脉冲调制对大气压射频辉光放电稳定性的影响

张 杰, 申亚军, 郭 颖, 张 菁, 石建军

(东华大学a. 材料科学与工程学院 b. 理学院, 上海201620)

脉冲调制对大气压射频辉光放电稳定性的影响

张 杰a, b, 申亚军b, 郭 颖b, 张 菁a, b, 石建军a, b

(东华大学a. 材料科学与工程学院 b. 理学院, 上海201620)

大气压射频辉光放电的不稳定性是限制其应用的主要原因, 脉冲调制射频技术有助于提高放电稳定性.通过试验诊断放电电学特性，进一步研究了大气压脉冲调制射频辉光放电中脉冲调制参数对放电稳定性的影响.当固定调制脉冲频率而降低占空比时, 特别是当射频放电段工作在起辉阶段时,α放电模式的电压和电流范围都增加; 当射频频率提高时也有助于增加射频放电工作在α模式的电流范围.在试验中固定电压幅值, 研究射频频率在5、10 和15 MHz时α-γ放电模式转变随占空比的变化, 验证了在低占空比下可以获得更稳定的α模式放电, 另外在氦气中掺入1.5%氮气的情况下获得了脉冲调制射频辉光放电稳定工作在α模式.研究结果表明, 通过调制脉冲参数可以控制大气压脉冲调制射频辉光放电的稳定性.

射频辉光放电; 脉冲调制; 放电稳定性

大气压射频辉光放电(RF APGDs)是产生大气压低温等离子体的放电形式之一[1-2], 相对于激发频率在千赫兹范围的大气压介质阻挡放电和高压脉冲放电[3-4], 由于其具有等离子体密度高的特性, 在材料表面处理、薄膜沉积和生物灭菌等应用方面都体现出较高的处理效率[5-6].但是大气压射频辉光放电的功率消耗大, 产生的等离子体中气体温度高, 放电模式也易转变到不稳定的γ放电模式[7-8], 这些特性限制了大气压射频辉光放电等离子体的应用前景.通过脉冲调制射频辉光放电可以实现对放电特性的调控[9-10], 这为大气压射频辉光放电等离子体的应用提供了新的技术途径.本文通过试验诊断放电电学特性，研究了脉冲调制大气压射频辉光放电中的调制脉冲频率和占空比，以及射频频率对射频放电段的影响, 并表征了不同放电参数下射频放电段的α-γ模式转变特性, 研究表明，当射频放电段限制在放电起辉阶段可以提高放电的稳定性.

1 试 验

在本文研究中, 放电在两个尺寸相同的平行圆形铜电极间产生, 试验装置示意图与文献[10]中类似, 电极直径为20 mm, 间距固定为 2.4 mm.其中, 上电极加载高压信号, 下电极接地, 电极装置密封在有机玻璃盒内, 以5 L/min通入氦气(纯度为99.999%), 气压始终保持在1.01(105Pa.脉冲调制射频信号通过函数信号发生器(Tektronix AFG 3102型)产生, 然后再通过功率放大器(Amplifier Research 150A100B型)放大功率后加载到上电极.试验中放电的电学特性通过电压探头(Tektronix P5100型)和电流探头(Pearson 2877型)测量, 并由数字示波器(Tektronix TDS 3034C型)采集记录.

2 结果与讨论

2.1 不同占空比和射频频率下放电电压和电流波形

当占空比分别为8%、 16%和32%时，大气压脉冲调制射频辉光放电电压(实线)和电流(虚线)波形图如图1所示, 其中, 调制脉冲频率为500 kHz, 射频频率为15 MHz.从图1(a)可以看出, 当占空比为8%时, 调制脉冲信号打开的时间仅能维持约3个完整的射频周期.当占空比为16%时, 如图1(b)所示, 调制脉冲信号打开期间约有5个完整的射频周期, 射频电压的幅值随放电周期逐渐增大.当占空比为32%时, 如图1(c)所示, 调制脉冲信号打开期间约有10个完整的射频周期, 其中前5个射频周期中电压幅值随放电周期逐渐增大, 而后5个射频周期内电压幅值保持稳定, 维持在720 V直至射频功率关闭.放电电流波形超前电压波形一定的相位, 说明放电表现为容性特征[7-8].放电电流的幅值在开始阶段也都表现出随放电周期而增大, 这对应于放电的起辉过程[10], 特别是在占空比为8%和16%时, 如图1(a)和1(b)所示, 放电电流幅值在达到稳定前射频功率已经关闭, 说明射频放电段一直工作在放电起辉阶段.

(a) 占空比为8%

(b) 占空比为16%

(c) 占空比为32%图1 大气压射频辉光放电在调制脉冲不同占空比时的电压(实线)和电流(虚线)波形Fig.1 Voltage (solid) and current (dash) waveforms of pulse-modulated RF APGDs with different duty cycles of modulation pulses

(a) 5 MHz

(b) 10 MHz

(c) 15 MHz图2 脉冲调制大气压射频辉光放电在不同射频频率时的电压(实线)和电流(虚线)波形Fig.2 Voltage (solid) and current (dash) waveforms of pulse-modulated RF APGDs at different radio frequencies

当射频频率分别为5、 10和15 MHz时大气压脉冲调制射频辉光放电电压(实线)和电流(虚线)波形图如图2所示, 其中, 调制脉冲频率为500 kHz, 占空比为16%, 因此, 脉冲信号打开的时间都为0.32 μs. 由图2可知, 当射频频率为5、 10和15 MHz时，射频放电段都工作在放电起辉阶段, 放电电压和电流峰值随射频周期数而增大, 并且在到达到稳定之前射频功率已关闭.这是由于在射频放电段中, 随着射频频率的降低, 放电周期数目也会减少.

2.2 不同占空比和射频频率下放电电流和电压特性

图3 不同调制脉冲占空比时大气压射频辉光放电的电流和电压特性Fig.3 Current-voltage characteristics of pulse-modulated RF APGDs with different duty cycles

当占空比分别为6%、 8%、 16%和32%时，脉冲调制大气压射频辉光放电的电流、电压特性曲线如图3所示, 其中, 调制脉冲频率为500 kHz, 射频频率为15 MHz.每个占空比下电流、电压关系曲线的第一个和最后一个数据分别对应于射频放电段产生和放电转变为α模式时的电压和电流峰值.由图3可以清楚显示出各占空比下发生α-γ放电模式转变的电压和电流峰值, 当占空比为6%、 8%、 16%和32%时, 放电模式转变电压峰值分别为1 140、 1 060、 980和800 V, 放电模式转变电流峰值分别为424, 416, 300和237 mA.因此随着占空比的提高, 放电模式转变电压和转变电流都单调下降, 说明在脉冲调制射频辉光放电中, 通过采用降低占空比的方法在更高放电强度下可以获得稳定的α模式放电.结合图1中显示的在低占空比条件下射频放电段只工作在放电起辉阶段, 说明通过限制大气压射频辉光放电在起辉阶段有助于提高放电的稳定性.

当射频频率分别为5、 10和15 MHz时，大气压脉冲调制射频辉光放电的电流电压特性曲线如图4所示, 其中, 调制脉冲频率为500 kHz, 占空比为16%.每个射频频率下电流电压关系曲线的第一个和最后一个数据分别对应于射频放电段产生和放电转变为γ模式时的电压和电流峰值.

图4 不同射频频率时大气压射频辉光放电的电流和电压特性Fig.4 Current-voltage characteristics of pulse-modulated RF APGDs with different radio frequencies

由图4可知, 当射频频率为5、 10和15 MHz时, 放电模式转变电压峰值分别为1 140、 1 040和980 V, 放电模式转变电流峰值分别为80、 136和300 mA.随着射频频率的上升, 放电模式转变电压单调下降, 而放电模式转变电流单调上升, 说明放电工作在α模式的电流范围更大.这与大气压射频辉光放电的数值模拟和试验结果一致[11-12], 主要是由于射频频率的提高会增强对放电空间电子的限制效应和降低鞘层厚度[12].

2.3 不同占空比和射频频率下放电稳定性

当射频频率分别为5、 10和15 MHz时，大气压脉冲调制射频辉光放电中电压峰值和电流峰值随占空比的变化如图5所示, 其中, 调制脉冲频率为500 kHz.

(a) 5 MHz

(b) 10 MHz

(c) 15 MHz图5 脉冲调制大气压射频辉光放电在不同射频频率时电压峰值和电流峰值随占空比的变化Fig.5 Duty cycle dependent peak voltage and peak current of pulse-modulated RF APGDs at different radio frequencies

当射频频率为5 MHz时, 如图5(a)所示, 随着占空比上升, 电压峰值控制在900 V附近, 放电电流峰值缓慢增加, 当占空比增加到82%时, 电压快速下降到385 V, 而电流继续增加到71 mA, 放电表现为负阻抗特性, 这是射频放电从α模式转变到γ模式的典型特征[8, 12]. 当射频频率为10 MHz时, 如图5(b)所示, 随着占空比上升, 电压峰值控制在840 V附近, 放电电流峰值先下降, 随后缓慢增加, 当占空比增加到42%时, 放电从α模式转变到γ模式, 电压突降到445 V. 当射频频率为15 MHz时, 如图5(c)所示, 随着占空比上升, 电压峰值控制在850 V附近, 放电电流峰值先维持不变随后缓慢增加, 当占空比增加到28%时, 放电从α模式转变到γ模式, 电压突降到547 V.比较5、 10和15 MHz 3个频率下发生放电模式转变时的占空比分别为72%、 36%和26%, 而对应的放电电流峰值分别为58、 112和282 mA.由此可见, 当射频频率较高时, 在更小的占空比和更大的放电强度下放电维持在α模式下工作, 具有更高的放电稳定性.在调制脉冲频率一定的情况下, 调制脉冲占空比和射频频率共同决定了射频放电段内的射频周期数, 其也决定了射频放电是否工作在放电起辉阶段.

当占空比分别为8%、 16%和32%时的大气压脉冲调制射频辉光放电中电流峰值的变化如图6所示, 其中, 调制脉冲频率为500 kHz, 射频频率为15 MHz, 对应于图1中的电流波形.

图6 不同占空比时大气压脉冲调制射频辉光放电中峰值电流变化Fig.6 Current amplitudes of pulse-modulated RF APGDs with different duty cycles

由图6可知, 当占空比为8%时, 放电的电流峰数目较少, 电流峰值也随电流峰数目迅速增大. 当占空比为16%时, 电流峰值先随电流峰数目增大, 随着电流峰数到达7, 对应的电流峰值为100 mA, 电流峰数目继续增大到8和9时, 对应的电流峰值为99和98 mA, 基本不变, 峰值电流随电流峰数先增大后稳定, 说明射频放电段经历完整的放电起辉过程. 当占空比为32%时, 总体趋势和占空比为16%时相类似, 电流峰值随电流峰数目先增大后稳定, 电流峰数到达7以后, 电流峰值基本处于稳定状态.说明在占空比低于16%时射频放电工作在放电起辉阶段, 这有助于提高射频辉光放电的稳定性.

在大气压射频辉光放电应用中, 掺入不同反应性气体是提高等离子体处理效果和效率的关键, 这里以氮气为代表性反应性气体, 研究其掺入氦气中后对放电稳定性的影响.当不同比例氮气掺入时的大气压脉冲调制射频辉光放电中电压峰值和电流峰值随占空比的变化如图7所示, 其中, 调制脉冲频率为500 kHz, 射频频率为15 MHz.在氦气放电中掺入氮气会使放电的稳定性变差, 尤其是氮气流量较大时, 大气压射频辉光放电很难控制在α放电模式.

(a) 电压峰值

(b) 电流峰值图7 不同体积分数氮气掺入时大气压脉冲调制射频辉光放电中电压峰值和电流峰值随占空比的变化Fig.7 Duty cycle dependent peak voltage and peak current of pulse-modulated RF APGDs with different volume ratio of nitrogen introduction

由图7(a)可知, 在掺入不同比例氮气的情况下, 在固定电压峰值的情况下随着占空比的提高, 射频放电段将发生α-γ模式转变, 图中曲线的最后一个点是在γ放电模式下的电压和电流峰值.可以看到, 当掺入的氮气体积分数分别为0%、 0.5%、 1.0%和1.5%时, 射频放电段工作在α模式下的最大占空比分别为56%、 36%、 22%和16%.由此可见, 当采用较小的占空比时, 射频放电段可以在掺入更多氮气的情况下维持放电稳定性, 同时放电维持所需的电压峰值也更高.由图7(b)可知, 当掺入的氮气体积分数分别为0%、 0.5%、 1.0%和1.5%时, 放电工作在α模式下的最大占空比与图7(a)中对应, 其电流峰值分别为182、 178、 180和190 mA.说明当采用较小的占空比时, 控制射频放电段工作在放电起辉阶段, 射频放电段能在更大的放电电流下维持在α放电模式.

3 结 语

大气压氦气脉冲调制射频辉光放电中, 当调制频率为500 kHz时, 随着射频频率的增加和占空比的减小, 工作在α模式的放电电流范围都会增大, 说明放电的稳定性增强, 这主要是由于通过脉冲调制限制射频放电段工作在放电起辉阶段.通过脉冲调制射频放电技术, 当氦气中掺入氮气体积分数达到1.5%时, 可以通过减小占空比来维持放电的稳定性.

[1] BAZINETT R, SUBILEAU R, PAILLOL J, et al. Identification of the different diffuse dielectric barrier discharges obtained between 50 kHz to 9MHz in Ar/NH3 at atmospheric pressure [J]. Plasma Sour Sci Technol, 2014, 23(3): 035008-035016.

[2] LAIMER J, STORI H. Recent advances in the research on non-equilibrium atmospheric pressure plasma jets [J]. Plasma Processes & Polymers, 2007, 4(3): 266-274.

[3] MASSINES F, RABEHI A, DECOMPS P, et al. Experimental and theoretical study of a glow discharge at atmospheric pressure controlled by dielectric barrier [J]. J Appl Phys, 1998, 83(6): 2950-2957.

[4] SHAO T, TARASENKO V F, ZHANG C, et al. Diffuse discharge produced by repetitive nanosecond pulses in open air, nitrogen, and helium [J]. J Appl Phys, 2013, 113(9): 093301.

[5] KONG M G, KROESEN G, MORFILL G, et al. Plasma medicine: An introductory review [J]. New Journal of Physics, 2009, 11: 115012.

[6] OLSZEWSKI P, WILLETT T C, THEODOSIOU E, et al. In situ modification of chromatography adsorbents using cold atmospheric pressure plasmas [J]. Appl Phys Lett, 2013, 102: 204104.

[7] YANG X, MORAVEJ M, NOWLING G R, et al. Operating modes of an atmospheric pressure radio frequency plasma [J]. IEEE Trans Plasma Sci, 2005, 33(2): 294-295.

[8] SHI J J, KONG M G. Mechanisms of α-and γ-modes in radio-frequency atmospheric glow discharges [J]. J Appl Phys, 2005, 97: 023306.

[9] SHI J J, ZHANG J, QIU G, et al. Modes in a pulse-modulated radio-frequency dielectric-barrier glow discharge [J]. Appl Phys Lett, 2008, 93: 041502.

[10] ZHANG J, GUO Y, SHI Y C, et al. Interaction between pulsed discharge and radio frequency discharge burst at atmospheric pressure [J]. Phys Plasma, 2015, 22: 083502.

[11] MOON S Y, KIM D B, GWEON B, et al. Driving frequency effects on the characteristics of atmospheric pressure capacitive helium discharge [J]. Appl Phys Lett., 2008, 93(22): 221506.

[12] SHI J J, KONG M G. Expansion of the plasma stability range in radio-frequency atmospheric-pressure glow discharges [J]. Appl Phys Lett, 2005, 87: 201501.

(责任编辑: 徐惠华)

Stable Operation of Radio-Frequency Atmospheric Glow Discharges by Pulse Modulation

ZHANGJiea, b,SHENYajunb,GUOYingb,ZHANGJinga, b,SHIJianjuna, b

(a. College of Materials Science and Engineering; b. College of Science, Donghua University, Shanghai 201620, China)

The discharge instability of radio-frequency (RF) atmospheric pressure glow discharges (APGDs) limits their potential applications, which can be improved by the pulse modulation on radio-frequency excitation. The electrical characteristics of discharge are investigated experimentally on the characteristics of modulation pulses in terms of frequency and duty cycle. The ranges of voltage and current inαdischarge mode are expanded by reducing the duty cycle with fixed frequency, especially when the RF discharge burst operates in the ignition phase. The ranges of current in α discharge mode are also expanded with elevated radio frequency. Furtherly, the improvement of discharge stability with reduced duty cycle is confirmed experimentally byα-γmode transition with fixed voltage and radio frequency of 5, 10 and 15 MHz. The stable operation ofαdischarge mode is achieved with the introduction of 1.5% nitrogen in helium in pulse modulated RF atmospheric pressure glow discharges. Research results show that the discharge stability of RF discharge can be improved by manipulating the characteristics of modulation pulses.

radio-frequency glow discharges; pulse modulation; discharge stability

1671-0444 (2017)02-0293-05

2016-03-09

国家自然科学基金资助项目(11475043, 11375042)

张 杰(1986—)，男，上海人，博士研究生，研究方向为低温等离子体物理. E-mail: zhangjdhu2007@sina.com 石建军(联系人)，男，教授, E-mail: JShi@dhu.edu.cn

O 531

A