不同补水方式下砂壤土渗滤系统对硝态氮去除效果

潘维艳，黄权中※，张子元，普薇如，黄冠华



不同补水方式下砂壤土渗滤系统对硝态氮去除效果

潘维艳1,2，黄权中1,2※，张子元2，普薇如2，黄冠华1,2

（1. 中国农业大学中国农业水问题研究中心，北京 100083；2. 中国-以色列国际农业研究培训中心，北京100083）

在水资源短缺的北京地区利用再生水回补城市河湖，一方面对于水资源的可持续利用有着十分重要的作用，另一方面也可能带来地下水环境的潜在污染风险。该文采用100 cm砂壤土柱模拟（河湖岸底）土地渗滤系统，设置定水头淹水、交替淹水落干、定流速补水和侧向补水4种不同再生水回补方式，研究再生水中硝态氮（NO3-N）在土地渗滤系统中的去除效果和迁移转化规律。结果表明，当水力负荷在0.25～2.65 cm/d范围内时，渗滤系统对NO3-N的去除率随着水力负荷的增大而减小；侧向补水方式下渗滤系统对NO3-N的去除效果最优，平均去除率高达96.1%。在定水头淹水和侧向补水方式下，系统对NO3-N的去除主要发生在土柱的上部，而交替淹水落干和定流速补水条件下，土柱中下部对NO3-N也有一定的去除作用。渗滤系统对NO3-N的去除主要取决于系统内部微生物的分布情况，土层中的反硝化细菌数量越大，该土层对NO3-N的去除率就越高。当水温在15～32 ℃范围内变化时，定水头淹水和交替淹水落干补水方式下，系统对NO3-N的去除率与温度分别呈指数和幂函数关系。该研究表明土地渗滤系统可实现再生水的进一步净化处理，可为再生水安全回补河湖提供参考。

温度；反硝化；水力；再生水；砂壤土；渗滤系统； NO3-N；反硝化细菌

0 引 言

由于经济的快速发展和人口的不断增长，水资源供需矛盾日益突出，再生水回用已成为中国北方诸多大中城市解决水资源短缺的手段之一。补充干涸河湖，保证河道生态环境，改善河湖景观已成为城市再生水回用的重要方面[1-2]。与淡水资源相比，再生水中氮、磷、盐和有机物等浓度较高，因此再生水回用对地表与地下水环境仍存在潜在污染风险[3-4]。再生水回补河湖后，河湖岸底的土层可作为一个有效的土地渗滤系统，对再生水起到进一步净化的作用[5]。再生水中的污染物在土地渗滤系统中可发生多种物理、化学和生物反应，从而得到部分去除。土地渗滤系统的处理效率受诸多因素影响，包括氧化还原条件、水力条件、温度、水质等[6-8]。其中，非饱和带中的氧气对改善好氧生物降解过程至关重要[9]，如Bertelkamp等[10]研究发现氧化还原条件对有机物的降解过程和去除效果具有显著影响。而饱和带由于长期处于淹水状态，溶解氧浓度低，反硝化作用增强，因而硝态氮的去除效率较高[11-12]。水力负荷是指通过单位面积土壤基质污水的流量，是影响渗滤系统出水效果的重要因素之一。一般情况下，水力负荷越小，水分停留时间越长，污染物的去除效果越好[13-14]。渗滤系统中氮素的去除主要有物理吸附、生物转化和化学反应等，而反硝化作用主要是由反硝化菌将氮最终转化为N2和N2O而散失，因此渗滤系统内部微生物的数量和活性是影响氮素去除的关键[15-16]。渗滤系统表层或饱和非饱和界面处有机物和溶解氧丰富，是微生物菌群集中的区域[17]，而渗滤系统内部微生物群落的分布则会随着系统进水所携带的溶解氧、NO3-、有机质等电子受体和供体浓度的改变而变化[18]。此外，土壤质地也是影响渗滤系统净化效率的因素之一，粘性土不易透水而砂土渗透性虽强但对污染物去除效果差，因此渗滤系统多选用砂壤土、壤砂土、细砂等作为渗滤介质[8]。

尽管国内外在土地渗滤系统对再生水中污染物的去除效果和机制方面已开展大量研究，但对于不同补水方式下渗滤系统对污染物去除的研究还不多见，对长期运行的渗滤系统中污染物去除效果的研究也较少。因此，本文采用室内土柱模拟试验，探讨不同的补水方式下（河湖岸底）土地渗滤系统对硝态氮的去除效果及其影响因素。

1 材料与方法

1.1 试验装置与材料

试验装置如图1所示，包括供水系统和渗滤系统2部分，供水系统由储水桶、蠕动泵和马氏瓶组成，渗滤系统由土柱、取样孔和集水瓶组成。土柱采用直径20 cm，高120 cm的有机玻璃柱。沿土柱高设置分层取样孔（分别在距土体表面以下20、40、50、60、70、90、100 cm处），并连接集水瓶采集水样。试验土柱采用自上而下的供水方式。首先利用蠕动泵将储水桶中的再生水补充到马氏瓶中，然后通过马氏瓶设置不同的补水方式对土柱进行供水。试验设置4组处理，分别记为C1、C2、C3和C4，各处理的补水方式见表1。试验期间，室温变化范围为15～32 ℃。为避免光降解作用，抑制蓝藻生长，供水系统和渗滤系统进行遮光处理。

图1 试验装置图

表1 补水方式设置

1.2 供试水样及土样

试验所选用的再生水取自北京市清河再生水处理厂，水质分析指标包括NO3-N、NH4-N、TN、溶解氧、BOD5和COD，平均质量浓度分别为15.3、0.4、17.9、7.2、4.7和25.9 mg/L，再生水pH值为7.9。其中NO3-N质量含量占总氮（TN）质量分数的79%～91%，NH4-N质量含量只占TN质量分数的1.5%～2.5%。TN中其他组分主要为NO2-N和有机氮，占TN质量分数的5%～18%。由于NO3-N在再生水中质量含量较高，且是地下水潜在污染风险的主要目标污染物质，因此本文后面的研究中主要讨论渗滤系统对NO3-N的去除效果。

试验土壤取自野外试验田，将从野外取回的土壤样品进行风干，粉碎，过2 mm筛备用。土壤为砂壤土，干容重为1.55 g/cm3，土样中总氮、硝态氮、铵态氮和有机质的质量分数分别为0.77、0.64、0.02和6.17 g/kg。

1.3 土柱填装

将过2 mm筛的风干土壤样品进行润湿，使水分重新分布，以获得均匀的初始含水率。然后将土壤按干容重1.55 g/cm3分层填装土柱，每2 cm填装一层，层间打毛，并夯实，填装深度为100 cm。在土柱上部留出淹水水头空间，在土柱底部装以2 cm厚的砾石层，以便于排水。在填装过程中特别注意要将土柱壁边缘的土壤压实，尽量避免边缘效应的产生。

1.4 试验过程

土柱填装完后，首先进行土柱的排气和清洗工作，具体操作为：将马氏瓶装满蒸馏水，与土柱底部相连，自下而上供水，并缓慢抬高马氏瓶，直至土柱上部有水溢出，排气完成。然后将马氏瓶与土柱顶部相连，改为自上而下供水，对土柱进行清洗，土柱底层出水中NO3-N和NH4-N浓度3周后达到检测下限，此时完成清洗。

随后将马氏瓶内蒸馏水换为再生水，各土柱按表1的补水方式正式开始试验。试验起止时间为2011-09-02— 2014-07-25，每1～2周采集1次水样。试验过程中，对水温和各土柱的渗透速率进行了测定。其中，4组土柱的水力负荷分别为2.65（C1）、0.74（C2）、0.41（C3）和0.25 cm/d（C4）。水样中NO3-N采用酚二磺酸分光光度法（GB7480- 1987）[19]测定。试验末期采集土柱不同深度处的土样，采用最大可能数法[20]测定土壤中的反硝化细菌数量。

1.5 数据处理

试验数据采用SPSS18.0软件进行差异性分析和相关性分析。

2 结果与分析

2.1 底层出水NO3-N质量浓度与NO3-N去除率

4种不同补水方式下，渗滤系统底层出水中NO3-N质量浓度以及系统对NO3-N去除率随时间的变化如图2所示。由图2a知，试验期间，进水中的NO3-N质量浓度变化范围为13.0～16.8 mg/L。在相同的进水水质，不同的补水方式下，各渗滤系统底层出水中的NO3-N质量浓度随时间呈不同的变化趋势。定水头淹水（C1）方式下，底层出水中的NO3-N质量浓度和去除率均呈明显的周期性波动（图2a和图2b），试验期间底层出水中NO3-N质量浓度的变化范围为0.5～15.0 mg/L，渗滤系统对NO3-N的去除率为5%～99%。NO3-N质量浓度变化具有明显的年内变化特征，最低值出现在试验的第316~375 和 677~751 天（即2012、2013年的6月到9月），该时段内NO3-N去除率均在60%以上。在交替淹水落干（C2）方式下，底层出水中的NO3-N质量浓度变化范围为0.14～9.1 mg/L，系统对NO3-N的去除率为41%～99%。C2底层出水中NO3-N浓度的变化规律与C1相似，但其浓度值要显著低于C1底层出水（<0.05）。在定流速补水（C3）和侧向补水（C4）方式下，底层出水中的NO3-N质量浓度一直保持较低水平，变化范围分别为0～3.6和0～2.7 mg/L，且随时间没有明显波动；系统对NO3-N的平均去除率分别为94.1%和96.1%。可见，不同补水方式下各系统底层出水NO3-N质量浓度差异明显。其中，C2、C3和C4系统底层出水NO3-N质量浓度值均小于10 mg/L，满足中国饮用水水质标准。

不同补水条件下，各渗滤系统的水力负荷不同。根据不同水力负荷下各系统中NO3-N的平均去除率情况可发现，当水力负荷从2.65下降到0.25 cm/d时，系统对NO3-N的平均去除率从53.4%增加到96.1%。而且当水力负荷小于0.8 cm/d时，渗滤系统对NO3-N的平均去除率均高达75%以上。

2.2 不同温度下NO3-N的去除效果

在定流速补水和侧向补水条件下，系统对NO3-N的去除率均在90%～99%之间，水温与NO3-N去除率之间无明显相关关系（=0.1，=0.23），表明2组渗滤系统中NO3-N的去除受温度影响不明显。

为探讨温度对定水头淹水和交替淹水落干系统中NO3-N去除效果的影响，把试验期间的水温划分为6个温度区间，即16～18、19～21、22～24、25～27，28～30和31～32 ℃。分别对2组渗滤系统各温度区间的NO3-N去除率进行统计分析，得到系统对NO3-N去除率统计值与相应温度值（17、20、23、26、29和31 ℃）之间的相关关系（图3）。本研究结果表明，在定水头淹水和交替淹水落干补水方式下，NO3-N去除率受温度的影响达到极显著水平（<0.01）。由图3可知，在定水头淹水条件下，NO3-N的去除率由17 ℃时的20%增加到31 ℃时的94%，去除率与温度呈指数正相关。交替淹水落干条件下，NO3-N去除率由17 ℃时的51%增加到31 ℃时的98%，NO3-N去除率与温度呈幂函数关系。在交替淹水落干系统中，当水温在17～26 ℃范围内时，温度变化对NO3-N去除率影响明显，当水温大于26 ℃时，温度变化对NO3-N去除率影响则较小。

图2 各土柱进水和底层出水NO3-N质量浓度以及NO3-N去除率随时间的变化（2011-09-02—2014-07-25）

（2011-09-02—2014-07-25）

2.3 不同深度处NO3-N质量浓度与去除率

图4和图5分别为2011—2014年各土柱不同深度处的NO3-N质量浓度和相应土层对NO3-N的去除率。其中，不同补水方式下，不同年份（2011—2014）间的NO3-N浓度都有随土柱深度增加而降低的趋势（图4）。但不同处理年际间的变化规律又有所不同。在C1土柱中，经过0～20 cm土层的渗滤作用后，NO3-N质量浓度下降迅速，从进水中的15.3 mg/L下降到20 cm处的10.6 mg/L（图4a），该土层对NO3-N的去除率（30.7%）占整个土柱（0～100 cm）对NO3-N去除率（54.4%）的55.6%（图5a）；在20 cm以下土层，NO3-N质量浓度随土层深度增加而下降缓慢。这表明定水头淹水条件下，NO3-N的去除主要发生在0～20 cm范围内。在C2土柱中，随着土柱深度增大，NO3-N质量浓度逐渐下降，土柱对NO3-N的去除率随土层深度增加而逐渐增大（图5b），0~20cm土层对NO3-N的去除率达23.2%，整个土柱对NO3-N的去除率为76.2%（图5b）。在C3土柱中，NO3-N质量浓度随土层深度增加而逐渐减小（图4c），系统对NO3-N的去除率从20 cm处的20.8%增大到100 cm处94.1%（图5c）。在C4土柱中，NO3-N质量浓度在40～60 cm范围内沿土层深度增加而明显减小，其中40～60 cm土层对NO3-N的去除率（71.9%）占整个土柱（40～100 cm）对NO3-N去除率（96.1%）的74.8%，土柱进水端的前20 cm（40～60 cm）范围是NO3-N去除的主要部位。分析表明，在不同补水方式下，渗滤系统中NO3-N质量浓度沿土层深度呈现不同的变化规律，而且各系统对NO3-N去除的主要发生部位也不同。一般情况下，表层土壤的微生物活性较高，是NO3-N去除的主要作用部位，但是本试验发现在交替淹水落干和定流速补水方式下，随着土层深度增大，系统对NO3-N仍保持较好的去除能力。

图4 2011—2014年各土柱不同深度处的NO3-N质量浓度

图5 2011—2014年各土柱不同深度处NO3-N去除率

表2是各土柱不同深度处的反硝化细菌数量情况。由表2可知，C1和C2土柱表层中的反硝化细菌数量比C3土柱表层反硝化细菌数量高1个数量级，比C4进水端的反硝化细菌数量高2个数量级，这是由于C3和C4土柱中相对较低的水力负荷导致反硝化细菌生长所需要的营养物质不足，从而不利于反硝化细菌的生长和繁殖[21-23]。对同一土柱而言，其内部的反硝化细菌数量越大，相应土层对NO3-N的去除率就越高；而不同的土柱之间，反硝化细菌数量不同，系统对NO3-N的去除效果各异。

表2 各土柱中的反硝化细菌数量

注：nd表示未检测。反硝化细菌数量以每克干土所含反硝化细菌个数计。

Note: nd indicates no observation. The number of denitrifying bacteria is determined by the number of denitrifying bacteria of per gram dry soil.

3 讨 论

3.1 不同水力条件对NO3-N去除的影响

研究表明，在4种不同补水条件下，渗滤系统对再生水中的NO3-N均具有一定的去除作用。而且在长期运行条件下，渗滤系统对NO3-N的净化性能稳定，能长期保持较好的去除效果。在渗滤系统中，再生水中NO3-N的去除主要是通过反硝化作用实现的，而水力负荷是影响反硝化作用的重要参数[8,24]，水力负荷越小，再生水中的NO3-N在渗滤系统中的水力停留时间越长，反硝化作用进行的越充分[8]，渗滤系统对NO3-N的去除效果就越好。本研究表明，低水力负荷条件下的定流速补水和侧向补水系统对NO3-N的去除效果明显好于定水头淹水和淹水落干交替补水系统，这与Lin等[25]利用湿地渗滤系统研究NO3-N去除的试验结果类似。

3.2 不同温度对NO3-N去除的影响

温度是影响微生物活性的重要因子，是影响反硝化作用的重要因素之一。反硝化作用的最适温度一般在20～40 ℃之间，温度升高可以提高渗滤系统内部微生物的活性，促进反硝化作用，进而增强渗滤系统对NO3-N的去除效果。结果发现，温度变化范围为17～30 ℃时，定水头淹水和交替淹水落干补水系统对NO3-N的去除率随温度的升高呈增大趋势。其中，定水头淹水系统中，温度为17 ℃时系统对NO3-N的去除率是31 ℃时NO3-N去除率的21%；交替淹水落干系统中，温度为17 ℃时系统对NO3-N的去除率是31 ℃时NO3-N去除率的52%。Shen等[26]研究也发现，温度为15 ℃时生物反应器对NO3-N的去除率仅是25 ℃时的50%左右。而与前2组系统相比，C3和C4系统的水力负荷降低，使得NO3-N在系统中的停留时间增大，反硝化作用进行的更加彻底、充分，两系统对NO3-N的去除率长期维持在90%以上，此时温度不是NO3-N反硝化的主要影响因素，对其去除率的影响不明显。

3.3 微生物分布对NO3-N去除的影响

从表2中可以看出，在C1、C2和C3土柱中，反硝化细菌主要分布在土柱表层，在C4土柱中，反硝化细菌主要分布在进水端，这是因为随着再生水的持续输入，再生水中携带的有机物、营养物和氧气等首先聚集在土柱表层，为表层微生物活动提供了充足的物质基础，进而促进系统表层微生物的生长和繁殖[27]。随着土层深度增大，由于大部分的营养物质等被土柱上部的微生物利用，导致下部土层中微生物可用营养物减少，所以反硝化细菌数量下降。这一结果与Lian等[28]在土柱试验中观测到的细菌数量随土层深度自上而下减少的规律相似。NO3-N浓度的变化主要取决于反硝化作用，因此土柱系统内部反硝化细菌的分布对NO3-N的迁移去除发挥重要作用[27]，结果发现，土层中的反硝化细菌数量越大，该土层对NO3-N的去除率就越高。

von Rohr等[29]研究表明土柱系统中的温度、水力条件以及溶解氧浓度等因素可以影响微生物的活性，从而影响系统对污染物的净化效果。由图2知，C1和C2中的反硝化细菌数量高于C3和C4，但C3和C4渗滤系统对NO3-N的去除率却明显大于C1和C2，这可能是因为不同补水条件下，渗滤系统内部的氧化还原环境不同，进而导致微生物活性不同，从而影响NO3-N的去除效率[30]。结果表明，在进水水质相同的情况下，不同的补水方式可导致系统内部的氧化还原环境和微生物分布不同，从而影响反硝化作用强度，产生不同的NO3-N迁移规律和去除效果。

4 结 论

本文利用土柱模拟（河湖岸底）土地渗滤系统，研究4种不同补水方式下的渗滤系统在长期运行条件下对再生水中硝态氮的去除效果及其影响因素。得到主要结论如下：

1）水力负荷对土地渗滤系统去除NO3-N的效果影响明显，不同补水方式可导致水力负荷不同，水力负荷由2.65减小到0.25 cm/d时，系统对NO3-N的去除率由53.4%增至96.1%。低水力负荷条件下长期运行的定流速补水和侧向补水渗滤系统对NO3-N的平均去除率可达到90%以上。

2）土地渗滤系统中，温度对再生水中NO3-N的去除影响较大，在定水头淹水和交替淹水落干补水方式下，当水温在15～32 ℃范围内变化时，NO3-N去除率与温度具有较好的正相关关系，NO3-N去除率随温度的增大呈指数或幂函数关系增大。而低水力负荷条件下的定流速补水和侧向补水渗滤系统对NO3-N的去除率本身就很高，温度对其影响则并不十分明显。

3）土地渗滤系统对NO3-N的去除与反硝化细菌数量及活性有关，反硝化细菌数量越高，NO3-N的去除效果越明显。

由于受室内试验条件的限制，本研究的有关结论尚需在野外条件下进行进一步验证。

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Removal effect of nitrate nitrogen for sandy loam filtration system under different water supply conditions

Pan Weiyan1,2, Huang Quanzhong1,2※, Zhang Ziyuan2, Pu Weiru2, Huang Guanhua1,2

(1.100083,; 2.100083,)

Reclaimed water has been widely used to restore rivers and lakes in water scarce areas as well as in Beijing City, China. However, refilling the rivers and lakes with reclaimed water may result in groundwater pollution. Purification is necessary prior to utilization in order to minimize the pollution and human-health risk. To study the long-term NO3-N removal efficiency during land filtration system under different water supply conditions, a long-term filtration system was built using soil columns supplied with reclaimed water from reclaimed wastewater treatment plant.NO3-NNO3-NNO3-N reached higher than 90% in theNO3-N was obtained in the column recharged with lateral injection, with an average removal efficiency of 96.1%. NO-N concentrations in the effluents in the alternating wetting/drying, constant flow rate and lateral injection columns were all lower than the drinkable water standard (<10 mg/L). The transport and removal of NO3-N varied with soil depth. The variation trend of NO-N removal along soil depth was different under different water supply conditions. For the continuous wetting and lateral injection condition, NO3-NNO3-N removalNO3-NNO3-NNO3-NNO3-NNO3-N℃NO3-NNO3-N removal under low hydraulic loading rate condition, i.e., constant flow rate and lateral injection condition. The results confirmed that the NO-N removal performance under constant flow rate and lateral injection condition c

10.11975/j.issn.1002-6819.2017.08.027

X52

A

1002-6819(2017)-08-0197-07

2016-12-04

2017-04-22

国家自然科学基金项目（51079149, 51639009）

潘维艳，女，主要从事水环境治理与保护方面研究。北京 中国-以色列国际农业研究培训中心，100083。Email：weiyanpan@126.com

黄权中，男，副教授，主要从事溶质运移模型及污染迁移转化模型究。北京 中国农业大学中国农业水问题研究中心，100083。 Email：huangqzh@cau.edu.cn

潘维艳，黄权中，张子元，普薇如，黄冠华.不同补水方式下砂壤土渗滤系统对硝态氮去除效果[J]. 农业工程学报，2017，33(8)：197－203. doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2017.08.027 http://www.tcsae.org

Pan Weiyan, Huang Quanzhong, Zhang Ziyuan, Pu Weiru, Huang Guanhua. Removal effect of nitrate nitrogen for sandy loam filtration system under different water supply conditions[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2017, 33(8): 197－203. (in Chinese with English abstract) doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2017.08.027 http://www.tcsae.org