基于熔盐快堆的模型优化与Th-U增殖性能研究

李光超 邹杨 余呈刚 孙建友 陈金根 徐洪杰



基于熔盐快堆的模型优化与Th-U增殖性能研究

李光超1,2,3邹杨1,2,3余呈刚1,2孙建友1,2陈金根1,2,3徐洪杰1,2,3

1（中国科学院上海应用物理研究所嘉定园区 上海201800）2（中国科学院先进核能创新研究院 上海201800）3（中国科学院大学 北京100049）

作为四代堆6种候选堆型中唯一的液态燃料反应堆，熔盐堆对未来核能和钍资源利用具有重要意义，特别是熔盐快堆(Molten Salt Fast Reactor, MSFR)还具有较大的增殖比和较好的温度负反馈。由于启动新的熔盐快堆需要较高的燃料装载量，若能改善MSFR的增殖性能，则有利于提高233U产量并缩短燃料倍增时间。首先应用SCALE6.1针对MSFR的径向增殖盐、新增轴向增殖盐和新增石墨反射层这三方面分析了初始增殖比，同时从核素吸收率角度说明增殖比变化的原因和MSFR的设计不足并对其进行了优化；然后应用基于SCALE6.1开发的熔盐堆在线处理模块(Molten Salt Reactor Reprocessing Sequence, MSR-RS)进行燃耗分析。结果表明，新增轴向增殖盐可以进一步提高增殖性能；新增石墨反射层可以节省增殖盐装载量。改进后的堆型运行时增殖比可以维持在1.1以上，233U年产量提高至133 kg，倍增时间缩短至36 a，并且堆芯在整个运行寿期都能保持足够的温度负反馈。

熔盐快堆，模型优化，Th-U燃料增殖

熔盐堆是第四代反应堆国际论坛(Generation IV International Forum, GIF) 6种候选堆型之一[1]，其突出特点是可实现在线添加核燃料和去除裂变产物，具有较高的燃料利用率和中子经济性。熔盐堆在高温常压下运行，具有较高的热电转换效率和安全特性。基于Th-U燃料循环的熔盐堆，还可以充分利用我国储量丰富的钍资源，并且堆内的长寿命放射性超铀核素产量较低。

熔盐堆源于美国核动力太空飞行器实验装置(Aircraft Reactor Experiment, ARE)[2]，其于1954年成功运行100 h，首次证明了熔盐堆的可行性。基于ARE的研究基础，美国橡树岭国家实验室(Oak Ridge National Laboratory, ORNL)开展了熔盐实验堆(Molten-Salt Reactor Experiment, MSRE)[3]的研发。MSRE采用FLiBe作为燃料载体盐，成功运行4.5 a，进一步证明了熔盐堆的安全性与可靠性。随后，ORNL开展了1 GWe钍基熔盐增殖堆(Molten- Salt Breeder Reactor, MSBR)[4]的研究，完成初步概念设计，并考虑了燃料盐中裂变产物的后处理以及233Pa的提取。其后，受政治、经济等因素影响，美国更倾向于发展液态金属增殖快堆，MSBR项目于1976年终止。

欧洲对MSBR的重新评估结果[5−6]表明：MSBR的总温度反馈系数为正，且其复杂的熔盐后处理面临很大挑战，需要深入研究与发展。随后法国国家科学研究院提出了无石墨慢化的熔盐堆快堆(Molten Salt Fast Reactor, MSFR)概念[7]。相比于MSBR，MSFR具有较高的燃料增殖性、较大的温度负反馈、简单的熔盐后处理和无石墨寿命限制等优势。Merle-Lucotte、Heuer等[8−9]对不同核燃料启堆以及不同后处理效率等条件下的增殖性能进行了研究。结果表明，当采用Th-U燃料循环时，MSFR的增殖比为1.08，其对应的233U年产量约为95 kg，倍增时间约为56 a。由于裂变产物在快中子能谱的平均吸收截面较小，MSFR的燃料在线后处理速度只需40 L∙d−1，是MSBR的1/10，从而极大降低了对燃料后处理的需求。

目前，熔盐堆的研发已成为国内外热点，除了美国的MSBR、FHR (Fluoride-salt-cooled High- temperature Reactor)及法国的MSFR，日本的FUJI系列熔盐堆[10−11]和俄罗斯的MOSART (MOlten Salt Actinide Recycler and Transmuter)[12−13]等都给出了不同需求目标下的熔盐堆概念设计。中国科学院在2011年启动战略先导专项“未来先进核裂变能——钍基熔盐堆核能系统”，目标是解决熔盐堆的关键技术问题，同时实现我国钍资源的高效利用[14]。

关于钍铀燃料增殖，课题组已在石墨慢化熔盐堆[15]、ZrH慢化熔盐堆[16]、行波堆[17]等堆型中做过分析。对MSFR的分析结果表明其仍存在某些不足，如堆芯上、下层结构材料的中子吸收率较大，即径向中子损失较大，限制了堆芯增殖性能。同时，增殖盐中Th的利用率较低，也需进一步改进。针对上述不足，本文拟对MSFR堆芯进行详细优化，以提高233U年产量并缩短倍增时间，从而改善MSFR的Th-U燃料增殖性能。

1 模型及软件简介

1.1 模型简介

MSFR是一种快中子熔盐堆，其平均运行温度为750 ºC、热功率为3 GWth，其基准模型[9]的主要参数如表1所示。MSFR主要分为燃料盐区和增殖盐区，在燃料盐中，易裂变核素233U和增殖材料232Th以四氟化物形式溶解在LiF熔盐中；增殖盐则是含有232ThF4（无233UF4）的LiF熔盐，两种熔盐中重金属的摩尔比例均为22.5%。燃料盐总体积为18 m3，其中活性区和外围熔盐（包括上、下腔室和热交换器等）各占一半。活性区是直径为225.5 cm的圆柱体，其直径/高度比为1:1。增殖盐布置在活性区周围，可以吸收活性区泄漏的中子，用于燃料增殖。厚度为2 cm的哈氏合金用于隔离燃料盐与增殖盐，同时在增殖区外设置厚度为10 cm的B4C，以降低中子对堆容器的辐照损伤。最外围是哈氏合金结构材料。

表1 主要参数[9]

为进一步提高堆芯中子经济性和Th-U燃料增殖性能，在MSFR基础上，新增轴向增殖盐。同时为提高增殖区钍的利用效率、节省增殖盐装载量，考虑在增殖盐外布置石墨反射层，并由此优化径向和轴向的增殖盐厚度。优化后的堆芯模型(Improved Molten Salt Fast Reactor, IMSFR)如图1所示。对整个堆建模进行建模分析，其中燃料盐、合金、增殖盐、B4C等材料之间采用连续边界条件，而在最外围的合金（圆柱体外表面）采用真空边界条件。

图1 IMSFR俯视图与侧视图

1.2 SCALE6.1和MSR-RS简介

本工作所采用的模拟工具SCALE6.1是由美国橡树岭国家实验室开发的反应堆分析程序包，主要用于临界安全分析、燃耗计算、源项分析以及灵敏性和不确定度分析等[17]。本文主要采用其中的CSAS (Criticality Safety Analysis)模块进行临界计算，TRITON (Transport Rigor Implemented with Time-dependent Operation for Neutronic depletion)模块进行截面处理，ORIGEN-S (Oak Ridge Isotope Generation Code System)模块进行燃耗计算，KMART6 (Keno Module for Activity - Reaction Rate Tabulation)模块进行各核素中子反应率计算。

反应堆内的裂变产物会吸收中子，并且随时间不断累积，反应性损失也逐渐增大。对于熔盐堆，其突出特点就是可以在线提取裂变产物，有利于提高中子经济性，并且可以通过控制在线添加核燃料的速率以维持临界运行。但是现有软件如MCNPX (Monte Carlo N-Particle eXtended)和SCALE虽然可以计算燃耗，但都不能满足熔盐堆在线处理的需求，特别是添料率和提取率随时间变化的燃耗分析。因此针对熔盐堆燃料在线处理的特性，基于SCALE6.1开发了燃料在线处理模块MSR-RS(Molten Salt Reactor Reprocessing Sequence)[18−20]，可用于单盐堆芯（如单流双区型MSBR，仅有一种熔盐）和双盐堆芯（如MSFR，堆芯既有燃料盐又有增殖盐）的燃耗计算。

本文分析MSFR时采用双盐堆芯模块进行燃耗计算，流程图如图2所示。首先根据初始条件设置各项参数，实现原子密度和几何模型等的自动写入。然后是添料和去料的循环计算：每步均使用TRITON与ORIGEN-S耦合模块进行燃耗分析，在ORIGEN-S模块中改写参数以在线提取裂变产物和233Pa，并分别统计燃料盐和增殖盐中重金属的变化量，同样在ORIGEN-S模块中改写参数添加Th和U以维持重金属质量不变，并且每次添加均使用CSAS模块进行临界搜索以确定Th/U比值。最后是结果输出与统计分析。

在燃耗计算中，ORIGEN-S跟踪了约1600种核素，包括裂变、衰变等。裂变产物的提取和核燃料的添加通过改变燃耗方程[17]中的后处理项和添加项实现，对于核素的燃耗方程如式(1)所示：

式中：N为核素的原子密度；为核素的衰变常数；为核素的单群吸收截面；为平均中子通量密度；l为核素衰变至核素的分支比；f为核素吸收中子至核素的分支比。和B分别为后处理项和添料项，其中：=/T为核素被处理的伪衰变常数；为分离效率；T为处理周期；B为核素的添加速率。本文就是在每个时间步长通过改变和B实现去料和添料的燃耗计算。

图2 在线处理程序MSR-RS流程图

Fig.2 Flowchart of MSR-RS.

2 结果与讨论

对于Th-U燃料循环，增殖比(Breeding Ratio, BR)[18]可定义为：

式中：c和a分别表示中子俘获反应率和中子吸收反应率。在运行初始时刻，堆芯仅包含232Th和233U，因此初始增殖比BR可简化为：

初始时刻堆内没有裂变产物，运行后由于裂变产物的产生（特别是135Xe等中子毒物的累积）会导致反应性下降较快，所以将启堆时的eff设为1.01±0.005。而燃耗分析时，135Xe等中子毒物已达到平衡，没有启堆时的反应性“突变式”降低，故将eff设为1.000−1.005。

2.1 径向增殖盐厚度对BR的影响

MSFR基准模型中仅有径向增殖盐，所以首先分析径向增殖盐厚度（用表示）对BR的影响。如图3(a)所示，实线表示有效增殖因数eff，虚线表示BR。结果表明，当燃料盐组分和体积不变时，增殖盐厚度增大对eff的影响很小；而BR先增大至=50 cm后维持稳定，此结果与文献[9]中选择的=46 cm处的BR吻合。此后再增大增殖盐厚度反而会降低增殖盐利用率。

为进一步分析BR变化的原因，图3(b)给出了堆内各主要核素的相对中子吸收反应率，其中实点线使用左边的纵坐标，空点线使用右边的纵坐标。可以看出，当<50 cm时，Th的吸收率随增殖盐厚度而增大，同时使得堆芯外B4C的中子吸收率降低，而233U的吸收率基本保持不变，根据式(2)可以得出BR变大。进一步分析表明，Th的吸收率增加主要是因为增殖盐中Th的中子吸收增大，如图3(c)所示。当=50 cm时，径向泄漏的中子几乎全被增殖盐吸收，BR达到稳定。从图3(b)中还可以发现，除Th和U等核素外，合金的中子吸收率最高，造成一定程度的中子浪费。总之，合金中子吸收率较大主要由于轴向泄漏的中子被上、下层合金吸收而导致。

2.2 新增轴向增殖盐对BR的影响

对于MSFR，堆芯活性区圆柱体直径/高度比为1:1，其轴向与径向表面积比为1:2，因此轴向中子泄漏约占径向的一半，对总泄漏率的贡献明显。

为充分利用轴向泄漏的中子，固定径向增殖盐厚度为50 cm，并新增轴向增殖盐，此时增殖盐总体积和BR随轴向增殖盐厚度（用表示）的变化如图4(a)所示。结果表明，随着轴向增殖盐厚度的增加，BR逐渐增大，至=50 cm后趋于稳定，但是增殖盐总体积也随之增大。新增50 cm轴向增殖层后，初始BR由1.11提高到1.17，即增殖增益(=BR−1)从0.11提高至0.17，也就是说增殖增益提高超过50%，理论上可以使得233U年产量提高50%，倍增时间缩短1/3。

随后对堆芯中关键核素的相对中子吸收率进行分析，如图4(b)所示，随着轴向增殖盐厚度增加，合金吸收率逐渐减小，当=50 cm时，合金的吸收率从3.5%减少至1%，同时232Th的吸收率逐渐增大，而233U的吸收率基本不变，同样根据式(2)可以得出BR变大。进一步分析表明，如图4(c)所示，增加轴向增殖盐后，原被合金材料吸收的大部分中子转变成被轴向增殖层中的Th吸收，而径向增殖盐中Th的吸收基本不变。因此，新增轴向增殖层可以充分利用堆芯轴向泄漏的中子，减小上下层合金的中子吸收，有效提高了Th-U增殖性能。

图4 增殖盐体积、BR (a)以及各核素吸收率(b、c)随径向增殖盐厚度的变化

2.3 石墨反射层对Th装量的影响

如前所述，增加轴向增殖层可以有效提高BR，但同时也增大了增殖盐的装载量。为提高Th的利用效率，设定轴向和径向增殖盐厚度相等（用表示），在增殖层外布置一定厚度的石墨反射层。图5给出新增石墨反射层对增殖盐节省的影响，其中实线和虚线分别为无石墨反射层和有石墨反射层时BR的变化曲线。本工作同时分析了一系列石墨厚度（0−50 cm，间隔为5 cm）对BR的影响，发现当石墨厚度超过30 cm时，BR不再有明显变化，所以图5中仅给出石墨厚度为30 cm时的BR变化曲线。可以看出，当<3.2 cm时，增加石墨反射层会导致BR的减小，主要原因是石墨在一定程度上慢化了增殖盐和燃料盐中的能谱，增大了合金和燃料盐的中子吸收。当>50 cm时，增殖盐外的中子泄漏非常少，增加石墨基本不会影响BR。

当3.2 cm<<50 cm时，石墨既是反射层又充当了一定的慢化剂，可以降低增殖盐中子泄漏并慢化中子能谱而增加232Th的俘获吸收。当石墨厚度为30 cm时，增殖盐厚度可降为30 cm，其体积也由16.60 m3（径向和轴向厚度均为50 cm）减少至8.45 m3，对应的Th装量减少约1/2，而BR与最大值相差不大。

2.4 燃耗分析

熔盐堆的突出特点是可在线去料和添料，其中去料系统包含两部分（参考法国MSFR[9]）：气液物理分离系统和熔盐化学分离系统。气液物理分离系统通过氦气鼓泡，将气体和固体难溶裂变产物从熔盐中分离，具有分离速率快的优势，处理周期为30s。熔盐化学分离系统是指通过化学方法将可溶裂变产物从燃料载体盐中分离，分离速率相对较慢，为40 L∙d−1。对于体积为18 m3的燃料盐，处理周期为450 d；对于体积为8.4 m3的增殖盐，处理周期为210 d。此外，因为233Pa的中子吸收截面较大，吸收中子后变为234U，不利于燃料增殖，所以还需要从燃料盐提取233Pa，从增殖盐中提取233Pa和233U，本文设定其提取周期与熔盐化学分离的处理速率相同。233Pa半衰期为27.3 d，在堆外经过约半年时间大部分可衰变为233U。从增殖盐中提取的233U和由233Pa衰变而来的233U，其中一部分通过在线添料系统返回堆芯用于维持临界，同时在线添加232Th维持重金属质量不变，此时堆外剩余的233U即为燃料增殖的净产量。

钍铀增殖性能可以由BR、233U平均年产量和燃料倍增时间(Double Time, DT)等参数衡量。如图6(a)所示，虚线和实线分别表示原MSFR和优化后的MSFR的性能指标。可以看出，优化后的BR在燃耗过程中达到平衡态时约为1.11，相对原MSFR平衡态的BR有显著提高。BR初始时下降较快则是由于裂变产物的积累。233U平均年产量也由原来的95 kg提高至133 kg，比基准MSFR的平均年产量提高了40%。233U相对净产量（与初始装载量4.8t的比值）如图6(b)所示，可以看出，优化后的倍增时间缩短为36 a，极大降低了启动新堆所需易裂变燃料的生产时间。

图6 keff和BR (a)、233U相对净产量(b)、 TCR (c)随时间的变化

为保证堆的安全运行，本文还参考美国MSBR[4]、法国MSFR[6,9]对温度系数的计算方法（即5点温度法计算反应性并拟合得出温度反应性系数），初步分析了不同材料的温度反应性系数，并且同时改变各材料的温度，计算了整个堆的总温度反应性系数。燃耗计算过程中的温度系数计算与初始时类似，每个时间步长计算完后均提取各核素质量并转换成原子密度写入CSAS的材料卡，再计算反应性系数。

因为增殖盐、合金等的温度系数较小，所以图6(c)中仅给出总温度系数和燃料盐的温度系数。可以看出，在80 a的运行过程中，总温度反应性系数绝对值先变小（源于裂变产物的积累）然后维持稳定，但整个燃耗过程中仍有足够大的温度负反馈。从图6(c)还可以看出，总温度反应性系数与燃料盐的温度系数比较接近，因此总温度反应性系数主要由燃料盐温度系数决定。此外，熔盐温度系数又分为多普勒效应和密度效应，随着燃耗加深，燃料盐的多普勒效应和密度效应最后也趋于平衡。

3 结语

本文针对MSFR的钍铀增殖性能进行了几何模型的优化和燃耗分析，结论如下：

1) 增殖盐厚度的变化不影响堆芯临界状态，而新增轴向增殖盐，可以充分利用活性区轴向泄漏的中子，提高Th-U增殖性能。

2) 厚度为30 cm的石墨反射层可以降低增殖盐的装载量，提高增殖盐利用率。

3) 熔盐堆在线处理程序MSR-RS对燃耗的分析表明，优化后的设计增殖比变大，233U平均年产量达133 kg，倍增时间由56 a缩短至36 a。

4) 总温度反应性系数主要受燃料盐温度系数影响，并且在燃耗过程中具有较大的负值，可以保证堆芯在整个寿期的安全运行。

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Model optimization and analysis of Th-U breeding based on MSFR

LI Guangchao1,2,3ZOU Yang1,2,3YU Chenggang1,2SUN Jianyou1,2CHEN Jingen1,2,3XU Hongjie1,2,3

1(Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Jiading Campus, Shanghai 201800, China) 2(Innovative Academies in TMSR Energy System, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 201800, China) 3(University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)

Background:As the only one of liquid fuel reactor among the six candidate reactors chosen by the Generation IV International Forum (GIF), Molten Salt Reactor (MSR) shows great potential for future nuclear energy and thorium usage, especially for Molten Salt Fast Reactor (MSFR) with characters of high Th-U Breeding Ratio (BR) and large negative Temperature Coefficient of Reactivity (TCR).Purpose:Th-U breeding capacity of MSFR is expected to be further improved for more233U production and shorter Double Time (DT), and burn-up analysis is necessary to demonstrate the breeding characters with time, as well as TCR for safety.Methods: Based on SCALE6.1, three aspects are explored including fertile in radial direction, newly added fertile in axial direction and appended graphite reflector, followed with explanations from the point of nuclide reaction rate. Furthermore, burn-up analysis is carried out with time by using the self-developed code Molten Salt Reactor Reprocessing Sequence(MSR-RS) specifically for on-line reprocessing of MSR.Results: Initial BR of 1.17 is obtained when axial fertile is included, and about 50% of fertile salt is saved with graphite reflector. BR above 1.1 in equilibrium and DT of 36 a are achieved, and the production of233U is about 133 kg∙a−1, while TCR can be kept at about −6×10−5K−1.Conclusion:Newly added axial fertile improves the BR obviously, while about half inventory of thorium can be saved with graphite reflector. The self-developed module MSR-RS is suitable for simulating the reprocessing of MSR, and233U production for the optimized geometry increases markedly while TCR is kept negative enough at all the running time for safety.

MSFR, Geometry optimization, Th-U fuel breeding

LI Guangchao, male, born in 1987, graduated from Nanjing University of Aeronautics and Astronautics in 2011, doctoral student, focusing on physical design and Th-U cycle on MSR

CHEN Jingen, E-mail: chenjg@sinap.ac.cn; XU Hongjie, E-mail: xuhongjie@sinap.ac.cn

2016-09-28, accepted date: 2016-12-19

TL426

10.11889/j.0253-3219.2017.hjs.40.020603

李光超，男，1987年出生，2011年毕业于南京航空航天大学，现为博士研究生，研究方向为熔盐堆物理设计及Th-U燃料循环

陈金根，chenjg@sinap.ac.cn；徐洪杰，E-mail: xuhongjie@sinap.ac.cn

2016-09-28，

2016-12-19

Supported by the Chinese TMSR Strategic Pioneer Science and Technology Project (No.XDA02010000),National Natural Science Foundation of China (No.91326201), the Frontier Science Key Program of Chinese Academy of Sciences (No.QYZDY-SSW-JSC016)

中国科学院战略性先导科技专项项目(No.XDA02010000)、国家自然科学基金(No.91326201)、中国科学院前沿科学重点研究项目(No.QYZDY-SSW-JSC016)资助