皖北典型区高氟深层地下水的分布及影响因素

杨 娜，刘九夫，廖爱民，王文种，郑 皓，林 锦，顾慰祖

(1.南京水利科学研究院，江苏 南京 210029；2.河海大学水文水资源学院，江苏 南京 210098)

皖北典型区高氟深层地下水的分布及影响因素

杨 娜1,2，刘九夫1，廖爱民1，王文种1，郑 皓1，林 锦1，顾慰祖1

(1.南京水利科学研究院，江苏 南京 210029；2.河海大学水文水资源学院，江苏 南京 210098)

选取皖北典型区深层地下水的氟作为研究对象，在资料收集、水文地质调查、采样测试的基础上，获取了81个深层地下水及71个浅层地下水样品的测试数据。综合运用描述性统计、相关性分析、离子比例系数和Piper图示法，分析深层水氟的分布特征、来源及形成影响因素，结果表明：皖北典型区的深层地下水氟含量具有四周低、中部高的特点；高氟水多呈弱碱性，依据水化学类型特征可将该研究区划分为三个系统：亳州系统、阜阳系统和蒙城系统。亳州系统多为Cl—Na型水，阜阳系统多为HCO3—Na型水，蒙城系统较复杂，包括Cl—Na型、HCO3·SO4·Cl—Na型、HCO3—Ca·Mg型及HCO3—Na·Mg·Ca型水；深层地下水中氟的主要来源是含氟矿物的溶解；弱碱性水、溶解/沉淀作用和阳离子交替吸附作用是影响皖北典型区深层地下水氟形成的主要影响因素。

皖北典型区；深层地下水；高氟

人体的健康受饮用水质量好坏的影响，比如水中氟对人体健康的影响：在饮用的地下水中低浓度的氟化物对人体有益，但浓度超过1 mg/L就会发生齿斑，更高时能使骨骼变形[1]。因此地下水中氟的研究越来越多。皖北典型区曾有些学者做过相关研究：研究区内地下水中高氟的成因及其分布[2～5]；研究区内浅层地下水中氟的水化学特征和形成影响因素[6～7]；区内氟病的现状和致病机理[8～10]。

到目前为止还未有研究者系统的分析和研究皖北典型区深层地下水中氟的形成影响因素和分布特征。皖北典型区通过近年来农村饮水安全工程，开始大量饮用深层地下水，然而皖北典型区深层地下水是否比浅层地下水好？浅层地下水与深层地下水之间是否有关系？深层水中的氟离子是否超标？本文通过分析皖北典型区深层地下水氟离子的分布特征以及形成深层地下水氟的影响因素，初步认识了皖北典型区深层地下水的水质，了解皖北典型区深层地下水氟的分布，为氟病防治和农水饮用工程提供必要的科学依据。

1 研究区域与方法

1.1 研究区概况

本研究区包括亳州市谯城区、涡阳县、蒙城县、利辛县、阜阳市区和太和县。皖北典型区地处暖温带南部边缘，属暖温带半湿润季风气候。四季分明，季风明显，气候较温和。年降水量750～900 mm，年水面蒸发量900～1 050 mm。研究区由南向北，降水量逐渐减少而蒸发量逐渐增大。

研究区海拔20～40 m，地势由西北向东南缓倾，地形总体平坦。涡阳—宿县—泗县以北地区是倾斜平原，由粉砂、亚砂土、亚黏土组成。黄河泛滥沉积物覆盖于研究区地表，厚度达几米至几十米。在河间地块，钙质结核土直接出露于地表。研究区地下水含水层主要是松散岩类孔隙含水组和基岩裂隙含水岩组。

1.2 采样与测试

1.3 数据处理

本文采用SPSS17.0对深层地下水中氟与其他参数进行相关性统计分析；运用Surfer10.0绘制F-水平分布图及纵剖面图；运用Aquachem2012绘制深层地下水水化学类型的Piper图；运用Origin9.0制作皖北典型区主要离子浓度与深度的关系以及F-与主要相关化学指标的关系图。

2 结果与讨论

2.1 水化学特征

2.1.1 水化学指标间的关系

地下水资源质量评价的重要内容之一是地下水水化学研究，通过研究地下水水化学的特征与演变规律，可以进一步揭示地下水与环境的相互作用机制[11]。将152个水样进行水质检测分析后，水中不同参数的结果按浅层及深层地下水分类进行统计(表1)。其中，深层地下水的F-浓度范围为0～3.10 mg/L，平均值为1.70 mg/L，高于浅层地下水F-浓度的平均值1.39 mg/L；pH值基本处于弱碱范围(7.13～8.47)，平均值为7.96；电导率(EC)和溶解性总固体(TDS)范围分别是535～4 960 μS/cm和272.01～2 999.98 mg/L，平均值分别为1 371.09 μS/cm和786.14 mg/L，说明该地区深层地下水含盐量较大[12]。据《生活饮用水卫生标准》(GB5749—2006)可知，地下水F-浓度大于1 mg/L则氟超标，本研究区浅层与深层地下水氟超标率分别为73.2%和82.7%。因此，在皖北典型区不论浅层地下水还是深层地下水，均有严重的氟超标的现象。

表1 皖北典型区化学数据统计表Table 1 Statistical summary of chemical data for typical area of north area of Anhui Province

表2 皖北典型区深层地下水不同离子之间相关性统计表Table 2 Correlation matrix among ions of deep groundwater fortypical area of north area of Anhui Province

注:**在 0.01 水平(双侧)上显著相关。*在 0.05 水平(双侧)上显著相关。

2.1.2 水化学类型

根据图1中点据的分布范围，将研究区分为三个系统，分别为亳州系统、阜阳系统和蒙城系统。亳州系统水化学类型比较简单，主要为Cl—Na型水；阜阳系统水化学类型也较简单，主要为HCO3—Na型水；蒙城系统水化学类型比较复杂，分别为Cl—Na、HCO3·SO4·Cl—Na、HCO3—Ca·Mg和HCO3—Na·Mg·Ca型水。氢氧同位素测试结果也同时证明了该结论(图2和图3)。图3所给出的研究区内氘平面分布与图2划分相互对应，都能说明研究区内确实存在3个不同地下水系统。

图1 皖北地区深层地下水Piper图Fig.1 Piper plot of the deep groundwater for typical area of north area of Anhui Province

图2 以氢氧同位素关系为依据的系统划分图Fig.2 Thesystem distribution based on the correlation of D and 18O

图3 皖北典型区的氘(D)平面分布Fig.3 ThePlanardistributionofDin typical area of north Anhui Province

亳州系统中由中、下更新统及新近系黏性土、砂及半固结钙泥质砂砾层组成的深层含水层组，砂层厚度变化较大，富水性较好，且深层孔隙水的富水性与其含水层砂层发育程度有关。相邻含水层的越流补给和相邻地区的侧向补给是亳州系统深层地下水的主要补给来源，其中越流补给包括浅层地下水向下越流补给和深层地下水向上越流补给。向上越流补给浅层地下水、向相邻地区的排泄以及人工开采是该系统深层地下水的主要排泄途径[13]。

阜阳系统内平原为第四系覆盖，广泛堆积了具有多层结构的河湖相沉积物。区内地下水主要为平原区松散岩类孔隙水，中层承压含水系统埋深为50～150 m，深层承压含水系统埋深大于50 m。该系统侧向径流微弱，由于过量开采中、深层地下水，现已形成封闭降落漏斗，因此，中、深层地下水的主要补给来源是周边地下水的侧向径流[14]。

据蒙城系统区域水文地质资料可知[15]，蒙城县区域范围内发育第四系松散沉积物，松散层厚度约为100～710 m；其次，松散含水层组岩性较复杂，含水层层次多而薄，沉积也不稳定，多为粉砂，局部发育有亚砂土。2.2 氟在地下水中的分布特征

2.2.1 水平分布

根据氟含量的变化，皖北典型区深层地下水可划分为3级区域，分别是重度高氟地下水区，氟含量大于2.0 mg/L；轻度高氟地下水区，氟含量为1.0～2.0 mg/L；低氟地下水区，氟含量低于1 mg/L。本文给出研究区深层地下水氟的区域分布(图4)。由图可知，研究区内以重度高氟、轻度高氟地下水区为主，面积大，分布连续广泛，重度高氟地下水区大面积分布，其外围则为轻度高氟地下水区。总体上，氟含量分布具有四周低、中部高的特点。

图4 皖北地区深层地下水F-的水平分布Fig.4 Horizontal distribution of F- in the deep groundwater of typical area of north Anhui Province

重度高氟地下水区包括亳州市南部、涡阳县西部、利辛县北部、太和县以东以及蒙城县东南部双涧镇周围和阜阳市颍州区和颍泉区等，从地形地貌及水化学条件可知, 这些地区含水层中含有丰富的黏性矿物，氟源、氟含量比较高，反映出了氟的较强富集状态，可以说这些地区具备形成深层高氟水的基本条件，轻度高氟地下水区主要分布在东部涡阳县龙山镇、新兴镇等地区，南部蒙城县三义镇、篱笆镇地区，利辛县胡集镇、展沟镇地区，以及太和县茨河段以西，包围重度高氟地下水区。这些地区地下水相互交替，尽管水化学条件与重度高氟地下水区相近，但氟源、氟含量相对重度高氟地下水区偏低。

低氟地下水区范围很小，呈局部小面积和零星点状分布，分布于研究区边缘地带。亳州市和阜阳市边缘低氟地下水区位于山前，因此地下水水动力条件较好，地下水流动更新快，减少了氟的富集；研究区西部边缘低氟地下水区位于蒙城县西部，因淝河、涡河、芡河、茨淮新河等流经该县，且低氟区基本位于河流下游，导致地下水水动力条件较好，地下水流速较快，因此减少了氟的富集。总体上，低氟地下水区氟的形成条件弱于高氟地下水区。

2.2.2 垂向分布

氟浓度在垂直方向上的分布情况较为复杂，该区采样路线分为三个剖面(图5)：

图5 三个剖面平面位置图Fig.5 The location plan of three sections

(1)剖面Ⅰ：“太和—阜阳—利辛—蒙城”，穿过阜

阳漏斗区东西轴的横剖面，总长度约140 km。

(2)剖面Ⅱ：“亳州柳行商丘方向皖豫边界—亳州谯城区—涡阳—蒙城—蒙城与怀远边界”，沿着涡河的纵剖面，总长度约220 km。

(3)剖面Ⅲ：“亳州颜集夏邑方向皖豫边界—亳州谯城区—十八里镇—太和—阜阳—阜阳与颖上边界”，穿过亳州漏斗区和阜阳漏斗区南北轴的纵剖面，总长度约190 km。

从三个剖面上氟离子的垂向分布结果(图6)看，整体上氟离子浓度呈由浅入深逐渐变大的趋势，但仍有局部地区浅层和深层地下水中氟离子含量都很高的情况，如剖面Ⅰ中利辛县深层地下水氟含量很高，蒙城由浅至深氟离子含量都很高；剖面Ⅱ中亳州市谯城区和涡阳深层地下水氟离子浓度较高，但蒙城县白杨林场附近浅层与深层地下水氟含量都较高；剖面Ⅲ中亳州谯城区和阜阳市颍泉区深层地下水氟含量较高。因此，可以看出蒙城地区浅层地下水与深层地下水之间关系密切，而其他地区浅层地下水与深层地下水之间水力联系相对薄弱。

图6 F-在剖面Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ的纵向分布Fig.6 Vertical distribution of F- for the three sections Ⅰ,Ⅱ and Ⅲ in typical area ofnorth area of Anhui Province

由氟的垂直分布结果可知，典型区局部地区深层地下水与浅层地下水有一定的水力联系。因此可以推断深层地下水中的氟极有可能来自于外部进入深层含水岩组的补给，主要是当地降水通过浅层含水层从天窗或因弱透水层越流进入，以及承压含水岩组外部山前降水形成的侧向补给。前者可将地面以及浅层含水层的氟化物带入深层含水层，后者则在侧向径流的途中携带外部深层地下水中已有的氟化物进入研究区内的深层地下水中。

本研究统计得到亳州、阜阳和蒙城深层地下水氟的超标率分别为80.6%、88.5%和78.9%，三个系统浅层地下水氟超标率分别为57.6%、70%和92.8%。亳州和阜阳的深层地下水氟超标率明显大于浅层地下水氟超标率，尽管蒙城深层地下水氟超标率低于浅层地下水氟超标率，但蒙城整体氟超标严重。因此，农村饮用水安全工程开采出来的有些深层地下水的氟含量并不满足饮用水标准，需要采取合理的除氟技术降低其氟含量，为农村居民提供达标的饮用水。

2.3 氟的物质来源

造成氟离子浓度在深层地下水中富集的主要原因是含氟矿物的不断溶解。整个研究区分布着松散岩类孔隙含水岩组，深层孔隙含水岩组由新近系-早中更新世统黏性土、砂及半固结钙泥质砂砾层和第四系冲积砂及黏性土组成，其中第四系地层厚度达数十米至百余米。该研究区含水层组中普遍存在含氟矿物，如砂层中含有角闪石、磷灰石、云母、电气石等矿物，黏性矿物中富含蒙脱石、高岭石及水云母。在特定的气候条件及温度下，含氟矿物经过风化、水解等作用下，促使氟脱离矿物的结晶格架，进入水体中[1]。因此，地下水中氟离子浓度与含氟岩土中氟含量密切相关。

从TDS与Na+/(Na++Ca2+)之间的关系图(图7)中可以发现，皖北典型区深层地下水主要处在岩石矿物风化作用区域[16]。含氟矿物经过风化后进入地下水，其生成的产物主要是水中的溶解组分和可以在含水层中形成的次生矿物，这些次生矿物不但控制着相关组分在地下水中的浓度，而且还是含水层中最常见的吸附剂[1]。

图7 TDS与Na+/(Na++Ca2+)之间关系Fig.7 Correlation of TDS and Na+/(Na++Ca2+)

2.4 影响因素分析

2.4.1 F-与pH的关系

pH对水溶液中化学元素的存在形式和地下水与围岩的相互作用有着重要的影响[1]。有研究指出，在一定范围内地下水中的F-与pH值呈正相关，即随着pH值的增加，地下水中F-浓度也增加[17]。但皖北典型区浅层和深层地下水中pH值与F-含量的关系相关性很小，而且深层地下水pH值普遍较浅层的高(图8)，范围为7.13～8.47，集中在7.5～8.47之间。Chunli Su指出，高氟地下水的pH具有一定的特点，集中分布于7.4～8.2的变化区间，而且分布密度在7.6～7.8之间最高[18]。因此可以看出高氟水基本都为弱碱性水，但氟含量并未随pH值的增大而升高，说明高氟水只是在一定的pH值区间出现，氟含量的变化并未受地下水的酸碱性的直接影响[3]。而且，当地下水处于低pH值(pH <7.6)时，水中氟易于迁移；处于碱性环境(pH>7.6)时，水中氟易于富集[14]。

图8 浅层和深层地下水pH值与F-关系图Fig.8 Correlation of pH values and F- in the shallow and deep groundwater

2.4.2 F-与溶解/沉淀作用的关系

地下水中氟含量的高低受水文地球化学作用所控制[14]。其中，控制地下水氟迁移、富集的是溶解/沉淀作用，它对地下水氟的浓度变化有着直接影响[19]。在地下水中，含氟矿物经过长期的水岩交互作用，发生溶解，进入地下水，并沿着水流方向迁移。在迁移运动过程中，氟与环境中的钙相结合后便形成难溶的CaF2，化学平衡方程式为：

Ca2++2F-↔CaF2↓

CaF2的溶解度在酸性环境中较强，在这种情况下，水中钙离子浓度就会增多，而以离子态赋存于地下水中的氟很少。水中的钙可以固定存储外来区域迁移进来的氟，从而有助于降低氟的活性，最终减少氟的富集。钙以Ca(OH)2形式在碱性环境中沉积，之后钙的浓度呈降低趋势，而氟的浓度增强，其存在形式变为离子形态[1]。

该研究区高氟深层地下水地段分布有岩溶地下水，容易产生方解石等矿物沉淀[2]，同时该研究区含水层组中普遍存在含氟矿物，如砂层中含有角闪石、磷灰石、云母、电气石等矿物，黏性矿物中富含蒙脱石、高岭石及水云母。在弱碱环境下，尤其是地下水中氟化物和方解石同时饱和的时候[20]，方解石沉淀现象加强从而促使氟化物的溶解。

2.4.3 F-与阳离子交替吸附作用的关系

F-浓度的增加还与阳离子交替吸附有关。离子交替吸附作用受离子吸附能力及水中离子浓度影响[1]，Ca2+的吸附亲和力大于Na+,离子交替吸附作用是Ca2+置换被吸附的 Na+，反应式：

由此可知深层地下水中Na+含量高，Ca2+含量低。

钠的吸收比(SAR)是指水中的钠离子和土壤进行交换反应的钠离子的相对比值，主要用以表示钠离子和土壤交换反应的相对活度：

地下水中高浓度的钠主要来源于含钠矿物和含水层中黏性矿物被钙置换出来的钠[12], 高氟地下水与低氟地下水的SAR值平均值分别为22.72和20.53，高氟地下水的Na+的吸收比明显高于低氟地下水(图9)。因此SAR值越大，越有利于F-浓度的增加，最终导致水中氟的富集。

图9 F-与SAR的关系Fig.9 Correlation of F- and SAR

Na+与Ca2+呈负相关(表2)，相关系数为-0.242，尽管相关性不是很大，但还是能说明Na+与Ca2+之间的交替吸附。地下水中的钙在碱性环境中，在风化作用逐渐增强的条件下，置换出岩土中的钠，进入地下水，使得水中的钙浓度减小，钠浓度增大，导致F-浓度大大增强，从而有利于氟的富集。

对于浅层高氟水的形成，浅层地下水的蒸发浓缩作用发挥了重要作用[14]，但由于深层地下水埋藏较深，受蒸发的影响很小，因此本文不再过多讨论蒸发浓缩作用对于氟富集的影响。

3 结论

(2)皖北典型区F-浓度水平分布总体呈四周低、中部高的特点，垂向分布总体呈由浅入深缓慢增加的趋势，局部地区可以发现浅层地下水与深层地下水有一定的水力联系。

(3)根据水化学类型，将皖北典型区分为三个地下水系统，即亳州系统、阜阳系统和蒙城系统。其中，亳州系统与阜阳系统水化学类型较简单，二者相互独立，而蒙城系统较其他两个系统水化学类型较复杂，并且蒙城系统深层地下水与浅层地下水可能有一定的水力联系。

(4)皖北典型区深层地下水中氟的来源主要为含水岩土中的含氟矿物，而其所处的地层岩性也为高氟地下水的形成提供了条件。通过对本区深层地下水F-的分布和F-形成的水化学环境的分析，F-的形成主要受碱性环境、溶解/沉淀作用、离子交替吸附作用等水文地球化学作用的影响，最终导致皖北典型区深层地下水F-的富集。

因此，较浅层地下水，深层地下水不一定安全，针对农村饮用水安全工程，应加强管理饮用水井的质量，改变取水层位，寻找低氟地下水源；或者通过有效的除氟技术降低高氟深层地下水的氟含量，以保证农村饮用水安全。

致谢：本研究工作得到了水利部淮河水利委员会的大力支持，感谢亳州市、阜阳市、蒙城县、涡阳县、太和县和利辛县水利局的帮助，以及各市县水文局、地质环境监测单位的协助，感谢中国地质调查局南京地质调查中心的帮助，感谢研究区各有关农村饮水工程供水厂、利辛县自来水厂相关工作人员的协助，感谢安徽省淮河水资源科技有限公司的协助，感谢野外工作人员郑朝玉、刘同萍、何凌晨、凌霁云、相瑞等的付出！

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责任编辑：张若琳

Distribution and formation factors of high fluoride deep groundwaterin typical area of north Anhui Province

YANG Na1，2, LIU Jiufu1, LIAO Aimin1, WANG Wenzhong1, ZHENG Hao1, LIN Jin1, GU Weizu1

(1.NanjingHydraulicResearchInstitute,Nanjing,Jiangsu210029,China;2.CollegeofHydrologyandWaterRosources,HohaiUniversity,Nanjing,Jiangsu210098,China)

The fluorine of the deep groundwater in the typical area of north Anhui Province was selected as the object of interest in this work. On the basis of data collection, hydrogeological survey and sample analysis, the data of 81 deep groundwater samples and 71 shallow groundwater samples were determined.Fluorine distributions, fluorine sources, and factors that influence the fluorine formation of the deep groundwater were analyzed via descriptive statistics, correlation analysis, ion ratio coefficient and Piper graphic method.The results demonstrate that the fluorine of the deep groundwater in this area was characterized by low concentration in the edge area, high concentration in the middle area, and weak alkaline in high fluoride water. Based on hydrochemical type characteristics, the area of interest was divided into three systems: Bozhou, Fuyang and Mengcheng systems. Among the three systems, the water type of most samples in Bozhou system and Fuyang system were Cl—Na and HCO3—Na, respectively.However, the Mengcheng system was complex, and included more water types such as Cl—Na, HCO3·SO4·Cl—Na, HCO3—Ca·Mg and HCO3—Na·Mg·Ca. Fluorine minerals dissolution was the main source of fluorine in deep groundwater.Weak alkaline water, dissolution/precipitation and cationic alternate adsorption were major factors that influence the fluorine formation of deep groundwater in typical area of north Anhui Province.

typical area of north Anhui Province;deep groundwater; high fluorine

2016-10-17;

2016-12-10

淮河流域安徽省典型地区深层地下水更新能力调查及分析评价(HJ516005)

杨娜(1989-)，女，硕士研究生，主要从事水文学及水资源研究。E-mail：nayang89@outlook.com

刘九夫(1965-)，男，教授，博导，主要从事水文学及水资源研究。E-mail：jfliu@nhri.cn

10.16030/j.cnki.issn.1000-3665.2017.03.06

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1000-3665(2017)03-0033-09