基于液滴锡靶LPP-EUVL光源多层膜的溅射损伤研究

吴 涛， 姚 拴

(武汉工程大学 理学院， 武汉 430205)

基于液滴锡靶LPP-EUVL光源多层膜的溅射损伤研究

吴 涛*， 姚 拴

(武汉工程大学 理学院， 武汉 430205)

基于Navier-Stokes方程的自相似解，研究了最小质量限制液滴Sn靶激光等离子高能离子的时空分布特性，并将该结果应用于高能离子碎屑刻蚀导致的极紫外光刻(EUVL)光源收集镜寿命的评估.对于不同的绝热膨胀指数γ=1.67、1.3和1.1，数值计算了激光等离子体平均电离度、等离子体羽辉尺寸、羽辉膨胀速率和离子动能随时间的演化，并得到了高能Sn离子碎屑通量的角分布及其轰击溅射Ru、Mo和Si膜的溅射产额及溅射刻蚀速率.研究发现，激光液滴靶等离子体中的高能Sn离子对Mo，Si多层膜的溅射刻蚀率的角分布满足cos3θ的关系.对EUVL光源而言，为了延长EUV收集镜寿命，降低激光等离子体电离度和采用最小质量限制液滴Sn靶是一条有效的途径.

激光等离子体； 自相似膨胀； 离子碎屑； 溅射产额； 极紫外光刻

EUV收集镜上镀有Mo/Si多层膜，最外面还镀有一层Ru膜[3]，而等离子体碎屑会损坏收集镜薄膜并降低它的反射率.为了减少碎屑产量，近几年提出了一种最小质量限制液滴靶的概念，即靶材含有能辐射EUVL所需光子能量的最小原子数目[4].近年来，研究人员对Z箍缩的Xe和Sn靶极紫外光源中等离子体碎屑的通量和能量分布进行了测量，并得到了由于溅射刻蚀导致的EUV收集镜寿命[5].然而，基于液滴Sn靶的LPP-EUVL光源中的离子碎屑动能的分布及其对EUV收集镜的溅射刻蚀还未得到深入研究.自相似理论已经能够解释激光等离子羽辉动力学中许多复杂的物理过程，重现脉冲激光等离子体沉积的时空演化过程[6-8].但是，以前的大多数研究是基于平板靶材结构，基于液滴靶材LPP羽辉膨胀理论却不多见.此外，描述LPP羽辉膨胀的自相似模型大多是基于中性气体假设，未考虑等离子体的电离效应.研究表明，当Sn等离子体的最大平均电荷态大约是10，等离子体被加热到约35 eV，能获得最大EUV-CE[9]，因此实际上LPP-EUVL光源中含有大量高度电离的离子.

本文考虑了激光等离子体的高度电离效应，研究了激光液滴Sn靶等离子体中的离子动能的时空分布特性.针对最小质量限制液滴Sn靶LPP-EUVL光源，提出了一个简单的理论数值分析模型，得到了自由膨胀等离子体在不同的绝热指数和初始条件下，离子动能的分布与演化规律.基于Navier-Stokes方程组计算得出的离子通量分布、离子最大动能、溅射产额以及由于溅射造成的刻蚀率，可以用于极紫外Mo/Si多层膜收集镜寿命的估算.

1理论模型

1.1激光等离子体羽辉膨胀动力学

真空腔中ns量级脉冲激光聚焦射击液滴Sn靶，脉冲激光持续时间内，可以认为等离子体先作球对称等温膨胀，脉冲激光结束之后，由于没有能量供给，也没有额外来自靶材的粒子注入等离子体，认为等离子体在真空中再作球对称绝热膨胀.先考虑绝热膨胀阶段，羽辉初始边界条件为等温膨胀结束时的边界，等离子体温度与其体积相关联，由热力学公式给出：

(1)

式中，γ=cp/cv是绝热指数，R为随时间变化的球形膨胀羽辉半径.两个膨胀过程在时空上能衔接起来，而两个阶段可以单独考虑[10]，最终影响等离子体在收集镜上沉积和溅射特性的为第二个阶段.

对于典型的LPP-EUV光源等离子体参数，平均电离度为10，等离子体温度为35 eV，等离子体能当作理想气体的条件为n≪1.5×1022cm-3.基于最小质量限制液滴Sn靶LPP-EUVL光源的粒子数密度由表1给出，即粒子数密度ni=1.7×1020cm-3.在此条件下，激光等离子体羽辉可被视为可压缩，无粘性的理想气体，而且许多不同粒子之间发生频繁碰撞，激光等离子体可以认为处于局域热力学平衡态(LTE)[11，12].球对称膨胀的等离子体羽辉可由欧拉方程描述 (r是径向坐标)[7]：

(2)

(3)

(4)

其中，ρ,u,p,T分别是等离子体密度、速度、压强和温度.对LPP-EUVL光源，等离子体中含有高度电离不同电荷状态的Sn离子，电离效应对等离子体特性有很强的影响.在LTE条件下，文献[13]给出了一个计算等离子体平均电离度半经验公式：

(5)

式中,常数A=4.8×1024(cm)-3(106K)-3/2，ni(cm-3)为离子数密度，T(106K)是等离子体电子温度，对于Sn靶原子序数Z=50.式(5)可以采用迭代方法计算得到等离子体平均电离度随等离子体密度和温度的变化.

准中性条件下假设ne=ηni，电离气体的压强p=nkBT可以由来计算.方程组(2)～(4)可以构造出如下归一化的自相似解：

(6)

(7)

(8)

(9)

(10)

式中，F(a;b;c;z)是超几何函数，参数a=1/2、b=-1/3(γ-1)、c=1+b.该解析解可以用来判断数值解的准确性，探讨方程(9)解的渐进特性.

1.2离子角分布和多层膜溅射产额

如图1所示，镀有Mo/Si多层膜的收集镜会受到液滴Sn靶激光等离子体离子碎屑的轰击.等离子体碎屑粒子到达EUV收集镜多层膜表面的质量通量可以写为[7]

(11)

式中,ts(r)是膨胀羽辉的外边界达到收集镜表面的时间，Rs是光源到表面的垂直距离，θ是径向角.对质量通量(11)式积分，积分结果除以材料原子质量mi，可以获得离子通量Σi(θ)的表达式：

(12)

(13)

公式中的参数以及具体计算方法可以参考文献[14].根据离子平均溅射产额及离子通量的表达式，则溅射刻蚀速率可以写为：

(14)

式中，ms和ρs分别代表膜材料原子质量与膜靶材密度.基于上述收集镜多层膜材料平均溅射产额和溅射刻蚀率的表达式，利用Ru，Si，Mo材料基本参数，对于50层的Mo/Si多层膜以刻蚀25层作为其寿命临界点，只要给定入射激光脉冲参数及初始液滴靶尺寸，就可以计算出激光等离子体高能Sn离子溅射刻蚀导致的收集镜寿命.

2数值计算和讨论

2.1锡等离子体碎屑的动力学行为

基于上述理论模型，利用matlab编写程序数值计算了激光Sn等离子体高能离子的动力学特征，计算选取的典型最小质量液滴靶EUV光源初始参数列于表1中.平均电离度可以由方程(5)计算得到.在等温膨胀过程中，假定平均电离度η空间连续，方程(5)与(9)可联立数值求解得到随时间变化的平均电离度.图2给出了绝热指数γ=1.67、1.3和1.1时平均电离度随归一化等离子体羽辉膨胀尺寸的演化.当绝热指数γ=1.67和1.3时，平均电离度随着羽辉的膨胀而减小.当绝热指数γ=1.1时，平均电离度显示出不同的演化特性，这是因为由两个因素决定，即羽辉温度T和离子数密度ni.早期由于离子数密度减少的影响占主导地位，平均电离度随羽辉的膨胀缓慢增加，后期膨胀过程中因为羽辉温度的下降效应占主导地位，平均电离度又会缓慢降低.

2.2EUV收集镜Mo/Si多层膜溅射

基于(13)式计算了Ru，Mo和Si材料的溅射产额随入射Sn离子动能的变化曲线，如图5所示，这三种材料的溅射阈值不尽相同，最轻的Si材料具有最大的溅射阈值εth.当入射离子的能量在10keV范围内时，Ru的溅射产额接近渐进最大值10.

不失一般性，和一个典型的EUV收集镜的安装类似，设定Rs=25cm.利用式(12)，脉冲垂直入射时θ=0，撞击产生Sn离子通量是2.4×1011个/cm2.从数值计算中可以看出，基于表1的初始羽辉条件，快离子在γ=1.67时最大动能接近710 eV，在γ=1.3时最大动能接近2 713 eV，在γ=1.1时最大动能接近12 590 eV.相应地，基于Sn靶能量不同时的Ru、Si、Mo的溅射产额可以通过公式(13)计算出(见图5).基于表达式(14)，在γ=1.2的条件下，Ru，Si和Mo溅射产额与刻蚀率的关系由图6给出.结果表明，随着绝热指数的减小和初始羽辉温度的增加，离子动能和溅射产额都会增加.一方面是由于在绝热膨胀过程中，羽辉内部能量E和可用于转换成等离子体动能的能量随着绝热指数减少而增加.另一方面，随着等离子体温度增加，电离效应越来越显著，导致离子动能的增加，使收集镜寿命减少.

3结论

本文基于Navier-Stokes方程的自相似解，数值计算研究了液滴靶材LPP-EUVL光源中，高度电离的Sn等离子体的真空球对称膨胀过程，并建立了一个模型用于评估由于离子溅射刻蚀导致的收集镜寿命.针对典型的基于液滴Sn靶的LPP-EUVL光源，通过该理论模型数值计算得到了激光等离子体平均电离度、等离子体羽辉尺寸、羽辉膨胀速率和离子动能随时间的演化，并计算得到了高能Sn离子碎屑通量的角分布及其轰击溅射Ru、Mo和Si膜的溅射产额速率和EUV收集镜多层膜的刻蚀率.研究发现，离子最大动能与羽辉温度随电离度增加而增大，随绝热指数增大而减小，高能Sn离子对Mo，Si多层膜的溅射刻蚀率的角分布满足cos3θ的关系.由于高能离子溅射是收集镜反射率降低的主要原因，减少到达EUV收集镜表面的高能离子通量对延长收集镜寿命具有重要意义.为了消除和减缓碎屑，研究者已尝试了各种手段，包括凹槽型结构靶[15]、质量限制液滴靶[4]、箔片陷阱[16]、缓冲气体、施加磁场以及两者联合应用[17]等.最后值得指出的是，收集镜反射率的降低除了溅射的影响因素以外，还有多种其它因素的影响，如：碎屑沉积，表面粗糙化，离子植入，膜层错位运动等.毫无疑问，对这些因素的研究将有利于收集镜寿命和碎屑减缓装置的优化和开发.

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Sputtering damage of multilayer coatings for LPP-EUVL light source based on Sn droplet target

WU Tao， YAO Shuan

(School of Science， Wuhan Institute of Technology， Wuhan 430205)

Based on the self-similar solution of Navier-Stokes equations， properties of fast ion debris emitted from laser-produced mass-limited plasma had been theoretically investigated for an application to extreme ultraviolet lithography (EUVL). Using numerical technology， the average ionization degree， the plasma plume size， the expansion velocity and the ion kinetic energy evolutions for three values of adiabatic exponent γ=1.67， 1.3 and 1.1 were presented. The angular distribution of fast ion debris fluxes and erosion rates due to sputtering yield for Ru， Mo， and Si under tin ion bombardment were calculated. It was found that angle dependence of the erosion rate due to sputtering yields Y of Si and Mo with Sn showed cos3θ profiles. The formation of low ionization degree and minimum-mass plasma for EUV sources are expected to result in a significant increase in the collector mirror lifetime．

laser produced plasma; self-similar expansion; ion debris; sputtering yield; EUVL

2016-04-20.

国家自然科学基金项目(11304235)；武汉工程大学校长基金项目(2014067)；武汉工程大学科学研究基金项目(K201310)．

1000-1190(2017)02-0162-06

O539

A

*E-mail: wutao@wit.edu.cn．