准噶尔盆地东南缘芦草沟组黑色泥页岩稀土元素地球化学特征及其地质意义

杨 瀚，谢 渊，王正和，张海全，陆俊泽（成都理工大学地球科学学院，四川 成都 60059；中国地质调查局成都地质调查中心，四川 成都 6008）

准噶尔盆地东南缘芦草沟组黑色泥页岩稀土元素地球化学特征及其地质意义

杨 瀚1，谢 渊2，王正和2，张海全2，陆俊泽2
（1成都理工大学地球科学学院，四川 成都 610059；2中国地质调查局成都地质调查中心，四川 成都 610081）

对准噶尔盆地东南缘中二叠统芦草沟组上、中、下三段黑色泥页岩进行稀土元素地球化学特征研究，并讨论其地质意义。结果表明，芦草沟组黑色泥页岩的稀土元素总量∑REE为（5139～13827）×106，平均值为9423× 106，较全球平均大陆上地壳成分（UCC）和北美页岩（NASC）的平均值均偏低。∑LREE／∑HREE、（La／Yb）N、（Ce／Yb）N等地化参数及稀土元素配分模式均反映轻、重稀土元素的明显分异，呈现LREE富集、HREE亏损的特征，趋势曲线较为平坦。黑色泥页岩具有明显的δEu负异常和弱的δCe负异常。Ce异常值均大于－01，反映研究区在中二叠世水体为较强且稳定的还原环境。REE的明显分异指示沉积速率总体较低，呈现逐渐变慢的趋势，反映了沉积时期水体加深的过程，这也与滨浅湖半深湖深湖的沉积相吻合。根据δEu的异常情况和（La／Yb）N与∑REE的关系，认为芦草沟组沉积物的母岩为沉积岩和花岗岩的混合。黑色泥页岩物源主要来自南部的伊连哈尔比尕山。

稀土元素；芦草沟组；沉积环境；沉积速率；物源

引言

稀土元素在判断沉积岩的形成环境、示踪沉积岩母质来源和说明其成因等方面有着重要的指示意义［1－2］，被广泛应用于地质事件、地壳演化、沉积矿床成矿作用、煤系高岭岩、硅质岩成因等诸多方面的研究［3－10］。

准噶尔盆地东南缘芦草沟组黑色页岩形成于深湖半深湖亚相的高水位体系域，干酪根类型多为腐泥型和腐植腐泥型，为陆缘近海湖泊沉积［12］。高苑等人认为，芦草沟组泥页岩具有较好的热成因页岩气物质基础，并推测具有形成生物成因页岩气的可能［13－14］。李婧婧等人发现芦草沟组泥页岩中硼元素含量较高，Sr／Ba比值大多小于1，V／Ni比值基本大于1，显示芦草沟组烃源岩沉积于还原性较强的咸化深水湖泊中［15－16］。

芦草沟组因其丰富的油页岩资源而备受关注，但前人的研究多集中在烃源岩特征、沉积相、构造特征等方面，而从稀土元素地球化学特征的角度对芦草沟组沉积时古水体的氧化还原条件、沉积速率变化，以及物源属性的研究还相对较少。

本次研究通过对芦草沟组上、中、下三段分别采样和测试分析，并以此为依据对芦草沟组泥页岩的稀土元素地球化学特征及其地质意义进行探讨，既定量地对前人关于准噶尔盆地东南芦草沟组研究成果加以佐证，又能为该区域油气勘探提供一定的理论依据。

1 区域地质概况

准噶尔南缘前陆盆地自晚古生代以来，先后经历了海西、印支、燕山和喜马拉雅多期构造运动以及伸展、挤压、剪切等构造作用，使得该区构造较为复杂，地层褶皱极为强烈，形成很多等斜或不等斜

褶皱［17－18］。

芦草沟组烃源岩生排烃高峰期位于侏罗纪末－白垩纪［19］，伴随侏罗世末期博格达山隆起，研究区芦草沟组被抬升并出露地表，极大地阻碍了油气的生成。由于自身厚度大，生烃能力强，具有较大的资源潜力［20－21］，芦草沟组依然是准噶尔盆地东南部常规油气的重要烃源岩，也是非常规油气勘探的重要目标。目前该层位的页岩气钻孔ZY2井、ZY3井（图1）已取得良好的油气显示。根据岩性特征，芦草沟组黑色泥页岩自下而上可分为三段：下段为深灰色含碳质泥岩与灰色中薄层钙质粉砂岩，钙质泥页岩形成多个向上变粗的沉积旋回；中段为灰黑色碳质泥页岩与灰色中厚层状钙质泥岩互层，局部夹灰色泥晶白云岩透镜体；上段为灰黑色碳质泥岩夹灰色薄层状粉砂岩，顶部为黑色碳质泥页岩夹灰色中厚层泥微晶白云岩。

图1 研究区构造略图及剖面位置（据中石化西北指挥部，2000）Fig.1 Tectonic setting and section location in the study area

2 样品采集分类及测试方法

21 样品采集及分类

本次研究以中二叠统芦草沟组黑色泥页岩为对象，对博格达山西北缘及周边地区进行采样。样品主要来源于红雁池（P1）、石人子沟（P2）、葛家沟（P3）和榆树沟（P4）4条野外剖面以及路线调查（D）和探槽（TC）中采集的点样品。根据所采样品对应在芦草沟组上、中、下三段的位置，也将各个样品按三段进行分类统计（表1、2、3）。以便对研究区中二叠世芦草沟早、中、晚期的古环境进行更为直观的对比分析。

22 样品测试方法

稀土元素采用电感耦合等离子质谱仪（ICPMS）测定。为了保证大多数难溶元素完全分解，同时避免易挥发元素的损失，本次研究采用高温高压长时间密封溶样技术，具体操作流程如下：

（1）准确称取0100g粉末样品（200目）放置于特制塑料消解罐中。

（2）向消解罐中缓慢加2ml 8mol／L（1＋1）的HNO3，1 ml 30%HF，1 ml HClO4，然后拧紧盖子，置于电热板搁放24～48h，设置温度为140～150℃。

（3）高温密闭融样的样品经冷却后拧开盖子，敞开放置于电热板上，在130℃左右蒸干，以去除消解罐中的HNO3和HF。经调高温度到185℃至消解罐中白烟散尽，以去除HClO4。然后降低温度到60～70℃，向消解罐中加2～3ml（1＋1）HNO3复溶以提取样品。待罐中溶液完全澄清后，将溶液转移到塑料容量瓶准确定容后以备上机测试（以上均在通风橱中操作）。

3 稀土元素地球化学特征

对La、Ce、Pr、Nd等14种稀土元素进行分析测试（表1、2、3），可见芦草沟组黑色页岩稀土元素含量及其比值关系在不同剖面及上、中、下三段不同位置的变化相当复杂，但是又呈现一定的规律。

如表所示，稀土元素总量∑REE为（5139～13827）×106，平均值为9423×106，较全球平均大陆上地壳成分（UCC）［22］和北美页岩［23］的平均值（NASC）（分别为1464×106和1732×106）均偏低。轻、重稀土元素比值（∑LREE／∑HREE）在一定程度上反映轻、重稀土元素的分异程度。比值越大，表明轻、重稀土元素分异度越大，轻稀土元素越富集，重稀土元素越亏损。研究区样品轻稀土元素总量∑LREE为（4385～11475）×106，平均值为8120×106；重稀土元素总量∑HREE为（691～2197）×106，平均值为1303×106。∑LREE／∑HREE为621，远高于球粒陨石的标准比值（178），略低于北美页岩的标准比值（744），反映LREE相对富集和HREE相对亏损的特征。

（La／Yb）N和（Ce／Yb）N表示稀土元素在球粒陨石标准化图解（图2）中的斜率，即曲线的倾斜程度。经统计，准噶尔盆地芦草沟组上段（La／Yb）N为485～651，平均值为602；中段（La／Yb）N为295～947，平均值为594；下段（La／Yb）N为390～1385，平均值为590。就平均值而言，中、上段样品的轻重稀土元素分异较大。上、中、下三段样品（Ce／Yb）N变化范围分别为906～1211、690～1800和835～2298，平均值分别为1146、1149和1149，与（La／Yb）N呈现相似特征。

表1 芦草沟组上段样品稀土元素地球化学分析数据（wB／10－6）Table 1 REE geochem ical data of the sam ples from the upper member of the Lucaogou Formation（wB／106）

（La／Sm）N比值和（Gd／Yb）N比值分别反映轻稀土元素和重稀土元素之间的分馏程度。根据表1、2、3，上段（La／Sm）N为275～321，平均值为30；中段（La／Sm）N为264～326，平均值为29；下段（La／Sm）N为228～383，平均值为292。上、中、下三段的比值平均值相差不大，表示三段轻稀土元素之间分异程度相当，均为中等分异。上段（Gd／Yb）N为101～145，平均值为127；中段（Gd／Yb）N为084～182，平均值为131；下段（Gd／Yb）N为107～236，平均值为135。上述结果表明，上、中、下三段重稀土元素之间分异程度均不明显。

芦草沟组黑色泥页岩样品上段δEuN为066～078，平均值为071；中段δEuN为059～076，平均值为063；下段δEuN为058～07，平均值为065，均小于1，呈现明显的负异常。上述结果表明，相对于球粒陨石，芦草沟组页岩已经产生了分异；而相对于北美页岩的δEuS标准值070，页岩并没有明显分异。

芦草沟组黑色泥页岩样品上段δCeN为089～105，平均值为093；中段δCeN为090～097，平均值为093；下段δCeN为087～099，平均值为095。除了上段PYYP17号样品的δCeN值为105（忽略），其余均小于1。相比球粒陨石，呈现较弱的δCe负异常；而相对于北美页岩的δCeS标准值111，也呈现负异常。

表2 芦草沟组中段样品稀土元素地球化学分析数据（wB／10－6）Table 2 REE geochem ical data of the samples from them iddlemember of the Lucaogou Formation（wB／106）

根据表中统计的测试结果，分别作出芦草沟组上、中、下段泥页岩球粒陨石标准化稀土元素配分图和北美页岩标准化稀土元素配分图（图2）。由图可见，样品稀土元素分布模式基本相似，球粒陨石标准化分布图均呈现右倾，LREE呈现富集的特征，斜率较大；而HREE呈现亏损的特征，趋势曲线较为平坦。

表3 芦草沟组下段样品稀土元素地球化学分析数据（wB／10－6）Table 3 REE geochem ical data of the samples from the lower member of the Lucaogou Formation（wB／106）

4 地质意义

41 稀土元素对古环境的指示

4.1.1 氧化还原环境

沉积岩的稀土元素分布特征在一定程度上可以反映沉积时古水体的氧化还原条件。在一定的pH值条件下，若水体为氧化环境，Ce3＋的浓度会因为被氧化为Ce4＋而降低；相反，若水体缺氧，Ce3＋浓度就会大大增加［24］。Elderfield［25－26］把Ce与邻近的La和Nd元素相关的变化称为Ce异常，认为沉积体系中的Ce异常值可以反映水体氧化还原条件的变化，提出了Ce异常值指标Ceanom的计算方法：Ceanom＝lg［3CeN／（2LaN／＋NdN）］，Ceanom值大于－01表示Ce正异常，反映水体为缺氧环境；小于－01，表示Ce负异常，反映水体为氧化环境。

通过对准噶尔盆地东南部芦草沟组泥页岩上、中、下三段样品的分析统计，发现下段Ceanom值为－01～－002，平均值为－007；中段Ceanom值为－01～－005；平均值为－007，上段Ceanom值为－01～－004，平均值为－006。三段样品中Ceanom值除少量为－01，其余均为大于－01，反映芦草沟组沉积时期水体为稳定的还原环境，有利于有机质的富集和保存。总体来看，从下段到上段，Ce异常值依然呈现增大的趋势，表明水体越来越深、还原性越来越强的环境演化过程。

图2 北美页岩标准化（左）和球粒陨石标准化（右）稀土元素配分图（样品号同表1、2、3）Fig.2 NASCnormalized（left）and chondritenormalized（right）REE distribution patterns（see Table 1，2 and 3 for the sample numbers）

4.1.2 沉积速率

沉积速率作为反映沉积盆地古环境的重要参数，在稀土元素地球化学特征研究中也能得到相关的反映。稀土元素由于电价、吸附等性质上有一定的差异，随着水体环境的改变会发生分异，如LREE和HREE的分异，或者Ce和Eu等其他元素间的分异。碎屑和悬浮颗粒是REE进入在水体中沉积的主要载体，如果沉积速率慢，在水中停留的时间长，便会使更细颗粒中的REE有足够的时间被黏土吸附，与有机质络合和进行相关的化学反应，导致REE的强烈分异，轻重稀土元素出现亏损与富集，（La／Yb）N值明显偏离［6，8，27－28］，反之亦然。因此，REE的分异程度是沉积颗粒沉积速率快慢的响应［24，29］，能在一定程度上反映沉积速率的大小。

稀土元素在球粒陨石标准化配分图曲线的斜率，能表征REE的分异度，斜率越大，沉积速度越慢。从上文可知，上段（La／Yb）N为485～651，平均值为602；中段（La／Yb）N为295～947，平均值为594；下段（La／Yb）N为390～1385，平均值为590。整体而言，沉积速率较低，而且自下而上沉积速率逐渐变慢，反映了芦草沟组沉积时水体逐渐变深的特点，这也与芦草沟组滨浅湖半深湖深湖的沉积相特征相吻合。

图3 野外露头及岩心照片A.碳酸盐岩夹层；B.沙纹层理；C.芦草沟组中段的油浸染－石人子沟剖面；D.芦草沟组上段裂缝中的油显示（ZY2）Fig.3 Pictures of the outcrops and cores from the study area

综上所述，从氧化还原条件、沉积速率特征，结合研究区岩性特征，如岩石中夹有较多的碳酸盐岩层（图3A）以及钙质砂岩层，砂岩层发育的砂纹层理（图3B）、水平层理等，可推测芦草沟组沉积环境属于大型湖盆开阔水体环境［11，13］。结合芦草沟组不同层段的稀土元素含量分布特征，认为在中、晚芦草沟期的闭塞滞留半深湖深湖环境下形成的芦草沟组中、上段泥页岩是该组最为理想的烃源岩层段（图3C、D），这也与ZY2井和ZY3井的油气显示相吻合。土含量稳定和明显的δEu异常等特征［24，30－31］。当LREE／HREE比值低、无δEu异常（1左右），物源多为基性岩；而当LREE／HREE比值高、δEu负异常（小于1），则母岩的物质来源多为酸性岩［32］。研究区芦草沟组泥页岩（∑LREE）／（∑HREE）为621，轻、重稀土元素分异明显。上、中、下三段δEu平均值分别为071、063、065，均呈现明显的负异常，基本与上地壳稀土元素配分特征一致，说明准噶尔盆地东南缘二叠系沉积岩的母岩均来自上地壳，且主要为酸性花岗岩。

将准噶尔盆地东南缘芦草沟组样品的稀土元素（La／Yb）N与∑REE在关系图（图4）上进行投影，发现样品数据多落在沉积岩和花岗岩的区域。因此，认为研究区芦草沟组沉积物的母岩多为沉积岩和花岗岩的混合。

在中二叠世芦草沟期，从柴窝堡凹陷南部向博格达山地区沉积相展布依次为扇三角洲平原→扇三角洲前缘→前扇三角洲→半深湖—深湖亚相。其中凹陷北部及博格达山地区是主要沉积中心和沉降中心，表明芦草沟组泥页岩物源主要来自于南部的伊连哈比尔尕山［21］。

图4 芦草沟组泥页岩w（∑REE）w（La）／w（Yb）图解Fig.4 w（ΣREE）vs.w（La）／w（Yb）diagram for the black mudstones and shales in the Lucaogou Formation

5 结论

（1）准噶尔盆地东南缘芦草沟组泥页岩稀土元素总量∑REE为（5139～1382）×106，平均值为9423×106，较全球平均大陆上地壳成分和北美页岩均较低，具有明显的Eu负异常和弱的Ce负异常。∑LREE／∑HREE、（La／Yb）N、（Ce／Yb）N等地化参数及稀土元素分布模式图均反映轻、重稀土元素的明显分异，LREE呈现富集的特征，趋势曲线斜率较大；而HREE呈现亏损的特征，趋势曲线较为平坦。

（2）芦草沟组上、中、下三段泥页岩样品测试的Ce异常值Ceanom均大于－01，反映沉积时的水体为稳定的还原环境，有利于有机质的富集和保存。根据自下而上Ce异常值的增大趋势，表明水体越来越深、还原性越来越强的环境演化过程。

（3）从芦草沟组泥页岩（La／Yb）N可知，岩石总体REE分异程度大，呈现低的沉积速率，且自下而上速率呈现变低的趋势，反映了沉积时水体加深的过程，这也与芦草沟组滨浅湖半深湖深湖的沉积相吻合。

（4）根据稀土元素δEu的明显负异常、轻重稀土元素的较大分异，以及样品数据（La／Yb）N与∑REE在关系图上的投影，认为研究区芦草沟组沉积物的母岩多为沉积岩和花岗岩的混合，其物源主要来自南部的伊连哈尔比尕山。

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Black mudstones and shales from the Lucaogou Formation on the southeastern margin of the Junggar Basin：REE geochem istry and geological implications

YANG Han1，XIE Yuan2，WANG Zhenghe2，ZHANG Haiquan2，LU Junze2
（1.College of Earth Sciences，Chengdu University of Technology，Chengdu 610059，Sichuan，China；2.Chengdu Center，China Geological Survey，Chengdu 610081，Sichuan，China）

REE geochemistry and geological implications are examined for the blackmudstones and shales from the Lucaogou Formation on the southeasternmargin of the Junggar Basin，Xinjiang.TheΣREE range from 51.39×106to 138.27×106with an average of 94.23×106，lower than those of the global average upper crust compositions（UCC）and North American Shale Composites（NASC）.The geochemical parameters such asΣLREE／ΣHREE ratios，（La／Yb）Nand（Ce／Yb）N，and REE distribution patterns reflect amarked differentiation of light and heavy rare earth elements，light rare earth element enrichment，heavy rare earth element depletion and slightly declined REE distribution patterns.The black mudstones and shales display noticeably negativeδEu anomalies and slightly negativeδCe anomalies.The Ce anomalous values of more than－0.1 suggest a highly stable reduction environment of the study area during the Middle Permian.The highly differentiation of REE exihibits a general low and slowing trend of depositional rates，and progressively deepening ofwaters during the deposition of the Lucaogou Formation，which is represented by the littoralshallow lake，bathyal and abyssal lake facies.Judged from theδEu anomalies and the relationship between（La／Yb）NandΣREE，the parent rocks of the black mudstones and shales in the Lucaogou Formation are interpreted as the mixture of sedimentary rocks and granites，and may be derived from the Ilianhaerbga Mountain in the south.

REE；Lucaogou Formation；sedimentary environment；depositional rate；provenance

P534.46

A

10093850（2017）01008809

20161112；改回日期：20161230

杨瀚（1992），男，硕士研究生，研究方向：地球化学及页岩气地质。Email：476140734＠qqcom

谢渊（1971），男，博士，研究员，从事油气地质、沉积地质及水文地质调查研究。

新疆维吾尔自治区地勘基金项目“新疆准噶尔盆地南缘重点远景区页岩气调查评价”（N134XJ02）