基于Damköhler 数的氢气层流扩散火焰抑制模拟研究

冉 难，邱 榕，蒋 勇(中国科学技术大学火灾科学国家重点实验室，合肥，230026)

基于Damköhler 数的氢气层流扩散火焰抑制模拟研究

冉 难，邱 榕*，蒋 勇
(中国科学技术大学火灾科学国家重点实验室，合肥，230026)

通过对未添加及添加1%的Br2对氢气同向流扩散火焰的影响进行数值模拟，研究抑制剂对氢气层流扩散火焰温度及主要自由基的影响，并通过计算两种火焰的化学特征时间及混合特征时间得到Damköhler数，提出基于抑制剂的标量耗散率，研究抑制剂的扩散作用及化学作用对氢气同向流扩散火焰的影响。研究发现抑制剂的火焰抑制循环使火焰中化学作用增强，而抑制剂的扩散作用对火焰整体的扩散作用有较显著的影响。添加抑制剂后在径向大部分区域火焰的Da数均低于未添加情况下，抑制剂减少火焰燃烧区域，并使燃烧区域的反应剧烈程度下降。从火焰根部到火焰顶端，抑制作用逐渐减弱。

氢气；火焰抑制；标量耗散率；Damköhler数

0 引言

科技的进步将各式各样的材料及化学品带到了人类的衣食住行中，随之而来的则是大量的火灾对人类财产及生命的危害。因此，长期以来学者们研究了各类火焰抑制剂，包括非金属抑制剂如卤素及其化合物、含磷化合物等，以及金属抑制剂如含铁抑制剂等。为充分研究火焰抑制剂的作用机理，寻找更有效的灭火剂，学者们分别对火焰抑制剂影响下的层流预混火焰和对冲扩散火焰进行了大量实验及数值模拟研究。Osorio等[1]通过实验及数值模拟方法研究了在灭火领域广泛应用的哈龙1301灭火剂，讨论CF3Br不同添加剂量对不同当量比的C1-C3碳氢燃料与氧气的预混火焰点火特性及层流燃烧速度的作用效果，并对这些火焰的点火延迟时间及层流燃烧速度进行了敏感性分析来鉴别机理中控制速率的反应。针对可能的哈龙灭火剂替代品C6F12O (Novec 1230)，C3H2F3Br (2-BTP)，C2HF5(HFC-125)，C2F6和C3HF7等物质， Pagliaro，Babushok和Linteris等[2-4]采用实验室规模的定容燃烧试验，测试了这些替代品对甲烷空气预混火焰的抑制情况，结果表明在当量比为1的情况下，这些替代物的加入均能使层流燃烧速度降低，而在贫燃情况下C6F12O和C2HF5的加入导致层流燃烧速度增大；相比之下，CF3Br在这些情况下都没有使层流燃烧速度提高。Korobeinichev等[5]和Jayaweera等[6]分别通过研究含磷化合物对丙烷预混火焰在贫燃和富燃条件下的影响，以及在一系列不同当量比情况下对丙烷预混火焰层流燃烧速度的影响，提出并改进了含磷化合物火焰抑制的详细化学反应机理，计算结果与实验结果有较好的一致性。为研究含磷化合物的火焰抑制行为，Siow和Laurendeau[7]将DMMP分别添加到燃料端和空气端，在不同添加量及不同添加位置情况下，采用激光诱导荧光技术测量甲烷-空气对冲扩散火焰中OH自由基的浓度分析火焰抑制效果。而Macdonald等[8]在研究含磷化合物对甲烷空气对冲扩散火焰的影响时，在实验中得到了火焰的全局熄火拉伸率，通过分析全局熄火拉伸率与抑制剂添加量的关系，发现当在氧化剂端加入含磷化合物时是加入同等剂量N2时火焰抑制效果的40倍。Rumminger等[9]研究了五羰基铁对甲烷氧气预混火焰和对冲扩散火焰的影响，在对冲扩散火焰中对比了实验及数值模拟得到的熄火拉伸率，并对比了计算所用机理与实验的吻合度，以研究其火焰抑制效果。

Gerasimov等[10]和Rumminger等[11]分别对五羰基铁(Fe(CO)5)加入H2-O2-N2预混火焰和CO-H2-O2-N2预混火焰的火焰抑制效果进行了实验及模拟研究，通过分析层流燃烧速度及关键自由基H，O，和OH对其火焰抑制效果进行评价。Fallon等[12]通过实验和模拟研究了CF3H对H2/CO/空气对冲扩散火焰的抑制情况，采用熄火拉伸率等参数评价抑制效果。Hynes等[13]对七氟丙烷加入氢气层流预混火焰的火焰抑制效果进行了实验和模拟，发现抑制剂对H自由基的抑制效果较好。

层流预混火焰的流场可视为一维，因此大大简化了数据收集过程及数值模拟计算过程，其总体反应速率、热传递和质量传递可以用一个单一的基本参数来描述，就是层流燃烧速度。与此相类似，学者们也将对冲扩散火焰沿中心线视为一维，而熄火拉伸率则被用做评价火焰抑制的参数。虽然这些参数一直被用在实验室及模拟中，但仍与真实的火灾场景有一定的差距。与预混火焰及对冲扩散火焰结构相比，同向流扩散火焰的结构与真实的火灾情况更为接近，已有部分学者通过同向流实验研究火焰抑制剂的效果。Shmakova等[14]分别研究了含磷化合物对当量丙烷空气预混火焰层流燃烧速度的影响，对甲烷氧气对冲扩散火焰熄火拉伸率的影响，以及对正庚烷同向流扩散火焰熄火情况的影响，发现所有的含磷化合物火焰抑制效果与磷含量相关性较大而与其分子结构相关性较小。Takahashi和Linteris等[15,16]采用杯式燃烧器研究了CF3Br, C2HF5, C2HF3Cl2, C3H2F3Br和Br2在同向流扩散火焰中的火焰抑制效果，并进行了二维同向流扩散火焰的数值模拟，研究火焰结构并预测抑制剂加入空气流中的最小熄火浓度。

但是，针对火焰抑制剂的同向流扩散火焰研究依然较少，并且这些研究主要针对抑制剂对火焰的化学作用机理，而较少考虑到其扩散作用对火焰抑制作用的影响。因此，本文采用CHEMKIIN-PRO中的圆柱剪切流动反应器进行同向流扩散火焰抑制效果的研究，更为贴近现实场景，分析添加火焰抑制剂对温度及主要自由基的影响，并使用层流Da数来进行火焰抑制效果的分析，旨在通过分析Da数的变化研究抑制剂的扩散作用及化学作用对火焰抑制效果的影响。

1 计算模型设定

1.1 燃烧模型设定

计算使用CHEMKIIN-PRO中的圆柱剪切流动反应器模型[17]，该反应器能够模拟在均匀流场中的平面同向流扩散火焰。在默认情况下，圆柱剪切流动反应器模型中的输入参数初始分布都是均一的。我们通过修改用户自定义子程序来覆盖软件系统中默认的进口条件及模型尺寸，进行氢气同向流扩散火焰的模拟计算。

氢气同向流扩散火焰的模拟均在常压下进行，图1为火焰模型示意图，中心喷口为燃料出口，氢气喷口直径为8 mm，初始温度为600 K，喷口速度为10 m/s。燃料喷口周围的伴流为空气，其中氮气含量79%，氧气含量21%，初始温度为1000 K，喷口直径为60 mm，喷口速度为25 m/s。圆柱剪切流反应器中无点火过程，因此设置较高温度促使火焰的产生。

图1 同向流扩散火焰模型示意图Fig.1 Sketch of co-flow diffusion flame model

由于火焰为轴对称，为节省计算时间沿中心轴计算一半的区域，计算区域大小为30 mm×50 mm。选取五种网格尺寸进行网格独立性测试，表1为五种网格测试工况。图2为不同网格时的火焰温度轴向分布曲线，可以看出只有grid5的温度曲线与其他四种网格的温度曲线差距较大，为了在保证足够计算精度的同时提高计算效率，我们选择grid3进行计算，将网格划分为51×201的均一网格，共10251个网格点。

表1 网格测试工况

图2 不同网格时温度轴向分布曲线Fig.2 Axial distribution of temperature with different grids

混合分数是扩散火焰中一个非常重要的状态参量，本文中采用Bilger[18]对混合分数Z的定义：

(1)

其中YC、YH、YO分别表示C、H、O原子的质量分数，WC、WH、WO分别表示C、H、O原子的原子质量，而下标1和2分别为燃料端和伴流端的相应质量分数，而在当量情况下，当量混合分数Zst的定义为：

(2)

1.2 详细化学反应机理

计算中所采用的氢气详细化学反应机理为CHEMKIIN-PRO中的氢气机理[17]。Babushok等[19,20]在研究了大量金属及非金属等不同灭火剂的抑制作用机理后提出对于自由基H的理想火焰抑制循环：H+Inh=InhH，H+InhH=Inh+H2，OH+InhH=H2O+Inh，O+InhH=Inh+OH；对于自由基O的理想火焰抑制循环：O+Inh=InhO，H+InhO=Inh+OH，OH+InhO=HO2+Inh，O+InhO=Inh+O2；对于自由基OH的理想火焰抑制循环：OH+Inh=InhOH，H+InhOH=Inh+H2O，OH+InhOH=H2O+InhO，O+InhOH=InhO+OH。而An[21]提出的一种典型灭火机理，也符合上述理想火焰抑制循环，并且该灭火剂火焰抑制机理涵盖了含铁、含磷灭火剂及卤素等较为重要的灭火剂机理。因此，为体现灭火剂的代表性，本文选取An[21]提出的典型灭火机理作为Br2的灭火剂机理，与CHEMKIIN-PRO中的氢气机理进行模拟，整合后的详细化学反应机理见表2，共包含15种组分，44个基元反应。

表2 氢气与灭火剂Br2详细化学反应机理

续表2

反应序号基元反应AbER92OH=O+H2O6．00E+081．30R10H+H+M=H2+MH2O Enhancedby 0．000E+00H2 Enhancedby 0．000E+001．00E+18-10R11H+H+H2=H2+H29．20E+16-0．60R12H+H+H2O=H2+H2O6．00E+19-1．20R13H+OH+M=H2O+MH2O Enhancedby 5．000E+001．60E+22-20R14H+O+M=OH+MH2O Enhancedby 5．000E+006．20E+16-0．60R15O+O+M=O2+M1．89E+130-1788R16H+HO2=H2+O21．25E+1300R17HO2+HO2=H2O2+O22．00E+1200R18H2O2+M=OH+OH+M1．30E+17045500R19H2O2+H=HO2+H21．60E+1203800R20H2O2+OH=H2O+HO21．00E+1301800R21BR+BR+M=BR2+MBR2 Enhancedby 1．400E+01O2 Enhancedby 1．150E+00H2O Enhancedby 5．400E+001．92E+140-1700R22BR+H+M=HBR+M4．78E+21-2511R23HBR+H=BR+H21．26E+101．1160R24BR2+H=BR+HBR2．28E+111440R25BR+HO2=HBR+O28．43E+1201170R26HBR+O=BR+OH3．97E+1203060R27HBR+OH=BR+H2O6．62E+1200R28BR+H2O2=HBR+HO26．03E+1205960R29BRO+O=BR+O21．02E+130-520R30BR2+O=BR+BRO1．00E+1300R31BRO+H=BR+OH1．00E+1300R32BRO+H=HBR+O1．00E+1200R33BRO+OH=BR+HO21．00E+1300R34BRO+BRO=BR+BR+O22．40E+120380R35BRO+BRO=BR2+O22．52E+100-1320R36BROH(+M)=BR+OH(+M)3．00E+15050000R37BR2+OH=BROH+BR2．52E+1300R38BROH+H=HBR+OH9．50E+1307620R39BROH+OH=BRO+H2O2．00E+1201000R40BRO+H2=BROH+H6．00E+11014100R41BROH+O=BRO+OH6．00E+1204400R42BRO+HO2=BROH+O22．00E+1300R43BRO+H2O2=BROH+HO25．00E+1202000R44BROH+BR=BRO+HBR7．00E+120100

2 结果与分析

2.1 抑制剂对温度的影响

本文中未添加Br2的氢气火焰和在空气伴流中添加1%Br2的氢气火焰所对应的当量混合分数分别为0.028483和0.027293。图3为四个不同火焰高度h分别为2 mm、4 mm、8 mm、12 mm的位置，在混合分数坐标下未添加和添加抑制剂两种火焰的温度曲线图；图4为两种火焰的温度场对比图。可以看出在不同火焰高度位置Br2对火焰温度的影响不同：(1)在h=2 mm处，未加入抑制剂时其火焰最高温度为2568 K，而加入抑制剂后最高温度为1000 K，这说明火焰抑制剂的加入导致初始火焰熄灭及一定的火焰抬升，这样能够促进抑制剂与燃料进行充分的接触。(2)在高度为4 mm、8 mm、12 mm处，与未添加火焰抑制剂的温度相比，随着混合分数的增加，抑制剂先是使温度有所降低，后又使温度有一定程度的升高。这是由于在混合分数小的区域燃料比例低，抑制剂夺取自由基使之不能与氧气反应，放热反应减少，因此温度降低，相对的，在混合分数大的区域燃料比例高，燃料能够同时与抑制剂及氧气发生氧化反应，两部分反应放热导致温度升高，而Linteris等[16]在对Br2抑制甲烷同向流扩散火焰的实验研究中也发现类似的温度升高情况。(3)随着高度的增加，抑制剂对温度的影响逐渐减少，说明在越接近火焰根部的位置，抑制剂的效果越显著。

图3 不同高度火焰中温度随混合分数变化情况Fig.3 Flame temperature as a function of mixture fraction at different positions

图4 两种火焰温度场图(左：未添加Br2；右：1% Br2)Fig.4 Temperature field of two flames ( left: undoped, right: 1% Br2)

2.2 抑制剂对关键自由基的影响

如前所述，从化学反应机理上分析，抑制剂是通过夺取火焰中重要的自由基并形成火焰抑制循环来达到其灭火效果的。因此，我们对未添加及添加抑制剂情况下火焰中的三种关键自由基O，H，OH在混合分数坐标下的曲线进行分析，见图5。在2 mm处，添加抑制剂之后三种自由基O，H，OH的浓度均接近于零，其中OH自由基的摩尔分数最低，而在未添加抑制剂的情况下火焰中OH自由基摩尔分数最高，这表明抑制剂的加入阻止了氢气和氧气的反应，抑制了燃烧过程，从而难以生成OH。而在4 mm、8 mm、12 mm处，与未添加火焰相比，添加抑制剂对三种自由基O，H，OH摩尔分数的影响趋势相同，均是随着火焰高度增加，其对自由基的影响逐渐减小。

图5 不同高度火焰中O、H、OH自由基摩尔分数随混合分数变化情况Fig.5 O, H, OH mole fraction as a function of mixture fraction at different positions

2.3 基于Damköhler数的火焰抑制分析

层流火焰理论提出，所有层流火焰的不同熄火现象都可以用一个单一的标准进行解释，就是Damköhler数[22-24]。Damköhler数的定义是：燃料氧化剂的混合特征时间与化学特征时间之比，即Da=(τmixing/τchemical)。在扩散火焰中，当混合过程比化学反应过程慢时(混合特征时间大于化学特征时间)，即Da>1时，为燃烧状态；当混合过程比化学反应过程快时(混合特征时间小于化学特征时间)，即Da<1时，为熄火状态。本文采用Lecoustre等[25-27]发展的基于大活化能渐进分析的Damköhler数(Da-AEA)的定义进行氢气层流同向流扩散火焰抑制情况分析。混合特征时间尺度以标量耗散率的倒数表示，化学特征时间以exp(Ta/T)表示，其中T为火焰温度，而Ta为活化温度。因此在本文中，Damköhler数的定义为：

(3)

上式中χ为标量耗散率，其定义如下：

χ=2αmixture‖Z‖2

(4)

式中αmixture为混合物热扩散系数，Z为混合分数，当Z=Zst时得到的标量耗散率为当量标量耗散率。C为几个火焰参数的弱函数，视为常数，其计算公式为：

(5)

式中χref和Tref两个参考值取自氢气层流对冲扩散火焰在临近熄火状态下的当量标量耗散率和火焰温度，其值分别为87s-1和1419K[28,29]；Ta表征化学反应对温度变化的敏感性，Sun等[30]对Ta的定义如下：

(6)

式中f°层流质量燃烧率和相应的Tad绝热火焰温度，是在一维自由传播预混火焰通过调整N2的摩尔分数，模拟计算一系列氢气-氧气-氮气混合气在当量比为1的情况下的层流预混火焰，从而得到Ta值14097.07 K[30]。

图6 不同高度火焰中化学特征时间倒数的径向变化情况Fig.6 Radial distribution of inverse characteristic chemical time at different positions

图6为化学特征时间的倒数在不同火焰高度位置的变化情况，化学时间越大，表明火焰中化学反应越慢，而化学时间越小则火焰中化学反应越快。图6中可以看出：(1)在火焰根部，未添加抑制剂的火焰中化学反应远快于添加抑制剂之后；(2)随着位置的提高，添加抑制剂的火焰中化学作用超过了未添加抑制剂的火焰，抑制剂通过夺取主要自由基进行火焰抑制，存在着火焰抑制循环，从而达到火焰抑制效果，因此火焰抑制循环的反应比燃料与氧化剂的反应化学时间更短，使得火焰总体的化学作用增强，并且两种火焰的化学作用差距逐渐减小。

前面提到以标量耗散率的倒数表示扩散火焰中混合特征时间尺度，标量耗散率越大表明混合特征时间越短，即扩散作用越强。因此，我们可以通过标量耗散率的变化分析火焰中扩散作用的影响。除了基于混合分数的标量耗散率之外， Sen等[31]在研究中分别针对基于CO和OH的两个标量耗散率进行了分析。而在本研究中，为进一步分析抑制剂的扩散作用对其火焰抑制效果的影响，我们提出了基于抑制剂主要自由基Br质量分数的标量耗散率χBr，其定义为：

χBr=2αmixture‖YBr‖2

(7)

图7 不同高度火焰中标量耗散率的径向变化情况Fig.7 Radial distribution of scalar dissipation rate at different positions

图8 火焰中标量耗散率的轴向变化情况Fig.8 Axial distribution of scalar dissipation rate

图7中为不同火焰高度位置标量耗散率的径向变化曲线，分别为未添加和添加抑制剂的两种火焰的标量耗散率，图8为三种标量耗散率的轴向变化曲线。从中可以看出：(1)在添加了抑制剂之后，火焰根部位置的标量耗散率是降低的，而在4mm以上区域添加抑制剂的火焰标量耗散率大于未添加抑制剂的火焰，并且随着高度的上升，两种火焰的标量耗散率差距逐渐减小，到12mm处接近一致;(2)抑制剂的标量耗散率在不同高度差距较大，在灭火剂标量耗散率急剧增大的位置处火焰的标量耗散率较大，说明抑制剂的标量耗散率变化在一定程度上影响着火焰总体的标量耗散率，因此在选择抑制剂时，不仅需要考虑其化学抑制机理，还需要研究其扩散作用对其抑制效果的影响。

经过以上计算，再将两种同向流扩散火焰中标量耗散率及火焰温度代入后，计算得到未添加及添加抑制剂两种同向流扩散火焰的Da数，可以看到Da数的量级在10-8到104范围。图9为不同火焰高度位置，未添加及添加抑制剂两种同向流扩散火焰的Da数在径向的分布情况。在距喷口高度为2 mm时，两种同向流在喷口中心位置均未燃烧，这是因为中心部分燃料在刚离开喷口时还未能接触到伴流中的空气。从图9(a)中可以看出添加抑制剂后火焰的Da数在径向大部分区域均低于未添加情况下火焰的Da数，并且越靠近中心区域Da数下降越多，说明添加抑制剂之后火焰燃烧的剧烈程度有所降低，抑制剂不仅导致了火焰燃烧区域的减少，也降低了燃烧区域的反应剧烈程度。

图9 不同高度火焰中Damköhler数的径向变化情况Fig.9 Radial distribution of Damköhler number at different positions

在高度大于4 mm之后，两种火焰的径向Da数均大于1，处于燃烧状态。结果显示，随着高度的增加，添加抑制剂后火焰的Da数依然呈现下降的趋势，但下降范围逐渐缩小。在12 mm处，两种火焰的Da数已经非常接近。这种趋势表明，在整个火焰区域，抑制剂的加入均使燃烧的剧烈程度降低，从火焰根部到火焰顶端，这种抑制作用是逐渐减弱的。在对温度的影响中我们发现抑制剂的加入提高了一定范围内的火焰温度，经过对Da数的分析，表明温度并不能单独作为燃烧剧烈程度和火焰是否熄灭的衡量标准[27]。

3 结论

本文对未添加抑制剂及添加1%的Br2对氢气同向流扩散火焰的影响进行数值模拟，研究了抑制剂对氢气层流同向流扩散火焰温度及主要自由基的影响，并通过层流火焰理论计算两种火焰的化学特征时间及混合特征时间从而得到Damköhler数，提出基于抑制剂的标量耗散率，分析层流同向流扩散火焰中抑制剂的扩散作用及化学作用对氢气同向流扩散火焰的影响。主要结论如下：

(1)火焰抑制剂的加入导致初始火焰熄灭及一定的火焰抬升，使得抑制剂与燃料能够进行充分的接触。随着混合分数的增加，抑制剂的加入先使温度降低，后又使温度升高。随着高度的增加，抑制剂对温度的影响逐渐减少，越接近火焰根部，抑制剂效果越显著;

(2)在火焰根部，添加抑制剂之后OH自由基的摩尔分数最低，而未添加抑制剂的火焰中OH自由基摩尔分数最高，而随着火焰高度增加，抑制剂对自由基的影响逐渐减小;

(3)抑制剂的火焰抑制循环使化学作用增强，添加抑制剂后火焰标量耗散率增大，抑制剂标量耗散率急剧增大的区域两种火焰的标量耗散率差量也较大。抑制剂的扩散作用对整体的扩散作用有较显著的影响，因此选择抑制剂时，不仅需要考虑化学抑制机理，还需要研究其扩散作用对抑制效果的影响;

(4)添加抑制剂后在径向大部分区域火焰的Da数均低于未添加情况下，越靠近中心区域Da数下降越多，抑制剂减少了火焰燃烧区域，并使燃烧区域的反应剧烈程度下降。随着高度的增加，添加抑制剂后火焰的Da数呈现下降的趋势，但下降范围逐渐缩小，从火焰根部到火焰顶端，抑制作用逐渐减弱。

附录：论文符号说明

Da，Damköhler数Z，混合分数Zst，当量混合分数Yi，原子i的质量分数Wi，原子i的质量τmixing，混合特征时间τchemical，化学特征时间T，火焰温度Ta，活化温度χ，标量耗散率χst，当量标量耗散率αmixing，混合气体热扩散系数χref，标量耗散率参考值Tref，火焰温度参考值f°，层流质量燃烧率Tad，绝热火焰温度χBr，基于抑制剂的标量耗散率

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Numerical study on inhibition of hydrogen-air diffusion flames based on Damköhler number

RAN Nan， QIU Rong， JIANG Yong
(State Key Laboratory of Fire Science，University of Science and Technology，Hefei 230026，China)

A numerical study on hydrogen-air co-flow non-premixed flames with and without inhibitor was carried out to investigate the effects of Br2on the flame temperature, the main radicals, characteristic chemical time as well as characteristic diffusion time. We calculated the Damköhler number and the inhibitor-based scalar dissipation rate to study the physical and chemical effects on hydrogen-air co-flow non-premixed flames. The result shows that the flame inhibition cycle enhanced the chemical process of the flame, while the inhibitor-based scalar dissipation rate had a significant impact on the overall scalar dissipation rate. In most radial zone of the flame Da number was lower than the case of undoped flame, and the inhibitor reduced the flame region and decreased the intensity of the combustion reaction zone. The inhibition effect gradually decreased with the increase of the flame height.

Hydrogen; Flame inhibition; Scalar dissipation rate; Damköhler number

2016-03-24；修改日期：2016-05-19

国家自然科学基金(51176181)；国家重点基础研究发展计划(2012CB719704)；高等学校博士学科点专项科研基金(20123402110047,20133402110010)；中央高校基本科研业务费专项资金(WK2320000033)

冉难(1990-)，女，安全科学与工程专业研究生，研究方向为化学动力学模拟。

邱榕，E-mail: rqh@ustc.edu.cn

1004-5309(2017)-0001-11

10.3969/j.issn.1004-5309.2017.01.01

TK16; X915.5

A