超声波耦合工艺在水处理中的研究进展

姚吉伦，周 振，庞治邦，刘 波

（1. 后勤工程学院 国家救灾应急装备工程技术研究中心，重庆 401311； 2. 后勤工程学院 国防建筑规划与环境工程系，重庆 401311；3. 92303部队，山东 青岛 266000； 4. 77620部队，西藏 拉萨 850000）

超声波耦合工艺在水处理中的研究进展

姚吉伦1，周 振2，庞治邦3，刘 波4

（1. 后勤工程学院 国家救灾应急装备工程技术研究中心，重庆 401311； 2. 后勤工程学院 国防建筑规划与环境工程系，重庆 401311；3. 92303部队，山东 青岛 266000； 4. 77620部队，西藏 拉萨 850000）

作为一种环境友好型技术，超声波凭借诸多优点逐渐成为研究热点。介绍了超声波相关概念及其作用机理。然后，分析了影响超声波作用效果的因素及其与其他工艺的耦合。从造纸黑液处理、印染废水处理、焦化废水处理以及超声波清洗四个方面详细论述了超声波技术的应用现状。针对电絮凝能耗较高等问题，提出下一步的研究发展方向。

超声波；净水机理；高级氧化；水处理

1 超声波作用机理

80多年前，美国科学家Richard首先发现了超声波（Ultrasonic Wave）辐照的化学效应，开启了探索超声波技术的大门。上世纪40年代，超声波治疗用于临床医学开始在欧美兴起，到了90年代，超声波对有机物的降解成为研究热点，许多传统工艺难以去除的有机物可通过超声波处理，超声波技术得到迅速推广[1]。

超声波指频率大于16 kHz的声波，超声波技术作为一种新型水处理技术已得到广泛报道和研究，虽然现阶段没有大范围推广和应用，但前景广阔。其作用机理主要是通过空化泡引起的空化作用实现的，当超声波通过水样，在波的振动作用交替性地挤压和离散作用下水中形成大量微型空化泡，这些空化泡在极短的时间内经历振荡、生长、收缩、崩溃等一系列过程，在局部形成高温高压的热点，并伴随着强烈的冲击波和微射流，氧化分解有机物[2]。

1.1 高温氧化作用

空化泡的崩灭在溶液局部产生高温高压，温度可达5 000 K，压力可达50 MPa，且时间极短（小于10μ s），温度变化速率可达109 K/s。溶液中挥发性的有机物进入空化泡在高温下发生断键裂解作用，达到有机物的分解氧化。

1.2 自由基氧化作用

空化泡产生的高温高压使水分子化学键断裂，发生如下反应：

当有氮气和氧气存在时，还会发生如下反应:

生成的自由基最外层电子未达饱和，化学性质活泼，它们之间可互相反应生成新的自由基或物质，不仅可与气相中挥发性有机物反应，也可和气泡界面区甚至溶液中有机物反应，对溶液中极性、亲水性、难挥发的有机物达到氧化降解效果。

1.3 机械振动作用

空化泡崩灭产生的微射流和冲击波在溶液中产生的机械振动，不仅能促进液流与颗粒的宏观运动，避免颗粒沉积，减小膜表面的污染物浓度和渗透压，提高膜通量，减缓浓差极化现象的形成，而且能克服物质与膜之间的作用力，减少污染物在膜表面的堆积和堵塞，延缓膜污染[3]。同时，作为一种能量形式，超声波在溶液中的传播，能引起溶液周期性的压缩与伸张，在水中形成微振动，其振幅虽小但加速度较大，促进膜分离过程。

2 影响超声波降解的因素

2.1 超声频率

水处理中施加的超声场频率通常在20～750 kHz。频率改变对空化泡的生长、收缩、崩溃等一系列过程都有影响，同时能影响自由基的形成。一般认为，频率升高，空化泡从生长到崩灭的周期变短，空化强度降低，自由基减少，降解效果减弱。

超声波频率的影响因物系不同而异，且理论上存在一个最佳降解频率，超声波频率超过最佳频率时空化作用减弱。陈学民等[4]研究了超声波对氯仿的降解，结果表明超声波频率与氯仿去除率之间的关系曲线似锯齿形，频率为1.0 A时去除效果最佳，其去除率为54.8%，频率超过1.0 A超声波的降解效果减弱。Kobayashi等[5]研究了不同超声频率对PAN膜过滤性能的影响，分别用28、45、100 kHz的超声波处理 1%的葡萄糖溶液，结果表明，超声波频率为100 kHz的膜渗透通量和不加超声波时几乎相同，而频率为28和45 kHz膜通量分别提高至2.1×10-6和1.9×10-6m3/(m2·s)。

2.2 超声强度

超声强度指单位面积上的超声功率，是影响超声降解的重要因素，只有当超声强度超过溶液空化阈，空化作用才会进行。通常认为，随超声强度增高，空化作用增强，有利于超声降解。陈伟等[6]研究了超声波-过氧化氢技术处理水中的 4-氯酚的效果，调节超声波强度分别为3.10、6.19和11.94 W/cm2，对应4-氯酚的降解率分别为32.1%、51.8%和57.5%，声强增加对4-氯酚的去除有积极影响。路炜[7]研究了超声波-臭氧技术处理松花江原水的效果，调节超声强度分别为 0.65、1.30、1.95 W/cm2、2.60、3.25 W/cm2，结果表明，随声强增加，COD去除率增加，超声波对有机物的去除效果增强。

也有研究表明，当超声强度超过某一范围，继续增加超声强度反而导致降解效果减弱，即存在所谓最佳降解超声强度。声强过大导致水中大量的空化泡产生，对超声波产生散射衰减作用，减少了能量传递，同时空化泡在负压相生长过大可能直接溢出水面，使得超声能量利用率降低，空化作用减弱。孙猛等[8]用超声波处理垃圾渗滤液，调整超声功率分别为200、280、300、360、400、480、520 W，结果表明：功率小于360 W时，COD去除率随超声强度的增加而增大；功率大于360 W时，COD去除率随超声强度的增加而减小；功率为360 W时，COD去除效果最好，为63.9%。原因可能是功率过高形成了声屏蔽，使得可利用的声能减小，空化效应减弱，降解效果降低。钟爱国[9]用超声波降解甲胺磷，所用超声波声强为22～ 120 W/cm2，结果表明，超声波对甲胺磷的降解存在最佳功率，为80.3 W/cm2，过高和过低的声强都不利于降解作用的进行。

2.3 温度

温度在降解过程中是一个重要参数，通常认为，温度升高，空化阈下降，有更多的空化泡产生，散射和衰减作用削弱了可利用的超声能量，同时温度升高导致蒸汽压升高，进入空化泡的蒸汽对空化泡的崩裂起到了缓冲作用，空化强度降低，降解效果减弱，因此一般控制反应温度在 20 ℃以下。Jiang等[10]用频率为20 kHz的超声波降解4-氯苯酚，结果表明，随温度升高反映速率缓慢减小，10℃时的反应速率为 45 ℃时的两倍。傅敏等[11]研究了超声波对有机磷农药乐果的降解效果，所用频率为24 kHz，超声强度约为 0.25 W/cm2，结果表明：当温度在15～30 ℃之间，随温度升高超声波对乐果去除率缓慢减少；当温度大于 30 ℃，随温度升高超声波对乐果去除率明显减少。

也有研究表明温度升高对降解作用有积极影响或无影响。华彬等[12]以酸性红B染料模拟废水为对象，研究了超声波对解酸性红B废水的降解效果，调节水浴温度为分别25和30 ℃，结果表明，水浴温度升高，酸性红B去除率增加，原因是温度升高导致蒸汽压增大，而酸性红B的挥发性使更多的酸性红B气体进入空化泡发生热解反应，酸性红B降解效果增强，因此温度升高对酸性红B的降解有积极作用。王宏青等[13]通过实验观察温度对超声波降解甲胺磷的影响，所用超声波频率为22 kHz、功率80 W/cm2，辐照时间20 min，结果表明，介质温度控制在20～50 ℃时，温度的变化对甲胺磷的降解效果几乎没有影响，在 20、30、40、50 ℃时其去除率分别为99.4%、99.3%、98.6%、96.3%。

2.4 pH

pH主要通过影响水中有机物存在形式影响降解机理和效果，目前关于pH对超声降解的影响尚未达成统一认识，但一般认为溶液的中性条件更有利于有机物进入空化泡进行高温降解，而离子形态的有机物不易接近气-液界面，很难进入空化核，降解效果差。因此对溶液pH调节的要求应使有机污染物以中性形式存在。

孙红杰等[14]用超声波降解十二烷基苯磺酸钠，通过改变pH观察超声波对十二烷基苯磺酸钠去除率的影响，结果表明，pH为3～12之间时，十二烷基苯磺酸钠去除率随pH增大而降低，酸性条件的降解效果优于碱性和中性条件。原因是十二烷基苯磺酸钠难挥发，降解作用主要在气-液界面和溶液中进行，酸性条件促进了十二烷基苯磺酸钠的水解，化学平衡移动，降解效果增强；同时酸性条件下呈离子态的十二烷基苯磺酸钠难以进入气相区而直接与自由基反应，去除率增加。张光明等[15]用超声波处理多氯联苯，调节pH分别为3、7、12，测得反应速率k基本不变，表明pH的改变对多氯联苯的降解无影响，他认为原因是多氯联苯呈弱碱性，其存在状态不受 pH影响。傅敏等[16]用超声波处理苯胺溶液，改变pH观察苯胺的去除率，结果表明：当pH小于7.3，随pH增大苯胺去除率增加；当pH大于7.3，随pH增大苯胺去除率减小；pH为7.3时去除率达到最大，为28%。可能的原因是调节pH所用Na2CO3引入的CO32-、HCO3-和自由基反应，降低了自由基浓度使得苯胺降解率下降。

2.5 初始浓度

初始浓度指原水中待降解的有机物浓度，研究初始浓度对超声作用的影响可为优化工艺参数提供参考依据，其研究范围多为10-7～10-3mol/L。目前对浓度的影响尚无统一认识，但多数认为浓度升高超声降解效率提高，特别是对于浓度较小的溶液，浓度升高使溶液体系中有机物增加，超声频率、功率条件不变情况下与空化泡接触机会增加，空化泡的利用率增加，因此有机物降解率增加。Kotronarou等[17]发现超声波对硫化氢的降解速率随硫化氢浓度升高呈正比增加。蒋永生等用频率为24 kHz、声强为 0.5 W/cm2的超声波处理模拟低浓度有机磷农药乐果废水，改变初始浓度观察溶液降解率的变化，结果表明，随乐果浓度增大，降解率增大。

也有少数学者认为随初始浓度升高，超声效果降低，他们认为：对挥发性物质，浓度升高导致更多有机物气体进入空化泡，空化强度降低，降解效果减弱；对难挥发性物质，随浓度升高空化泡表层渐趋饱和，阻碍了自由基的扩散，降解效果减弱。马英石等[18]研究了超声波/H2O2工艺分解水中危害性氯化有机物，发现当邻氯酚浓度较低时超声降解效果较好，在邻氯酚浓度分别为50、80、100 mg/L时其去除率为 95%、88%、85%；浓度升高，对邻氯酚的降解效果变差。

2.6 反应器类型

反应器应为超声波作用提供良好反应环境，因此其结构构造、布局分配都有重要作用。目前常用的反应器类型有槽式反应器、探头反应器、平行板近场声处理器。其中槽式反应器和探头反应器为间歇式反应器，平行板近场声处理器为连续性反应器。

如图1所示，槽式反应器是目前应用较为广泛的反应器类型，将槽内注入耦合液，再将反应容器置于耦合液中，反应开始后位于槽底的超声换能器辐照反应容器达到处理效果。这类反应器结构简单、操作便捷，但超声声强较低，通常不超过5 W/cm2，经耦合液的吸收、反射作用后可利用的超声波更少，反应效率低，且耦合液吸收超声波后温度升高不易控制。

图1 槽式反应器Fig.1 Tank reactor

探头反应器直接将超声换能器（探头）直接浸入溶液中，如图2所示，能有效将超声波引入反应体系，探头发射功率连续可调，能量集中，可获得数百W/cm2的声强，已广泛应用于实验室研究。其缺点是随反应过程进行，探头及其附近液体温度大幅上升会改变实验条件，因此需要温控，通常保持温度范围在10～30 ℃左右。

图2 探头反应器Fig.2 Probe reactor

图3的平行板近场声处理器为美国Lewis公司研制，由两块金属板构成一个矩形空间，金属板上镶嵌有超声换能器，分别产生16和20 kHz的超声波，矩形空间内的超声声强是单一金属板发射的超声声强的两倍以上。处理过程中溶液从一端流入经超声波辐射后从另一端流出。这种反应器超声声强大，可不间断工作，处理量大，为超声波技术从实验室走向工业应用打下了良好基础。

图3 平行板近场声处理器Fig.3 Parallel plate near field acoustical processor

此外，有机污染物的性质、表面张力、静水压力、溶液含盐量、渗透压等也会影响超声波的处理效果。

3 超声波耦合其它技术

超声波既可单独作用，也可和其他技术联合进行，通常情况下，联合技术效率更高，成本更低，是未来超声波应用的一个发展方向，常见的有超声波-紫外线技术、超声波-H2O2技术、超声波-臭氧技术、超声波-活性炭技术、超声波-电极氧化技术、超声波-膜技术等。

3.1 超声波-紫外线技术

超声技术和光催化氧化技术同为深度氧化技术，超声空化作用产生的过氧化氢和自由基能加强光催化氧化作用，超声波-紫外线技术能去除许多难降解的有机物，增强氧化剂的氧化能力，减少反应时间，提高降解效果。Stock等[19]以萘酚蓝黑为例，分别研究了超声波单独作用、紫外线单独作用以及超声波-紫外线技术联合作用的降解效果，所用超声波频率为640 kHz，功率240 W，紫外波长618 nm，结果表明，萘酚蓝黑的降解服从假一级反应动力学规律，单独使用超声波时反应速率k为1.04×10-2，单独使用紫外线时反应速率k为 0.56×10-2，超声反应速率为紫外反应速率的两倍，而超声波-紫外线联合作用时反应速率k为1.83×10-2，比两者单独作用之和还要大，他认为超声波-紫外线技术能完成反应物和产物在光催化反应催化剂（TiO2）表面上的转换，提高降解速率。

3.2 超声波-过氧化氢技术

超声波技术与过氧化氢氧化技术结合能产生协同效应，能去除传统生化法难降解的有机物，处理速度快、效率高、成本低，还兼具杀菌和消毒的作用，降解产物是H2O和CO2等，不产生二次污染，过氧化氢溶液常和 形成Fenton试剂参与反应。赵德明等[20]研究了超声波-过氧化氢技术对苯酚的降解，采用双频超声波（探头反应器超声频率22 kHz，声强15 W/cm2，清洗槽反应器超声频率40 kHz，输出功率50 W，容积2 L），每升废水加入250 mgH2O2，对比了单独使用超声波、单独使用H2O2氧化剂、超声波-过氧化氢联合使用对苯酚的降解效果，结果表明，单独使用超声波对苯酚的降解率为64%，单独使用 H2O2氧化剂对苯酚的降解率更低仅为 20%左右，而采用超声波-过氧化氢联合技术对苯酚的降解率达到了90%以上，大于二者单独使用之和，表明超声波-过氧化氢联合技术的处理效果并不是两种氧化技术的简单相加，原因是超声波、H2O2和自由基的共同作用加快了对苯酚的降解。

3.3 超声波-紫外线技术

目前对于超声波-臭氧技术的研究较多，臭氧在超声波作用下可发生如下反应：

生成的自由基 化学性质活泼，可与臭氧结合生成氧气，也可与水生成自由基·OH，最终生成H2O2，超声强化臭氧处理技术可提高反应效率，促进臭氧分解，同时，超声波可将直径为0.5 mm～1 cm的气泡粉碎成直径为0.2～0.3μ m的微气泡，增大与水的接触面积。杨燕等[21]用超声波-臭氧技术处理含硫磷农药废水，对比了单独使用超声波、单独使用臭氧、超声波-臭氧联合使用对农药废水的降解效果，发现采用超声波-臭氧联合技术要比单独使用效率高很多，他认为超声粉碎臭氧为微气泡和臭氧通入溶液加强空化效应是主要原因。

3.4 超声波-活性炭技术

超声波-活性炭技术属深度处理技术，先用超声波对改变水中有机物结构，将大分子有机物分解为小分子有机物、小分子有机物降解为无机物，再用活性炭完成对有机物的吸附和细菌杂质的截留。李书光等[22]对比了先用超声波再用活性炭处理、先用活性炭再用超声波处理、同时使用超声波和活性炭处理对污水中COD的影响，发现先用超声波再用活性炭处理效果最好，且随超声功率增加，COD去除率也增加，原因是超声空化作用产生的自由基氧化降解 COD，将大分子有机物分解为小分子有机物，更易于被活性炭吸附，有利于后续阶段活性炭的处理；而同时使用超声波和活性炭处理由于超声波的清洗作用使部分吸附的有机杂质剥离重新进入水体，不利于降解。

3.5 超声波-膜技术

超声波作为强化多孔陶瓷膜分离和辅助膜清洗的手段之一，可以有效的缓解膜污染。随着超声波和空化气泡，声流、微流、微流光、微射流和冲击波随之产生，其可以有效防止颗粒在膜表面的沉积，并能够去除部分已经沉积在膜表面的杂质颗粒，研究表明，低频率(35 kHz)可以有效缓解膜污染[23]。在超声波频率和强度分别为20 kHz和16 W情况下，超滤膜可以保持稳定流量运行2 h，同时，在较低的钙离子浓度和适度的pH值条件下，超声波在减少膜污染方面更加有效，这可能是由该条件下膜过滤过程所形成的污染物-污染物和污染物-膜之间相互作用较弱造成的[24]。

4 超声波在水处理中的应用

近年来关于超声波应用于水处理领域的研究和报道不断增多，以其操作简单、容易控制、不添加二次污染等优点赢得了广泛关注，不过该技术仍停留在实验阶段，大规模的应用还需更多基础性工作的开展。在水处理领域，超声波的应用可大致分为强化水处理和膜的清洗。在强化水处理领域，超声波可用于处理造纸黑液、印染废水、制药废水、垃圾渗滤液等，对酚类、单环芳香族化合物、环烃、氯代烃、醇、酮、有机酸等常规水处理不易去除的有机物都有较好的降解效果。

4.1 造纸黑液

黑液是造纸厂污染是主要来源，占全厂污染物总量的90%以上，主要成分为木质素、半纤维素、木糖等，含有大量大分子、难挥发有机物，一般条件下很难分解。利用超声波处理造纸黑液时通常与其他技术联用，超声作用将大分子有机物分解为小分子有机物，破坏木质素中C-O键，将大型网状结构裂解为小型网状或链状结构，增强后续处理的可降解性，提高工艺效率。沈壮志等[25]研究了超声波强化PFS（聚合硫酸铁）/H2O2技术处理造纸黑液的效果，结果表明引入超声作用后 CODcr去除率提高13%左右,若以同等处理效果计算，可节约PFS 14%、H2O250%～80%投量。李志建[26]则发现超声作用可降低造纸黑液毒性，可生化性增强。

4.2 印染废水

印染废水排量大，色度高，成分复杂，含有大量无机盐和有机物，处理困难。研究表明[27]，单独超声作用对印染废水降解效果不理想，大部分超声能量通过热能形式消耗，利用率低。探头式反应器仅能处理较低浓度的印染废水，平行板近场声处理器能有效提高处理容量。赵利云[28]认为，超声与 Fe/H2O2联合作用处理印染废水效果比超声/H2O2联合作用和单独超声作用效果好，反应常数分别为 5×10-3、4.2×10-3、3.9×10-3min-1，原因是在溶液中加入的铁粉经反应生成了 Fe2+，使体系中发生反应：

生成的自由基氧化降解染料中有机物，同时Fe3+引起的混凝作用加速了有机物的分离，提高了降解效果。

4.3 焦化废水

炼焦是煤炭化工的重要部分，将煤炭加热至950～1 050 ℃得到焦炭，其过程中产生的焦化废水成分复杂、毒性大，污染物浓度高、不易处理，有机类污染物包括酚类、芳烃、脂肪烃等，无机类污染物包括氨氮、氰化物等。目前通常的处理方法为用活性污泥法氧化降解，但焦化废水中存在一些物质无法被完全生化降解如氰化物、氨氮物质等。利用超声技术可使少数有机物彻底无机化为 CO2、H2O，大部分难降解有机物则转化为易降解有机物，提高废水可生化性，废水COD降解率明显提高。此外，利用超声吹脱技术也可有效去除焦化废水中的氨氮物质，去除率可增加17%～64%，满足国家排放标准。

4.4 超声波清洗

超声波膜清洗具有清洗速度快、效率高、可不拆卸、操作简单等优点。空化泡产生的微射流反复冲击膜表面污垢，减弱污垢与膜之间的吸附，某些空化泡甚至通过裂缝直接“钻入”污垢破坏其结构完整性，最终导致污染物与膜的分离，但长时间的超声清洗可能造成膜本身的损伤。Masselis等[29]研究了超声波辐照对聚砜膜、聚丙烯膜和聚偏氟乙烯膜的影响，用场发射扫描电子显微镜所呈图像观察频率为47 kHz超声照射前后膜孔径大小、孔隙率及其分布情况，结果表明，聚砜膜表面损伤严重，聚丙烯膜和聚偏氟乙烯膜无明显变化，但边缘部分有损伤。他认为虽然超声清洗能有效恢复膜通量，但需谨慎使用，尤其是对于聚合材料。

5 结论与展望

超声波技术发展迅速，其高效、清洁、无污染、适用范围广等优点得到广泛认可，前景广阔，但也存在一些不足：

（1）在经济方面，超声波处理装置成本较高。和传统水处理工艺相比，超声波仪器较贵，能耗高，运行成本高，不能连续工作，处理量小，成为制约其推广应用的最大障碍，今后的发展应以降低成本、研发能连续工作的超声波反应器为主。

（2）在技术方面，对超声技术的研究不够全面。目前超声波对有机物的降解机理尚未完全清楚，未能达成统一认识，对部分现象的解释不够清楚，对某些因素的影响效果各有不同。研究对于反应动力学、反应器的设计放大不够充分，难以走向实际应用。另外，目前研究对象多限于单一有机物模拟溶液体系，而实际污染物呈多样性，缺少超声波对混合有机物影响的研究，离实际应用还有一定距离。今后还可研究混合场（两种及两种以上不同频率的超声波同时作用）的降解效果。

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Research Progress of Ultrasonic Wave Combined Technology for Water Treatment

YAO Ji-lun1，ZHOU Zhen2，PANG Zhi-bang3，LIU Bo4
（1. Engineering and Technological Research Center of National Disaster Relief Equipment, Logistical Engineering University, Chongqing 401311； 2. Department of National Defense Architectural Planning and Environment Engineering, Logistical Engineering University, Chongqing 401311；3. Unit 92303, Qingdao 266000, China; 4. Unit 77620, Lasa 850000, China）

Ultrasonic wave is an eco-friendly water treatment technique which is becoming a research focus due to its advantages. In this paper, the basic theory of ultrasonic wave was introduced as well as its water purification mechanism. In addition, factors affecting ultrasonic effect were analyzed, ultrasonic wave combined processes were summarized. Then, application status of the ultrasonic wave technology was discussed from four aspects of black liquor treatment, dyeing waste water treatment, coking wastewater and ultrasonic cleaning; Finally, future research trend of the ultrasonic wave technology was put forward.

ultrasonic wave; water purification mechanism; advanced oxidation; water treatment

X 703

A

1671-0460（2016）11-2660-06

国家科技支撑计划，项目号：2012BAK05B00。

2016-05-05

姚吉伦（1966-），男，高工，博士研究生，研究方向：水处理技术与装备。E-m ail：yjlun305@126.com。

周振，男，湖南省湘潭市人，博士研究生，研究方向：水处理技术与装备。E-m ail：1164177746@qq.com。