℃，控温准确度为±2℃，高压釜体积为0.5×10-3cm3，样品室体积为0.25×10-3cm3，真空度为0.067 Pa，仪器连续工作实际温度漂移为±4℃。煤岩样品用量为10～20 g，颗粒大小为1～10 mm，同时加入样品重量为10%～20%的去离子水。

试验中称取一定重量的煤岩样品和去离子水放入样品室中，连同筒体顶盖放入高压釜内，密封后，充入不小于5 MPa 的N2，放置水中试漏，待不漏后，放出N2并用真空泵抽空再充N2，反复3～5次，最后抽空。模拟温度分别为250℃、275℃、300℃、325℃、350℃、375℃、400℃、425℃、500℃和550℃共10个温度点。每个样品的升温速率为1 ℃/min，达到模拟温度再恒温24 h后降至实验室温度，收集计量模拟的气相与液相产物。热解气首先通过液氮冷却的液体接收管，再通过冰水冷却的冷凝管，最后用计量管收集计量热解气的体积。为避免轻质组分的损失，用低沸点的CH2Cl2萃取液体接收管中的水和凝析油，直到有机相无色。高压釜内壁、管道吸附的液态烃称为轻油，用CH2Cl2清洗挥发溶剂后称重。模拟固体残样先用CH2Cl2清洗出液态烃，再用CHCl3抽提固体残样得到沥青“A”，将二者合并后统称残留油。

3 试验结果分析

3.1 气相产物

山西组5#煤岩样品热模拟试验的气相产物由非烃气体与烃类气体组成(表2)。非烃气体主要为CO2和H2以及少量的CO。非烃气体中的CO2主要来自干酪根中羧基或脂基的分解，H2主要与有机质裂解时加氢反应受到阻碍有关，可以按H2和C摩尔数为2∶1折算为CH4。气态烃产物主要为CH4、C2H6和C3H8，其中CH4含量(去除非烃气体)为50%～90%，C2H6含量为10%～23%，C3H8含量为8%以下。

当模拟温度增加到325～375℃时，气态烃产率随着温度的增加而增加。5#煤岩的气体产物中仍然以CO2为主，其含量为50.75%；CH4及湿气含量呈逐渐增加趋势，达到36.75%。气态烃累计产率也相应增加，但是增加幅度较小。

模拟温度升高到550℃时，5#煤岩热模拟试验中气体产物中的CO2含量为30.03%；湿气含量显著降低，降到1.35%；CH4含量为53.61%。气态烃累计产率进一步增加，达到116.92 kg/t(TOC)。

表2 山西组5#煤岩样品热模拟试验中气体产物及组成

山西组5#煤岩模拟试验结果表明，在模拟温度为275～350℃(Ro小于1.3%)时，煤岩气态烃累计产率很低；当Ro大于1.3%后，产气率开始显著增加，CH4和重烃(C2-5)的产量都显著增长，煤岩有机质分子中的侧链脱落或变短，C2-5脂肪链产生，不断生成烃类气体。但当热模拟试验温度增加到425℃(Ro为1.8%)时，湿气产率开始降低，干气产率开始持续增加；这是由于C2-5中的脂肪链断裂，重烃裂解生气，CH4产率增高进入干气阶段。

图1 煤岩样品气态烃产率演化曲线Fig.1 Evolution curves of gaseous hydrocarbon yield in coal samples

一般煤岩及陆源有机物大量生成天然气的Ro为1.0%[14]。山西组5#煤岩热模拟试验中大量生气的Ro为1.5%～2.0%(图1)。大量生气的Ro较高，除了样品本身成熟度可能存在一定影响外，更主要的原因是煤岩样品的显微组分中镜质组和惰质组含量比较高，属于过渡组合型煤。过渡组合型煤只有在高演化煤阶段才能形成大量气态烃[15]。煤岩有机显微组成决定了有机质成烃的化学动力学性质。山西组煤岩干酪根裂解生烃动力学参数研究表明，煤岩干酪根裂解的频率因子在4.0×1015s-1左右，活化能总体偏高，主频率在(63～67)×4184 J/mol之间，接近于C—C键断裂所需的活化能[16]。根据干酪根成烃化学动力学原理，干酪根形成大量气态烃的活化能越高，所需要的地层温度就越高，成熟度Ro也随之升高。

3.2 液相产物

山西组5#煤岩样品的总液态烃产率在375℃之前随温度的升高不断增加，总液态高峰的产率为52.60 kg/t(TOC)。当温度超过375℃后，随热模拟温度进一步升高，总液态烃产率逐渐下降(表3)。热模拟试验的凝析油与轻油产量从250℃开始随温度升高而增大，在350℃时达到最高峰，两者产率分别为29.96 kg/t(TOC)和15.04 kg/t(TOC)。随着热模拟温度进一步升高，凝析油与轻油产率逐渐下降。残留油产量在250～325℃间随温度升高而增加，在325℃高峰时的产率为13.29 kg/t(TOC)。煤岩样品模拟试验中当温度超过400℃之后，残留油产率快速降低。

表3 山西组5#煤岩样品热模拟试验中液态烃产率Table3 Liquid hydrocarbon yield in thermal simulated test of 5# coal samples in Shanxi formation

4 煤岩生烃演化模式

煤系有机质在浅埋埋藏过程中，在缺氧低温(30～60℃)环境下，孔隙水介质由酸性转变为中性至弱碱性，有利于甲烷菌的生长繁殖。甲烷菌的大量繁殖将产生一定数量的生物成因气。现代淤泥、泥炭、现代植物及第四系泥质岩样品的生物成因气模拟试验结果显示，生物成因气产率在(20～90)[m3/t(TOC)]之间，其中Ⅲ型有机质的生物成因气产率为(20～40)[m3/t(TOC)][17-18]。

模拟试验中山西组5#煤岩样品的成熟度Ro已经达到0.55%，煤岩样品中的生物成因气在取样及制样过程中已经散失殆尽。因此，在对低成熟煤岩样品的热压模拟试验结果分析的基础上，考虑到实际地层条件下煤层在未成熟阶段的生物气，建立山西组5#煤岩样品模拟样品的油气生成演化模式(图2)。

图2 鄂尔多斯盆地上古生界山西组煤岩生烃模式Fig.2 Hydrocarbon generation mode of coal in Shanxi formation in Upper Paleozoic, Ordos Basin

鄂尔多斯盆地上古生界山西组5#煤岩生烃演化特征表现为早期生油、晚期生气，持续生烃。在低成熟—成熟阶段(Ro为0.5%～1.3%)，总液态烃产率大于气态烃的产率，生油高峰在的Ro为1.3%附近。高成熟阶段(Ro为1.3%～2.0%)，液态烃产率快速降低，气态烃产率大量增加。过成熟阶段(Ro大于2.0%)，气态烃产率呈缓慢增加。

山西组5#煤岩低成熟和成熟早期的气态烃累计产率非常低，只占总产气量的5%～25%，并且由于液态烃的产率超过气态烃的产率，烃类产物在地层条件下总体表现为液相。由于煤层对烃类的吸附能力较强，液态烃的初次运移难度较大，大部分液态烃在热演化不断升高而裂解为天然气后，通过微裂缝、分子扩散等方式排烃。因此，对上古生界的气源岩而言，山西组5#煤岩在Ro大于1.3%以后才能够大量有效供烃。

5 结论

(1)山西组5#煤岩虽然为典型的Ⅲ型有机质类型，但是具有早期生油、晚期生气、持续生烃的特征。在低成熟—成熟阶段(Ro=0.5%～1.3%)，以生油为主、生气为辅；高成熟阶段(Ro=1.3%～2.0%)，开始以生气为主、生油为辅。

(2)山西组5#煤岩生气高峰较晚，早期液态烃受到煤层吸附的影响，气源岩在高成熟阶段才能大量有效供烃。

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Thermal Simulation of Hydrocarbon Generation of 5#Coal of Shanxi Formation in Ordos Basin

Liu Dongdong1,2, Chen Yicai1,2, Wang Xiaofei1,2, Wei Xinshan3,4, Zuo Zhifeng3,4

(1.State Key Laboratory of Oil and Gas Reservoir Geology and Exploitation/Chengdu University of Technology,Chengdu 610059, China; 2.College of Energy, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China;3.State Engineering Laboratory for Exploration and Development of Low-Permeable Oil & Gas Fields,Xi＇an 710018, China; 4.PetroChina Changqing Oilfield Company, Xi＇an 710018, China)

5#coal of Shanxi formation is one of the main coal seams in Upper Paleozoic of Ordos Basin. In this paper, the 5#coal low maturity samples was used to simulate the process of hydrocarbon generation at the temperature from 250 to 550 in a closed system. The simulation results showed that when the simulated temperature was at 250～325℃, the oil production of the low maturity 5#coal sample was high, and the yield of gaseous hydrocarbon was low, the main output was non-gaseous hydrocarbon CO2. But when the temperature exceeds 300℃, the yield of liquid hydrocarbon was decrease, the yield of gaseous hydrocarbon was increase, the gaseous hydrocarbons were mainly compose of CH4, C2H6and C3H8, the non-hydrocarbon gases are mainly CO2and H2, and a little CO.

5#coal; thermal simulation test; coal-derived hydrocarbon; Shanxi formation; Ordos Basin

地调项目“西部大型盆地碳酸盐岩油气成藏特征与勘探区带优选”(DD20160175-3)资助。

刘冬冬(1992—)，硕士研究生，研究方向为油气藏地质。邮箱：591230053@qq.com.

P618.13

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