温度降低对UMSR处理高氨氮低碳氮比养猪废水效能的影响

何佳敏，孟佳，张永，李建政



温度降低对UMSR处理高氨氮低碳氮比养猪废水效能的影响

何佳敏，孟佳，张永，李建政

（哈尔滨工业大学城市水资源与水环境国家重点实验室，黑龙江哈尔滨150090）

针对干清粪养猪废水高氨氮低碳氮比的特点，前期研发了升流式微氧活性污泥反应器(UMSR)，在23℃条件下可实现碳氮的高效同步去除。为降低处理成本，在HRT 8 h和出水回流比45:1的条件下，对UMSR在20℃、17℃和15℃下的COD、NH+4-N和TN去除效果进行了考察。结果表明，当温度阶段性地从20℃降低为15℃时，UMSR对养猪废水COD的去除率变化不大，均可保持在60%以上，但NH+4-N和TN去除率分别从98.9%和79.8%左右大幅下降到了61.8%和39.7%左右。在17℃条件下，UMSR对COD、NH+4-N和TN的去除率分别平均为62.4%、80.7%和71.2%，出水浓度分别为71、55.5和80.7 mg·L-1左右，完全满足《畜禽养殖业污染物排放标准》(GB 18596—2001)的要求。在15～20℃范围内，温度的降低并没有显著改变UMSR系统的脱氮机制，仍然保持着以anammox为主要脱氮途径的特征。

废水；生物反应器；温度；稳定性；氨氮；总氮；去除率

引 言

生猪养殖的规模化发展，造成了养猪废水的大量产生和集中排放，如果处理不当，会引起水体富营养化等环境问题，并对人体健康造成威胁[1]。根据猪舍的清粪方式，养猪场排放物可分为水冲粪、水泡粪和干清粪废水，均具有氨氮(NH+4-N)浓度高的特点[2]。其中，干清粪的猪舍管理模式，具有节水和回收粪肥等优点，是规模化养猪场广泛采用的清粪方式之一。由于猪粪的单独收集和处理，干清粪废水的有机物浓度较低，但NH+4-N浓度依然很高，高氨氮、低碳氮比是其典型特征[3]。虽然还田及人工湿地和氧化塘等自然处理被认为是理想的养猪废水处理模式，但也存在处理效果不稳定、土地需求大等不足[4]。因此，我国的养猪废水处理，大多采用工程化处理技术。其中，厌氧-好氧组合工艺具有适用性强、化学需氧量(COD)去除效果好等优点，得到了广泛应用[5]。然而，干清粪养猪废水的碳氮比很低，所含有机物无法满足反硝化脱氮的碳源需求，脱氮效果较差[6-7]。

物化脱氨预处理和外加碳源是目前解决该类废水生物脱氮效能差的主要技术手段，但也增加了系统的复杂性和处理成本[4,8]。无需碳源的自养反硝化脱氮也是处理高氨氮低碳氮比废水的有效途径之一[9]。在自养反硝化脱氮过程中，NH+4-N、硫元素和Fe(0)代替有机碳源作为电子供体将亚硝酸盐(NO-2-N)还原为N2和N2O[10]。而高氨氮废水的自养反硝化脱氮需先在好氧条件下将部分NH+4-N氧化为NO-2-N，再在厌氧条件下将NO-2-N还原为气态氮[11]。好氧和厌氧的组合工艺增加了处理系统的复杂性和占地面积[9]。

为克服好氧处理能耗大而厌氧处理对设备性能要求高的不足，微氧生物处理技术受到了越来越广泛的关注和研究。一般认为，微氧是将反应系统的溶解氧(DO)控制在0.3～1.0 mg·L-1之间的一种环境状态[12]。研究表明，在微氧条件下，好氧菌、兼性菌和厌氧菌能够共存，可在同一反应系统中完成有机物降解、NH+4-N氧化和反硝化脱氮等，达到COD和总氮(TN)同步去除的目的，具有曝气量少、氧气利用效率高以及污泥产量少等优点[13-15]。以微氧生物处理理论为指导，在前期研究中设计制作了升流式微氧活性污泥反应器(upflow microaerobic sludge reactor, UMSR)，用于处理高氨氮、低碳氮比的干清粪养猪废水，在23℃条件下取得了良好的处理效果，出水完全满足《畜禽养殖业污染物排放标准》(GB 18596—2001)的要求[16-18]。然而，冬季养猪废水的实际温度要低于23℃，较高的处理温度势必会增加系统运行的能耗。而且，温度对各种功能微生物的比生长速率和活性有显著影响[19]。因此，考察温度对UMSR处理效能的影响，并使其在较低温度下仍能够高效稳定运行，对于实际应用具有重要意义。在前期启动并稳定运行的基础上，本文考察了UMSR在20℃、17℃和15℃条件下，对高氨氮、低碳氮比养猪废水的处理效能，以确定适宜的温度，为其工程应用提供技术指导。

1 材料与方法

1.1 实验装置

图1所示为UMSR废水处理系统的装置示意图[13]。其中，UMSR由有机玻璃制成，主体柱高0.5 m，内径0.1 m，底部设有容积为1 L的圆锥斗与进水管和出水回流管相连，上部设有一个3 L的固-液-气三相分离器，反应器有效容积为4.9 L。废水由蠕动泵计量并从反应器底部泵入，出水经溢流槽收集并排入容积为10 L的蓄水箱。蓄水箱由隔板分为两部分，其中用于回流的出水经曝气后由蠕动泵泵回反应器。通过控制回流水的曝气量将UMSR内的DO控制在1.0 mg·L-1以下。反应器内的DO由在线溶解氧仪检测。反应系统的温度由温控装置(上海精科，AS800A)调控。

1.2 实验用水

实验用的干清粪养猪废水，取自哈尔滨市郊某种猪场，水质随季节变化较大，其COD、NH+4-N和TN浓度分别在300～1000、273.0～358.1和274.3～360.1 mg·L-1范围波动，COD/TN比为1.0～3.4。前期研究表明，UMSR进水的COD/TN比不宜大于1.0[20]。为此，利用序批式活性污泥反应器(SBR)对原水进行预处理，通过曝气时间的调节，将“过多”的COD去除(但不发生氨氧化作用)，使UMSR进水的COD/TN比维持在0.80左右。

1.3 UMSR的调控运行

UMSR在前期已成功启动，在23℃、出水回流比45:1和水力停留时间(HRT)8 h的条件下，进水COD、NH+4-N、TN和pH分别为255、253.9、254.6 mg·L-1和7.9左右时，其COD、NH+4-N和TN的去除率分别平均为71.8%、96.0%和86.0%[17]。在此基础上，维持出水回流比45:1和HRT 8 h不变，分3个阶段使UMSR在20℃、17℃和15℃下运行，各阶段的运行参数及水质指标如表1所示。

表1 UMSR的运行阶段及其控制参数和水质

①The average COD/TN ratio. ② Nitrogen loading rate in terms of TN. ③ Organic loading rate in terms of COD. ④ Some sludge was discharged from the reactor at the end of the stage.

1.4 分析项目及检测方法

COD、NH+4-N、NO-2-N、硝酸盐(NO-3-N)和生物量[以混合液悬浮固体浓度(MLSS)或混合液挥发性悬浮固体浓度(MLVSS)计]分别采用重铬酸钾法、纳氏试剂光度法、-(1-萘)-乙二胺光度法、麝香草酚法和恒重法进行检测[21]。pH和DO分别采用pH计(Switzerland Mettler Toledo，DELTA 320)和溶解氧在线检测仪(台湾衡欣，AZ8403)测定。TN以NH+4-N、NO-2-N及NO-3-N之和计。硝酸盐积累率由下式计算

硝酸盐积累率=

式中，(NO-3)和(NO-2)分别为出水的NO-3-N和NO-2-N浓度。

2 结果与讨论

2.1 COD的去除

如图2所示，在温度为20℃的第1运行阶段，UMSR的COD去除率和出水浓度很快达到了相对稳定。在该阶段稳定期(第17～第29 d)，进水和出水的COD浓度分别平均为236和91 mg·L-1，去除率为61.3%左右，COD去除负荷平均为0.44 kg·m-3·d-1。在温度为17℃的第2运行阶段，由于温度的降低和进水水质的波动，UMSR的COD去除率出现了较大波动。随着运行时间的延续，反应器出水COD浓度和COD去除率再次达到了相对稳定。在该阶段的最后14 d(第84～第97 d)，进水和出水COD浓度分别平均为190和71 mg·L-1，平均去除率为62.4%，去除负荷为0.36 kg·m-3·d-1左右。当温度在第3运行阶段降低到15℃后，UMSR对COD的去除率再一次出现波动，但在第129 d后保持了相对稳定。在第129～第139 d的相对稳定期，UMSR的进水和出水COD浓度分别平均为199和78 mg·L-1，COD去除率能够维持在60.7%左右，去除负荷达到了0.36 kg·m-3·d-1左右。以上结果表明，温度降低会对UMSR的运行造成一定冲击，使其COD去除率在一定时期内表现出波动，但随后即会重新达到相对稳定状态。在温度为20℃、17℃和15℃运行阶段的稳定期，UMSR对COD的去除率并无显著差别。检测发现，在第1、第2和第3阶段的稳定期，UMSR内的MLVSS分别为3.77、7.44和6.78 g·L-1，COD的污泥负荷分别为0.94、0.39和0.44 kg COD·(kg MLVSS)-1·d-1，表征污泥活性的MLVSS/MLSS比值分别为0.57、0.64和0.61。分析认为，由活性污泥增长引起的污泥负荷降低，以及活性污泥比活性的提高，在一定程度上弥补了温度降低对系统COD去除能力的影响，使UMSR在20℃、17℃和15℃下表现出了相近的COD去除率。

2.2 NH+4-N的去除

前期研究发现，硝化和厌氧氨氧化(anammox)是UMSR去除NH+4-N的主要途径，主要功能菌群包括氨氧化细菌(AOB)、亚硝酸盐氧化细菌(NOB)和anammox细菌[16,20,22]。研究表明，pH对AOB、NOB和anammox细菌的代谢活性有显著影响，其适宜的pH分别为7.9、7.5和8.0左右[23-25]。如图3所示，在UMSR的调控运行过程中，进水pH始终在7.5～8.5范围内波动，适合AOB、NOB和anammox细菌的生长代谢。而出水pH在绝大部分运行时间里都明显低于进水pH，说明系统中可能存在一定的NO--N(包括NO-2-N和NO-3-N)积累[26]。在第1、第2和第3运行阶段的稳定期，UMSR始终保持了良好的COD去除效果，使出水的COD浓度维持在较低水平(图2)。有机营养物的不足，会显著抑制化能异养菌的增殖和代谢，为AOB、NOB和anammox菌等自养微生物在系统中的富集生长营造了条件，进而使UMSR表现出了一定的NH+4-N和TN去除效能[27-29]。

如图4所示，在温度为20℃的第1运行阶段初期，NH+4-N去除率逐渐下降，并于第12 d达到最低值48.8%。此后，随着运行时间的延续，NH+4-N去除率迅速提升并在最后13 d中保持了相对稳定。在第17～第29 d的稳定运行期，UMSR的进水和出水NH+4-N浓度分别平均为281.4和3.3 mg·L-1，NH+4-N去除率高达98.9%左右。当温度在第2运行阶段降低为17℃后，系统的NH+4-N去除率迅速下降，并在第44 d降低至最低值31.5%。随着运行时间的延续，系统对NH+4-N的去除率快速回升，并在第84～第97 d的运行中保持了相对稳定。此时，UMSR的进水NH+4-N浓度平均为286.7 mg·L-1，NH+4-N去除率能够维持为80.7%左右，出水NH+4-N浓度平均为55.5 mg·L-1，仍能满足排放标准(GB 18596—2001)要求的80 mg·L-1。在温度为15℃的第3阶段，温度的再次降低进一步影响了UMSR对NH+4-N的去除效果。在第129～第139 d的相对稳定期，UMSR对NH+4-N去除率维持在61.8%左右，出水NH+4-N浓度达到了110.1 mg·L-1左右，已不能满足《畜禽养殖业污染物排放标准》(GB 18596—2001)的要求。UMSR在第1、第2和第3阶段的稳定期，NH+4-N的去除负荷分别平均为0.89、0.69、0.53 kg·m-3·d-1。图2和图4所示的结果表明，与化能异养微生物相比，AOB、NOB和anammox菌等自养微生物对温度的降低更为敏感，当温度分阶段从20℃降低到15℃的过程中，UMSR对COD的去除并未受到显著影响，而对NH+4-N的去除能力则大幅下降[25]。

2.3 TN的去除

前期研究表明，UMSR系统中存在氨氧化、亚硝酸盐氧化、ANAMMOX和反硝化等多种脱氮途径，其中anammox是UMSR脱氮的主要途径，NH+4-N去除率的下降意味着系统TN去除能力的降低[22,27]。如图5所示，在第1运行阶段的稳定期(第17～第29 d)，UMSR对TN的去除率在79.8%左右，出水中TN浓度平均为60.0 mg·L-1，TN去除负荷平均为0.72 kg·m-3·d-1。出水中观察到了明显的NO--N积累现象(图6)，其中NO-2-N和NO-3-N浓度分别平均为12.0和44.7 mg·L-1，NO-3-N积累率为80.7%。温度的降低同样对UMSR的TN去除率造成了冲击，但最终都能再次达到相对稳定状态。在第2运行阶段的稳定期(第84～第97 d)，UMSR对TN的去除率平均为71.2%，出水中TN浓度平均为80.7 mg·L-1，TN去除负荷为0.61 kg·m-3·d-1，出水中NO-2-N和NO-3-N浓度分别为1.5和25.7 mg·L-1左右(图6)，NO-3-N积累率平均为94.3%。在第3运行阶段的稳定运行期(第129～第139 d)，UMSR对TN的去除率平均仅有39.7%，出水中TN浓度高达182.6 mg·L-1左右，TN去除负荷也下降至0.34 kg·m-3·d-1左右，出水的NO--N积累现象更为明显，其NO-2-N和NO-3-N浓度分别平均为4.2和59.6 mg·L-1(图6)，NO-3-N积累率为93.2%。

研究表明，在不低于20℃的环境条件下，AOB的比生长速率要大于NOB，而在低于20℃的条件下，AOB的比生长速率则小于NOB[30]。而反硝化菌群生长代谢的适宜温度为25～37℃[31]。分析认为，UMSR在温度为20℃的第1运行阶段，系统内的AOB和NOB均能保持较高的代谢活性，NH+4-N氧化较为完全，所以表现出了高达98.9%的NH+4-N去除率。然而，由于温度较低和碳源的不足，系统中反硝化菌群的代谢活性受到了很大限制，导致出水中有明显的NO--N积累，TN的去除受到一定影响，但依然能够维持在79.8%的较高水平。据此推测，UMSR系统中一定存在反硝化之外的脱氮途径。在第2和第3运行阶段，UMSR分别在17℃和15℃下运行，随着温度的不断降低，反硝化菌群的代谢活性更加微弱，出水中NO-3-N积累率从第1阶段的80.7%分别提高到了第2阶段的94.3%和第3阶段的93.1%左右。而NO-3-N的积累和NO-2-N的减少，也会降低anammox的作用强度，进一步降低了系统的TN去除效能。

废水生物脱氮机理主要包括全程硝化反硝化、短程硝化反硝化和anammox等[16]。其中，全程硝化反硝化作用和短程反硝化作用均需要有机碳源作为电子供体，而anammox过程无需有机碳源。理论上，1 mol NO-3-N还原为N2所需的COD去除/ TN去除值为2.86，1 mol NO-2-N还原为N2所需的COD去除/TN去除值也要达到1.71[28]。如图7所示，UMSR在第1、第2和第3运行阶段的稳定期，其COD去除/TN去除值分别只有0.61、0.59和1.04，且无显著的NO-2-N积累(图6)。假设系统去除的COD全部用于短程硝化反硝化，根据理论计算短程硝化反硝化途径的脱氮份额在各阶段稳定期分别为35.7%、34.5%和60.8%[26]。考虑系统内也会存在全程硝化反硝化脱氮，因此各阶段稳定期系统中ANAMMOX途径的脱氮份额将分别高于64.3%、65.5%和39.2%。这一结果表明，在20～15℃范围内，温度的降低并没有显著改变UMSR系统的脱氮机制，仍然保持着以anammox为主要脱氮途径的特征[20]。

3 结 论

（1）在15～20℃范围内，UMSR对温度降低表现出了一定的适应能力。温度降低对COD去除率的影响不大，但对NH+4-N和TN的去除影响显著。

（2）在HRT 8 h和出水回流比45:1的条件下，处理高氨氮、低C/N比养猪废水的UMSR，只要温度不低于17℃，就能保持良好的污染物去除效能，出水COD、NH+4-N和TN浓度均能满足畜禽养殖业污染物排放标准(GB 18596—2001)。

（3）UMSR系统中存在多种生物脱氮途径，包括全程硝化反硝化、短程硝化反硝化和anammox等，其中，anammox对系统的NH+4-N和TN去除具有最大贡献。

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Effect of lower temperature on performance of upflow microaerobic sludge reactor treating manure-free piggery wastewater with high NH+4-N and low COD/TN ratio

HE Jiamin, MENG Jia, ZHANG Yong, LI Jianzheng

(State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment, Harbin Institute of Technology, Harbin 150090, Heilongjiang, China)

An upflow microaerobic sludge reactor (UMSR) haspreviously been constructed to treat manure-free piggery wastewater with high NH+4-N and low COD/TN ratio, and illustrated a well synchronous removal of COD, NH+4-N and TN at 23℃ with a hydraulic retention time (HRT) 8.0 h and an effluent reflux ratio 45:1. To decrease the cost of wastewater treatment, effect of lower temperature on the performance of the UMSR was investigated in the present study. With the same HRT and effluent reflux ratio, the temperature in the UMSR was decreased from 20℃ to 17℃ and then to 15℃ stage by stage. The results showed that the drop of temperature had no observable effect on COD removal in the UMSR, which remained above 60% throughout the operation. However, the lower temperature showed a remarkable effect on nitrogen removal. When the USBR got steady in performance at 20℃, the NH+4-N and TN removal reached 98.9% and 79.8%, respectively. Since the temperature dropped to 15℃, NH+4-N and TN removal in the USBR was decreased to 61.8% and 39.7%, respectively. At 17℃, the COD, NH+4-N and TN removal averaged 62.4%, 80.7% and 71.2%. The effluent COD, NH+4-N and TN of 71, 55.5 and 80.7 mg·L-1, respectively, well met the Discharge Standard of Pollutants for Livestock and Poultry Breeding (GB 18596—2001). It was found that complete nitrification-denitrification, shortcut nitrification-denitrification and anaerobic ammonium oxidation (ANAMMOX) coexisted in the UMSR. Among the denitrification processes, ANAMMOX was the most important approach for NH+4-N and TN removal, and had not been changed by the dropped temperature.

wastewater; bioreactor; temperature; stability; ammonia; total nitrogen; removal rate

10.11949/j.issn.0438-1157.20161733

X 703.1

A

0438—1157（2017）05—2074—07

李建政。

何佳敏(1993—)，女，硕士研究生。

国家水体污染控制与治理科技重大专项项目(2013ZX07201007)；黑龙江省应用技术研究与开发计划项目(GC13C303)。

2016-12-12收到初稿，2017-01-14收到修改稿。

2016-12-12.

Prof. LI Jianzheng, ljz6677@163.com

supported by the Major Science and Technology Program of Water Pollution Control and Treatment (2013ZX07201007) and the Science and Technology Department of Heilongjiang Province (GC13C303).