孟加拉湾中部表层沉积物有机碳分布特征及来源

2017-03-21李景瑞刘升发胡利民冯秀丽孙兴全白亚之石学法

海洋科学进展 2017年1期

李景瑞,刘升发,胡利民,冯秀丽,孙兴全,白亚之,石学法*

(1.中国海洋大学海洋地球科学学院,山东青岛266100;2.海底科学与探测技术教育部重点实验室,山东青岛266100; 3.国家海洋局第一海洋研究所,山东青岛266061;4.海洋沉积与环境地质国家海洋局重点实验室,山东青岛266061; 5.青岛海洋科学与技术国家实验室海洋地质过程与环境功能实验室,山东青岛266061)

李景瑞1,2,3,4,刘升发3,4,5,胡利民3,4,5,冯秀丽1,2,孙兴全1,2,白亚之3,4,石学法3,4,5*

通过对孟加拉湾中部110个表层沉积物样品有机碳、氮含量及粒度进行测试分析,揭示了研究区表层沉积物平均粒径、有机碳(TOC)、总氮(TN)、有机碳/总氮(TOC/TN)的分布特征,并讨论了其有机质来源及控制因素。结果表明,研究区表层沉积物的平均粒径值为6.2～7.6Φ,平均为7.1Φ,其分布呈现出以16°N和15°N为界南北两侧海域粒度相对较细(＞7Φ),中间海域相对较粗(＜7Φ)的特点;研究区TOC的质量分数为0.37%～1.24%,平均为0.84%,TN质量分数为0.05%～0.15%,平均为0.10%,两者分布特点相似,大致以15°N和16°N为界表现出南北两侧海域高,中间海域低的特点;TOC/TN比值为6.05～12.88,平均为8.38,中部海域比值高,南北两侧低。根据TOC/TN比值估算研究区陆源和海洋自生有机质的贡献,结果表明研究区陆源与海洋自生有机质平均相对贡献分别为60%和40%。研究区有机质的分布主要受控于有机质来源及输运方式,其中浊流输运导致的溢流沉积是其最主要的控制因素。另外,粒度、河流悬浮体的输入沉降和有机质保存条件等因素也起着重要作用。

孟加拉湾;沉积物;有机碳;粒度;TOC/TN

地球上最大的碳库是海洋,海洋沉积物是大气CO2的接受者,同时沉积物中的部分碳又会重新返回水体乃至大气,因而海洋沉积物也是碳循环的重要环节[1]。全球有机碳(TOC)埋藏的很大一部分集中在边缘海区域,这部分有机碳在全球碳循环中起着十分重要的作用[2-3]。TOC埋藏是仅次于硅酸盐风化和碳酸盐沉降作用的大气CO2的第二大“汇”[4]。研究表明,新近纪以来孟加拉深海扇TOC埋藏对大气CO2的消耗甚至大于喜马拉雅山硅酸盐风化[5]。深海沉积物中TOC占总碳比例较大,其分布受物源控制明显,同时也受水动力条件和其他条件影响[1]。“G-B-M”河流(恒河-布拉马普特拉河-梅娜河)输运系统是世界上最大的沉积输运系统之一[6],由G-B河(恒河-布拉马普特拉河)的高入海通量导致悬浮物质入海后形成范围宽广的羽状流,影响范围最远可达15°N[7]。孟加拉湾接受大量由“G-B-M”系统输运的来自喜马拉雅山和青藏高原的侵蚀物质,其中的TOC随沉积物经历搬运、沉积、再悬浮等一系列过程后,尚未氧化分解的部分随扇体沉积并快速埋藏下来[4-5]。另外,水体自生颗粒有机碳也是表层沉积物中TOC的重要来源之一。孟加拉湾处于半年际变化的印度季风系统影响之下[8],接受大量河流入海物质,表层环流受季节性风场影响,以半年际变化的环流模式为特征[9],这将直接影响上层水体自生有机质的产出,并对沉积物中TOC的来源和分布特征造成影响。

(高峻编辑)

研究认为全球河流输运的TOC大约70%(例如亚马逊河)埋藏之前在大陆边缘被氧化从而返回大气[10]。但孟加拉湾地区具有较高TOC埋藏效率,原因是受喜马拉雅山和青藏高原高侵蚀通量物质供应、高沉积速率及良好的保存条件的综合影响,这显著区别于其他边缘海地区。该区是研究海陆相互作用的理想场所,为阐明本区沉积有机质的“源-汇”过程提供了有利条件。目前关于该区TOC的研究主要集中在陆架与河口,且偏重于水体研究,对深海扇体表层沉积物中TOC的分布及来源的研究相对较少。我们基于孟加拉湾中部110个表层沉积物样品有机碳、总氮(TN)和粒度的分析资料,阐明了研究区沉积有机碳、氮的分布特征、物源及影响因素,并从有机质角度初步探讨了研究区沉积物的“源-汇”过程。

1 研究区概况

孟加拉湾位于东北印度洋,被南亚大陆(西侧和北侧)及东南亚大陆(东侧)三面环绕,东侧以安达曼-尼科巴群岛为界,毗邻安达曼海,是世界第一大海湾。喜马拉雅山的隆起和侵蚀提供了大量的碎屑物质,经由研究区最大的2条河流——恒河和布拉马普特拉河搬运至河口及陆架,形成了恒河三角洲,其后经“无底大峡谷”由浊流将沉积物输运至陆坡及深海平原,经过漫长的地质历史形成了世界第一大海底扇——孟加拉扇[11]。海湾陆架的北部和东部相对较宽,其中本区最大的海底峡谷——“无底大峡谷”即分布于北部陆架与陆坡区。研究区位于孟加拉湾中部海域(图1),水深为2 200～3 000 m。

研究区表层环流受印度季风强烈影响,显示出典型的热带海洋性和季风性气候,降水集中于西南季风期(夏季),东北季风期(冬季)相对较少[12]。西南季风期,表层环流呈顺时针方向流动,东北季风期则转变为逆时针方向流动(图1),呈现明显的季节变化。该区较大的河流包括北部的恒河、布拉马普特拉河,印度大陆的默哈纳迪河、戈达瓦里河和克里希纳河以及缅甸的伊洛瓦底江等。

图1 孟加拉湾位置及调查站位分布图(表层环流据文献[13-14]重绘)Fig.1 Location of the Bay of Bengal and sampling sites(superficial circulation patterns are modified from references[13]and[14])

2 材料与方法

2.1 样品采集

2014-03-05国家海洋局第一海洋研究所科研人员于孟加拉湾中部使用箱式取样器采集了110个表层沉积物样品,取其上0～5 cm样品保存用于测试分析。采样站位分布如图1所示。

2.2 粒度分析

将待测样品混合摇匀,然后称取未研磨沉积物湿样约0.2 g,加入15 m L质量分数为30%的H2O2去除有机质,待反应完全后,加入5 m L 3 mol/L的稀盐酸去除钙质胶结物及生物壳体,反应完全后,离心清洗至中性,超声振荡使颗粒充分分散,进行上机测试。使用激光粒度仪(英国Mastersizer 2000型)对沉积物样品进行粒度分析,分析范围为0.02～2 000μm,样品重复测量的相对误差小于3%,粒度参数计算采用矩法参数[15]。

2.3 有机碳和总氮测定

准确称取1 g左右冷冻干燥并研磨至200目的沉积物,加2 m L 1 mol/L HCl浸泡并超声去除无机碳,置于低温电热板上12 h使HCl挥发,干燥后准确称取50 mg左右沉积物于锡舟中,置于元素分析仪(德国Elementar Vario ELIII型),并用CN模式对有机碳(TOC)进行分析测定。沉积物在低温烘干后,准确称取50 mg左右直接上机进行总碳(TC)、总氮(TN)的测定。测试过程中同时进行10%平行样与标准样GSD-9的分析,TC,TN,TOC的标准偏差分别为0.004%,0.001%,0.006%。测试工作于2015-09-10在国家海洋局第一海洋研究所海洋沉积与环境地质国家海洋局重点实验室完成。

3 结果与讨论

3.1 平均粒径、TOC和TN分布及特征

研究区表层沉积物的平均粒径值为6.2～7.6Φ,平均为7.1Φ,属黏土质粉砂粒级。平均粒径的分布呈现出南北两侧海域(16°N以北和15°N以南)粒度相对较细(＞7Φ),中间海域(15°～16°N)相对较粗(＜7Φ)的特点(图2)。研究区TOC的质量分数为0.37%～1.24%,平均为0.84%;TN质量分数为0.05%～0.15%,平均为0.10%。两者分布特点相似,也大致以15°N和16°N为界表现出南北两侧海域高,中间海域低的特点。由于TOC更易在细颗粒沉积物中富集[16],故TOC的分布特征在一定程度上与底质状况密切相关,但TOC质量分数与粘土粒级相关性并不显著(图3),这可能是由于研究区海底水动力条件较弱,受浊流溢流沉积[17]及河流沉积物输入沉降的影响[7],导致沉积物粒度范围相对集中(6.2～7.6Φ)。有机碳/总氮比值(TOC/TN比值)为6.05～12.88,平均为8.38,与TOC和TN分布特征相反,中部海域高,南北两侧低(图2),这可能是受到粒度和有机质输入的综合影响。

图2 研究区表层沉积物平均粒径、TOC、TN、TOC/TN等值线图Fig.2 Contour maps for mean grain size,TOC,TN,TOC/TN in surface sediments in the study area

3.2 有机碳物源贡献估算

3.2.1 TOC/TN与有机碳物源

TOC/TN比值已广泛用于判别海洋中有机质的不同来源。Redfield比值用来表示海洋浮游植物体内C和N的原子比,海洋生物来源的有机质TOC/TN比值为4～10,平均约为6.7[18],陆源高等植物来源的有机质TOC/TN比值＞15[19],沉积物中的TOC/TN比值越接近Redfield比值,其有机物来源越接近海源,越大于Redfield比值,越接近陆源[20]。研究区沉积物TOC/TN比值为6.05～12.88,平均为8.38,显示了海、陆混合源的特征。研究区TOC和TN显示了一定的相关性(图3),表明其物质来源基本相同,但受到其他因素的干扰。海洋沉积物中的N可以分为有机氮(ON)和无机氮(IN),其中ON与TOC的来源基本相同[21],而IN主要来源于海水中的亚硝酸盐和硝酸盐等含氮化合物以及细颗粒物质对NH+4的吸附,其主要来源是含氮无机肥料[6]。当TOC质量分数较小时,样品中的IN可能会对应用TOC/TN比值这一指标判别有机碳来源产生影响。研究中,TOC平均质量分数约为0.84%且远大于TN(0.1%),IN不会对TOC/ TN比值造成明显影响,可以用TOC/TN比值判别有机碳来源。

图3 TOC质量分数与黏土体积分数、TN质量分数相关关系Fig.3 Correlation between TOC mass percentage and clay volume percentage,TN mass percentage

3.2.2 海、陆源入海有机质贡献估算

利用TOC/TN比值定量估算陆源和水源有机碳的方法已得到广泛认可和应用,如渤海湾[21]、珠江口[22]和长江口[23]等。但必须指出,还有其他因素影响海洋沉积物中TOC/TN比值,且陆源和海洋自生有机质TOC/TN比值并非恒定值,估算中根据实际测试结果及参考端元值的设定等,这些都对物源结果的定量估算有一定影响。但对于了解区域沉积有机质来源的相对贡献仍具有参考意义。

印度河流年输入TOC通量约为7.67×106t[24],入海口处沉积物TOC/TN比值约为11.6[25];喜马拉雅河流(G-B)年输入TOC通量约为16.6×106t[24],梅娜河洪泛平原近入海口处TOC/TN比值约为11[26],根据以下质量平衡公式求得陆源有机质TOC/TN约为11.2:

其中,Fi,(TOC/TN)i分别代表印度河流年输入TOC通量及入海口处TOC/TN比值,Fh和(TOC/TN)h分别代表喜马拉雅河流年输入TOC通量及入海口处TOC/TN比值。

Redfield研究结果显示,海洋生物来源有机质TOC/TN比值为4～10[18];Geider研究表明在营养盐充足时,海洋生物来源有机质TOC/TN比值最低值约为3[27]。研究区位于南亚和东南亚大陆之间,接受大量来自陆源的营养盐输入,印度洋N含量高于全球大洋平均水平[28-31],这导致印度洋海洋生物有机质TOC/ TN比值相对全球大洋平均水平而言偏低,故认为研究本区海洋自生有机质TOC/TN比值取值为4较为合适。据此,研究区陆源和海洋自生有机质TOC/TN比值分别为11.2和4,根据如下公式

式中,TOC和TN为测量值,TOCl和TOCw分别为陆源和海洋自生有机碳含量,TNl和TNw分别为陆源和海洋自生有机氮含量。可得

可得陆源与海洋自生有机碳的相对贡献比例为式中,Fl和Fw分别为陆源和海洋自生有机碳的相对贡献百分数。运用该公式对研究区表层沉积物样品中的陆源和海洋自生有机碳的相对贡献比例进行估算,结果表明研究区陆源与海洋自生有机质平均相对贡献分别为60%和40%,即研究区有机质的来源为混合源,但以陆源输入为主。海洋自生有机碳贡献值分布如图4,贡献量大的海域TOC/TN比值较低(图2和图4),二者具有很好的对应关系。

图4 研究区海洋自生有机碳贡献比例(%)空间分布Fig.4 Distribution of the contribution proportions(%)of authigenic organic carbon from the oceanic sources

3.3 控制因素分析

3.3.1 粒度特征

TOC倾向于在细颗粒物质中富集,平均粒径大小对其分布有一定控制作用[16]。TOC质量分数与平均粒径分布特征相似(图2)且二者具有相关性(图3),说明研究区粒度特征对TOC的分布有一定的控制作用。平均粒径相对较粗的海域主要位于研究区中部,处于中扇区向下扇区过渡位置,TOC质量分数相对较低。研究区南北两侧区域主要受正常溢流沉积和河流悬浮体输入沉降影响[7],平均粒径较细,TOC质量分数相对较高。

3.3.2 有机碳来源及供应方式

孟加拉湾初级生产力受盐度、涡旋和光照影响较大。北部和中部表层水体由于G-B河的高入海通量,具有高温、低盐特征,使得水体出现层化现象;西南季风期输入的高悬浮体通量影响范围大,使得水体上层受到了光抑制;开阔海域常出现的涡旋也影响了水柱中的营养盐分布。三者共同作用降低了表层初级生产力,但孟加拉湾开阔海域表层生产力水平仍与南海相当[33]。

陆源输入主要为G-B河及印度半岛河流入海携带的TOC输入。喜马拉雅河流(G-B)年输入TOC通量约为16.6×106t[24],对比孟加拉扇沉积物中TOC及喜马拉雅山源岩中的TOC,扇体沉积物有机碳埋藏对大气CO2的损耗(mol/kg)甚至是硅酸盐风化的2～3倍[5]。另外,印度河流年输入TOC约7.67×106t[24],且由于印度季风的影响,输入量季节性变化明显,西南季风期有机质输入量可以达到东北季风期输入量的3～91倍[32]。France和Derry研究表明,孟加拉扇、印度扇和印度-恒河平原TOC埋藏量占据了现代全球TOC埋藏量的15%[32]。

另一方面,研究区特有的沉积物输运方式也是影响TOC分布来源的重要因素。研究表明,研究区沉积特征主要是浊流输运导致的溢流沉积[17](图5),另外包括少量河流冲淡水携带的悬浮物质沉降[7]。G-B河流及印度河流入海物质主要被三角洲和陆架捕获(印度物质主要由表层环流输运至北部陆架区)[33-37],而后在海洋环流动力作用下已沉积的物质在陆架运移或再悬浮并被研究区最大的海底峡谷——“无底大峡谷”捕获[38],进而向陆坡下运移,加之陆坡上不稳定块体在重力作用下发生的滑塌形成密度较大的浊流,到达坡脚后就沿目前孟加拉扇表面最活跃的水道“Active Valley(AV)”向扇体下部方向输运。随着从上扇向下扇的输运,浊流强度不断降低,但AV的横截面积也大为减小,导致水道内输运的浊流溢出两侧“堤坝”,随着动力减弱逐渐沉积于扇体表面。这作为研究区沉积物的主要来源及供应方式,对有机碳的分布起着最重要的控制作用。研究区北部由于距G-B河物源区较近,相比中部和南部海域接受沉积物量更大,且处于上扇区向中扇区的过渡位置,水道横截面积减小造成了浊流溢出水道,悬浮物质在扇体表面沉积下来。南部处于中扇与下扇区的过渡处,水道横截面积的减小导致一定程度的溢流沉积,但强度相对较小。西南部海域靠近克里希纳河和戈达瓦里河河口处,尤其是戈达瓦里河颗粒有机物质的产量居世界第5位[25](仅次于黄河、长江、G-B河和亚马逊河),大量的有机物质入海后在环流作用下对研究区西南部影响较大。研究区中部既不像北部接近物源,又不像西南部受克里希纳河和戈达瓦里河有机物质影响明显,故TOC质量分数相对较低。

图5 高海面时期孟加拉扇沉积模式图(据文献[17]改编)Fig.5 Model of turbidity current deposition for the Bengal Fan during a high stand of sea level (modified from reference[17])

河流冲淡水携带的悬浮物质沉降对研究区有机质也有一定的贡献。海洋中沉降颗粒是从海洋表层向内部垂向质量输运的主要载体,因而对于海洋生物地球化学循环具有十分重要的作用[39-40]。孟加拉湾位于亚洲两大季风区之一的印度季风区,印度季风影响区域物质通量的主要机制是通过控制降水量的变化[41]。在西南季风期,降水丰沛,河流携带来自喜马拉雅山和青藏高原及印度源区的物质入海通量高,形成的冲淡水可以一直向南扩散至15°N[7],几乎影响整个研究区,随后随沉积动力减弱其中的悬浮物质沉降至海底扇体表面沉积下来。在此过程中,经过沉降过程中的选择性降解、生源颗粒的溶解作用等由颗粒态向溶解态转化的再矿化过程等[42],损失部分有机质。研究区不同区域颗粒态有机质来源在季风期和季风交替期主控机制不同。研究区北部颗粒态有机质来源主要是河流输入物质形成的浑水羽状流向南扩散(季风期)及上升流区域沿东印度东海岸的扩散(NE-SW季风交替期);研究区南部颗粒态有机质主要受控于风力驱动导致的生源成分含量增加(季风期)及海洋过程诱导的海洋生产力变化(NE-SW季风交替期)[43]。

3.3.3 有机质的保存

沉积物中TOC埋藏通量与沉积速率关系密切,沉积速率通常是决定TOC埋藏通量的主导因素[44]。对喜马拉雅山源岩、G-B河沉积物及孟加拉扇沉积物综合有机碳收支模型[4]的研究表明,该区有机碳的输运受控于沉积物的快速源汇过程,而在向海洋输运和沉积过程中TOC的氧化损失可以忽略,70%～85%的有机碳是在输运过程中捕获的土壤有机碳和新鲜的植物碎屑等现代陆源有机碳。总之,源区喜马拉雅山的高侵蚀速率导致孟加拉湾TOC较高的沉积速率和较低的降解损失,从而维持孟加拉湾较高的TOC埋藏效率。

氧化还原条件是影响有机质保存的另一个重要因素。研究区水深较大,底流活动较弱,等深流基本位于85°E以西流动[45],由于接纳大量来自陆地的淡水输入,表层水体密度较低,难以产生区域性的下沉水团[45],因此水体不同深度间存在层化“水障”[33],垂向混合相对较弱,这些因素造成研究区海域底部含氧量不足,有利于有机质的保存。研究发现,孟加拉扇最有利的有机质发育区应为中扇上部[46](即研究区北部),这与本研究中北部海域TOC高含量区相一致,也与底层有利于TOC保存的氧化还原条件是密切相关的。

4 结论

1)研究区TOC和TN的分布主要以15°N和16°N为界,呈现出南北两侧海域质量分数高,中间海域低的特征,显示在一定程度上受到粒度控制。

2)基于TOC/TN比值估算的研究区表层沉积物有机质来源为混合源,陆源与海洋自生有机质贡献比例分别约为60%和40%,即研究区沉积物中TOC以陆源为主。

3)研究区TOC来源包括陆源输入和海洋自生输入。陆源TOC主要输运方式为浊流溢流沉积,这是本区TOC分布的主要控制因素。此外,粒度、河流沉积物的输入沉降、较高的沉积速率和较有利的氧化还原条件等都对研究区TOC埋藏保存有一定的影响。

致谢:国家海洋局第一海洋研究所朱影、中国海洋大学叶文星协助进行了粒度样品处理及测试。

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Distribution and Source of Organic Carbon in Surface Sediment From Mid-Bengal Bay

LI Jing-rui1,2,3,4,LIU Sheng-fa3,4,5,HU Li-min3,4,5,FENG Xiu-li1,2,SUN Xing-quan1,2, BAI Ya-zhi3,4,SHI Xue-fa3,4,5
(1.College of Marine Geosciences,Ocean University of China,Qingdao 266100,China; 2.Key Laboratory of Submarine Geosciences and Prospecting,Qingdao 266100,China; 3.The First Institute of Oceanography,SOA,Qingdao 266061,China; 4.Key Laboratory of Marine Sedimentology and Environmental Geology,SOA,Qingdao 266061,China; 5.Laboratory for Marine Geology,Qingdao National Laboratory for Marine Science and Technology, Qingdao 266061,China)

This study analyzed total organic carbon(TOC),total nitrogen(TN)and grain size of 110 surface samples from the mid-Bengal Bay,indicated their distributional patterns of some proxies such as mean grain size(Mz),TOC,TN and TOC/TN,and then discussed the origin of organic matter and its controlling factors.The Mz varies in a range of 6.2～7.6Φ,with an average of 7.1Φ.The distribution features of Mz, TOC,TN and TOC/TN are generally similar,and all of them show the same two"boundaries":15°N and 16°N,And,based on these two boundaries,the study area can be subdivided into the following three parts, northern,central and southern area.For Mz,it is fine-grained in the northern and southern areas(＞7Φ) and coarse in the central area(＜7Φ).Contents of TOC and TN vary in a range of 0.37%～1.24%with an average of 0.84%and 0.05%～0.15%with an average of 0.10%,respectively.Compared to those in the central area,the contents of both TOC and TN in the northern and southern areas are higher.TOC/TN varies in a range of 6.05～12.88 with an average of 8.38,which are higher in the central area than the northern and southern areas.According to the TOC/TN ratios,we estimated the average contributions of terrigenous and oceanic organic matter to the study area,60%and 40%,respectively.We suggested that the distribution pattern of organic matter in the study area are mainly controlled by material sources and supply paths,and the most important factor is the overflowing sediments caused by turbidity currents.In addition,some other factors such as grain size,sedimentation of suspended materials(carried by the river plume)and preservation conditions for organic matters,play important role as well.

Bay of Bengal;sediment;grain size;organic carbon;TOC/TN

P736.21

:1671-6647(2017)01-0073-10

10.3969/j.issn.1671-6647.2017.01.008

2016-01-13

全球变化与海气相互作用专项——东印度洋IND-CJ02区块海底底质和底栖生物调查(GASI-02-IND-CJ02)和亚洲大陆边缘“源-汇”过程与陆海相互作用(GASI-GEOGE-03);泰山学者工程专项

李景瑞(1989-),男,山东滨州人,博士研究生,主要从事海洋沉积学方面研究.E-mail:zhljr2008@126.com

*通讯作者:石学法(1965-),男,山东昌邑人,研究员,博士,主要从事海洋沉积学与海底成矿方面研究.E-mail:xfshi@fio.org.cn

Received:January 13,2016