SBR处理渗滤液深度脱氮的影响因素研究

王 凯,武道吉,陈举欣,苗 蕾,彭永臻,王淑莹*(.北京工业大学,北京水质科学与水环境恢复工程重点实验室,北京 004；.山东建筑大学,山东 济南 500)

SBR处理渗滤液深度脱氮的影响因素研究

王 凯1,2,武道吉2*,陈举欣2,苗 蕾1,彭永臻1,王淑莹1*(1.北京工业大学,北京水质科学与水环境恢复工程重点实验室,北京 100124；2.山东建筑大学,山东 济南 250101)

为了解决垃圾渗滤液的脱氮难题,通过改变SBR的操作模式对渗滤液进行处理.同时,试验重点考察了操作模式、曝气时溶解氧、过曝气以及渗滤液碳氮比对工艺脱氮效果的影响.研究结果表明,采用改进SBR对渗滤液进行处理,在原水COD浓度为4000mg/L左右,氨氮浓度为1000mg/L左右,总氮浓度在1100mg/L左右的条件下,不添加任何碳源,出水COD小于500mg/L,氨氮浓度小于5mg/L,总氮浓度小于40mg/L,COD、氨氮和总氮的去除率分别达到了85%、99%和95%以上.影响因素试验表明,反硝化菌中的PHA含量是影响系统脱氮效率的关键.曝气时较高的溶解氧、曝气前的厌氧搅拌以及尽量减少过曝气将提高系统的脱氮效率.同时,只要渗滤液碳氮比大于 4,系统均可以对渗滤液实现深度脱氮.

垃圾渗滤液；SBR；内源反硝化；深度脱氮；PHA

垃圾渗滤液由于有机物和氨氮含量高,水质变化大,一直被视为水处理行业的重点和难点[1],处理方法主要有物化方法和生化方法.其中生化方法由于处理成本低,可循环利用且二次污染小,一般作为垃圾渗滤液处理的核心工艺[2-15],但其出水一般无法达到排放标准,需要进行进一步处理.

传统生化处理方法脱氮的难点在于有机物氧化和氨氮氧化的矛盾.当氨氮被氧化后,渗滤液中绝大多数的可生化有机物已被消耗殆尽,这给后续的反硝化带来严重的困难.有些研究者通过硝化液回流的方式进行前置反硝化[16],虽然可以利用原水碳源进行脱氮,但一方面增加了能耗,另一方面总氮的去除效果也不理想.有些研究者通过在硝化后添加外碳源的方式实现了渗滤液的深度脱氮,但这不仅增加了工艺的复杂程度,还提高了处理成本[17-18].通过研究发现,活性污泥具有储存一部分碳源的能力,可以将水中的有机物转化成PHA等内碳源[19].通过改变SBR工艺的操

作模式,便可以充分挖掘微生物的这种储存碳源的能力,用于曝气后的反硝化,即内源反硝化,最终实现利用原水碳源对渗滤液进行深度脱氮[20-21].

本研究采用SBR工艺处理实际垃圾渗滤液,通过改变操作模式,可以增加原水碳源的利用率,提高系统的脱氮效果,最终实现了渗滤液的深度脱氮.同时,试验着重研究了操作方式、曝气量、过曝气及渗滤液碳氮比等对系统脱氮效率的影响.

1 材料与方法

1.1 垃圾渗滤液水质和接种污泥

试验所用垃圾渗滤液取自北京市六里屯垃圾填埋场并放置于 4℃的环境下防止有机物的降解.其主要水质指标如表1所示.试验所用种泥为处理晚期垃圾渗滤液短程硝化良好的活性污泥,MLSS为3500mg/L,SVI值为56mL/g.

表1 垃圾渗滤液主要水质指标Table 1 The characteristics of the leachate

1.2 试验装置以及SBR操作模式

试验所用SBR是由有机玻璃制成的圆柱体,直径为20cm,高60cm,有效容积为10L,并配备搅拌器及温度控制装置.SBR的温度通过温控装置控制在25℃.SBR曝气通过空气泵及气体流量计进行控制.SBR的操作模式如图1所示,包括瞬时进水-厌氧搅拌-曝气-缺氧搅拌-沉淀-排水-闲置.硝化阶段通过调节曝气量将溶解氧控制在1.5～1.8mg/L.在改进 SBR工艺处理垃圾渗滤液的过程中,硝化前厌氧搅拌时长、曝气量、过曝气的时长以及渗滤液碳氮比等是影响系统脱氮效果和效率的主要因素.为探讨以上因素对SBR脱氮效果的实际影响,本试验取运行至70d后脱氮效果稳定的活性污泥进行影响因素试验,以获得此工艺的最佳运行参数.影响因素试验由3组有效容积为 3L的反应器组成.同时,为其配备磁力搅拌器和曝气系统和温控系统.试验期间,每60min以及硝化、反硝化和反应的终点进行取样,对水样的NH4+-N, NO2--N, NO3

--N, TN和COD进行检测,对泥样的PHA含量进行检测.

图1 SBR的操作模式Fig.1 The operation of the SBR

1.3 检测项目及分析方法

水样分析项目中的COD浓度采用国家标准方法测定[22];BOD5采用GB7488-87[23]水质5日生化需氧量测定法,氨氮质量浓度采用纳氏试剂光度法;总氮质量浓度采用过硫酸钾氧化法;硝酸盐质量浓度采用麝香草酚分光光度法;亚硝酸盐质量浓度采用 N-(1-萘基)-乙二胺分光光度法;污泥浓度采用重量法进行测定;pH值、DO、ORP及温度采用德国WTW公司生产的pH计及DO测定仪;碱度采用碱性指示剂法.PHA的检测方法参考Zeng等[24]采用的方法.

2 结果与分析

2.1 改进SBR工艺处理垃圾渗滤液快速启动与稳定

试验共分 2个阶段.0～67d为驯化启动期, 68～163d为负荷提高期.在整个试验期间,系统出水的COD一直保持在400～500mg/L 之间,去除率为85%左右.剩余的COD为大分子难降解有机物,需要采用物化方法进一步处理.在驯化启动阶段,SBR的排水比控制在10%,主要是为了使污泥适应新的操作模式,逐步提高利用贮存碳源反硝化的能力.为了加速试验进程,将硝化结束后的缺氧搅拌时长设定为 10h,如果不能彻底反硝化,则外加碳源(乙酸钠)直至反硝化完全.在负荷提高阶段,在保证系统深度脱氮的前提下,逐步提高排水

比至25%,增加进水的COD和氨氮的含量,提高系统的脱氮效率.试验结果如图2和图3所示.

图2 改进SBR处理渗滤液三氮变化规律Fig.2 Variation of nitrogen in modified SBR

图3 SBR处理渗滤液总氮去除率及周期变化情况Fig.3 Variation of total nitrogen remove rate and cycle in SBR

图 2中驯化期所示亚硝态氮的出水为系统缺氧搅拌10h之后的亚硝浓度值.由图2和图3可知,在试验初期,反硝化菌贮存碳源的能力有限,因此内源反硝化并不是十分理想,周期结束时,出水中剩余亚硝浓度为 40mg/L左右,总氮的去除率为60%左右.随着试验的进行,系统的内源反硝化能力不断增强,总氮去除率不断提高.当试验进行至第41d时,系统可以在一个周期内(约14h)实现在不添加碳源的条件下彻底的反硝化,总氮去除率达到了95%以上.试验从第42d开始,停止添加碳源,并继续保持在排水比为 10%的条件下运行,周期时长不断缩短.当试验进行至67d,反应周期已经稳定在 12h左右,脱氮速率为 0.99mgN/ (h·gvss).为进一步提高系统的脱氮效率,深入挖掘反硝化菌利用内碳源反硝化的潜力,试验从 68d开始进入负荷提高期.此时系统的排水比增加至

15%.在增加排水比后,系统的进水COD和氨氮负荷增加了 50%,但仍然可以实现深度脱氮.反应周期由原先的12h增加到17h.随着试验的进行,反应周期不断缩短,最终稳定在 16h.虽然进水的有机负荷和氨氮负荷增加了 50%,但最终周期时长仅增加 30%左右,表明通过增加排水比,的确可以提高系统的脱氮效率.此后,试验不断提高排水比,最终的排水比为 25%,周期时长稳定在 22h,最终速率为1.48mgN/(h·gvSS)脱氮效率相比排水比10%时的0.99mgN/(h·gvSS)增加了30%以上.

2.2 SBR处理垃圾渗滤液深度脱氮的影响因素分析

本工艺在硝化结束后的缺氧搅拌阶段,系统没有添加任何碳源仍然实现了深度脱氮.由此可以断定,系统反硝化所需的碳源一定来自污泥中.污泥中内碳源的来源有2个,一个是反硝化菌自己存储的碳源,另一个是其他细菌裂解产生的碳源.如果是细胞裂解产生的碳源,则系统中的氨氮浓度会有明显的增加.但在整个反硝化的过程中,氨氮的浓度几乎是不变的.由此可知,系统反硝化碳源来自反硝化菌存贮的内碳源.PHA作为污泥内碳源的重要组成部分,可以很好的表征污泥贮存内碳源的含量.因此,试验系统考察了在改进SBR工艺处理垃圾渗滤液的过程中,硝化时间,硝化前厌氧搅拌时长,过曝气的时长以及渗滤液碳氮比等对污泥中PHA含量的影响以及对系统脱氮效果和效率的影响.本试验取运行至70d后脱氮效果稳定的活性污泥进行批次试验,以获得各种条件下污泥中PHA含量的变化情况及工艺的最佳运行参数.由于在反应过程中硝态氮的含量很低(＜1mg/L),试验主要考察了各个周期内氨氮、亚硝酸盐氮以及污泥内PHA含量的变化.

图4 硝化时间对污泥储碳及SBR脱氮效率的影响Fig.4 the effect of storage of carbon in sludge and nitrogen remove rate by the time of nitrification

2.2.1 硝化时溶解氧对 SBR脱氮效率的影响 在系统脱氮的过程中,短程硝化是进行反硝化脱氮的前提,同时,硝化时溶解氧不同,系统所用的硝化时长也不一样,对脱氮能力也会有一定的影响.本试验通过控制曝气量,考察了在硝化阶段不同溶解氧(1.0～1.5mg/L 低溶解氧、1.5～ 1.8mg/L中溶解氧和2.5～3.0mg/L高溶解氧)条件下系统硝化时间的变化以及硝化时间对系统脱

氮能力的影响.不同硝化时间对系统脱氮能力的影响如图4所示.

由图4可知,溶解氧与硝化时间成正比例关系,而硝化时间与系统脱氮效率成反比例关系,即曝气时间越长,系统完成脱氮所需时间越短.系统缺氧搅拌结束后,污泥的 PHA都在 45mgCOD/ gvss左右,相差不大.但在硝化时间较长的条件下,硝化结束时污泥中PHA的降低幅度明显大于其他两组.其原因可能是因为反硝化菌为兼性细菌,在有氧气的条件下会进行有氧呼吸,从而导致细胞中PHA的大幅度降低.尽管在硝化时间最长的条件下SND的效果最好,但由于较长的硝化时间消耗了更多的PHA,因此系统实现深度脱氮所用的时间最长,达到了 13.5h.值得注意的是,虽然在硝化时间最短的条件下完成深度脱氮的时间最短,为 11.5h,但相比较低溶解氧的条件下只缩短了0.5h,即只减少了4%.但在高溶解氧条件下,曝气量大大增加,能耗相比中溶解氧增加1倍以上.由此可见,将系统硝化时溶解氧控制在 1.5～1.8mg/L的条件下不仅脱氮效率有保证,而且成本相对最低,是最佳的选择.

2.2.2 前厌氧搅拌时间对 SBR脱氮效率的影响 传统的SBR工艺在进水后直接进行曝气,或利用原水进行前置反硝化脱氮.本试验所用改进SBR工艺由于在硝化后实现了彻底的反硝化,进水后的搅拌由传统的缺氧搅拌变为厌氧搅拌.在此条件下,好氧的异养菌活性很低,而兼性的反硝化菌可以将原水中的有机物转化为内碳源贮存于体内.在硝化结束后的缺氧搅拌阶段,反硝化细菌将利用这些贮存碳源进行反硝化.由此可见,硝化前的厌氧搅拌对系统实现深度脱氮十分重要.本试验通过控制不同的硝化前厌氧搅拌的时间(0、30和60min),考察其对系统脱氮效率的影响.试验结果如图5所示.

图5 前厌氧搅拌对污泥储碳及SBR脱氮效率的影响Fig.5 the effect of storage of carbon in sludge and nitrogen remove rate by anaerobic stir before nitrification

由图5可知,在进水后厌氧搅拌0.5h的操作模式虽然比直接进行曝气硝化晚开始曝气30min,却同时完成了硝化,硝化时间比直接曝气少0.5h,表明在厌氧搅拌阶段,大量的有机物被反硝化菌吸附并转化为PHA存贮于体内,减少了水中有机物的含量,因此系统很快进入硝化阶段,从而减少了硝化时间.从污泥内PHA的含量变化可以很好的证明此观点.反应开始前,污泥中的PHA含量处于同一水平,但经过30min后,搅拌半小时中污泥PHA的含量比直接曝气硝化的多出近 40%,说明厌氧搅拌特别有利于反硝化菌储存碳源.虽然两组中污泥PHA的含量均随着时间的推移而逐渐降低,但具有厌氧搅拌的污泥PHA含量始终多于直接曝气硝化组的,完成深度脱氮的

时间也较其提前了 2h.更为重要的是,周期结束时污泥PHA含量的降低会直接影响下一个周期的脱氮效果,脱氮周期会越来越长,直至系统无法实现深度脱氮.由图5还可知,厌氧搅拌60min和30min相比,在硝化开始前,污泥中PHA没有明显的增长,并且硝化时间也基本相同,然而,系统完成深度脱氮的时间相比厌氧搅拌 30min组增加1h,搅拌时间并非越长越好.通过这组批次试验可知,加入硝化前的厌氧搅拌将给活性污泥储存碳源提供了条件,为实现深度脱氮打下良好的基础.但活性污泥在30min内将完成碳源的存储,因此,厌氧搅拌时间应控制在30min左右.

2.2.3 过曝气时间对SBR脱氮效率的影响 本工艺在处理渗滤液过程中,可以通过pH值和ORP等参数进行实时控制,准确的判断硝化和反硝化的终点,及时的停止曝气和搅拌.在传统的工艺中,及时停止曝气的意义在于节约能源并防止系统向全程硝化转变.在实际应用的过程中,由于设备的故障和人为操作的失误,有可能会造成不能及时停止曝气.由于绝大多数的反硝化为兼性细菌,因此,过曝气不仅对硝化产生不利影响,还会消耗反硝化菌存贮的内碳源,从而降低系统的脱氮性能.本试验考察了硝化结束后继续曝气(30,60min)对系统脱氮性能的影响.试验结果如图6所示.

图6 过曝气对污泥储碳及SBR脱氮效率的影响Fig.6 the effect of storage of carbon in sludge and nitrogen remove rate by over aeration

根据图6可知,在硝化结束时,3组泥中PHA的含量相当.但硝化结束后,2组过曝气的活性污泥中PHA含量相比没有过曝气的出现了大幅度的减少,且过曝气时间越长,PHA的消耗越严重.由于污泥中PHA的含量决定了后续反硝化的速率,2组过曝气的反硝化时间远远大于及时停止曝气的.其中,过曝气 1h的反硝化时间相比及时停止曝气的增加了50%,达到了18h.由此可见,采用实时控制及时的停止曝气不仅可以节约曝气量,还对实现系统深度脱氮具有重要意义.

2.2.4 渗滤液碳氮比对 SBR脱氮效率的影响 随着填埋场场龄的变化,渗滤液的水质会发生较大的变化,其中最主要的是渗滤液中碳氮比的变化.为了考察不同碳氮比对改进 SBR脱氮性能的影响,本试验以处理碳氮比为 4：1的垃圾渗滤液脱氮性能良好的活性污泥为种泥进行了研究.试验所考察渗滤液的氨氮浓度均在700mg/L左右,其碳氮比分别为6：1、4：1和3：1.试验控制进水混合氨氮浓度在 70mg/L左右,其结果如图 7所示.由图 7可知,在改变碳氮比为6：1后,由于进水中的碳源充分,在厌氧搅拌结束后,系统中反硝化菌贮存碳源的能力明显增加,

其PHA的含量由最初4：1时的70mgCOD/gvss左右逐渐增加到了85mgCOD/gvss左右.值得注意的是,虽然进水的有机物有了明显的增加,但系统的硝化时间依然稳定在2.2h左右.不变的硝化时间表明,进水中有机物的增加量转化为了污泥的贮存碳源,因此,在硝化开始时,系统中所含有的有机物含量是几乎相同的.由于在厌氧搅拌阶段,污泥存储了更多的内碳源,在硝化结束时,污泥中的PHA含量也由4：1时的50mgCOD/gvss左右逐渐增加至 60mgCOD/gvss左右.污泥中PHA的增加使系统完成深度脱氮的时间缩短至9.5h,相比碳氮比为4：1的条件下提高了17.4%左右.由此可见,适当提高进水中的有机物含量会提高系统的脱氮效率.

图7 渗滤液碳氮比对污泥储碳及SBR脱氮效率的影响Fig.7 the effect of storage of carbon in sludge and nitrogen remove rate by carbon nitrogen ratio

当进水的碳氮比调至 3：1时,系统厌氧搅拌结束后污泥中的PHA逐渐降至55mgCOD/gvss左右.同时,系统的硝化时间也缩短至 1.8h左右.在碳氮比 3：1的条件下,硝化时间的缩短并未提高系统的脱氮效率.相反,由于进水中有机物的减少使系统污泥中存储碳源大量减少,系统实现深度脱氮的时间越来越长.当进水碳氮比为3：1时,系统一个周期内COD的去除总量为1600mg/L左右,而实现深度脱氮所需要的最低 COD含量为1800mg/L左右,两者的比值为0.89.由于在硝化阶段系统还将消耗部分有机物,因此,在碳氮比为 3：1的条件下,有机物不足是系统无法实现稳定深度脱氮的主要原因.而在渗滤液碳氮比为4：1时,系统去除的COD为2300mg/L左右,与实现深度脱氮所需要的最低COD的比值为1.27左右,完全可以满足深度脱氮的需求.

由此可见,进水碳氮比是影响系统能否稳定深度脱氮的重要因素.只要进水碳氮比在 4：1以上,系统都可以实现稳定的深度脱氮.当进水低于4：1时,系统的反硝化菌无法存储足够的碳源进行彻底的反硝化,因此,在长期运行的过程中,无法实现稳定的深度脱氮.通过对污泥内含PHA的长期监测可知,在改变进水碳氮比的过程中,污泥内 PHA的含量会出现逐渐的增加或减少而不是突然的增加或减少.这表明本系统的活性污泥对进水碳氮比的变化有一定的适应能力和缓冲能力,出水水质不会随着进水水质的变化而立刻改变.

3 结论

3.1 采用改进 SBR工艺处理实际垃圾渗滤液,在硝化前后加入了搅拌,可以实现在不添加碳源

的条件下对渗滤液实现深度脱氮.在进水COD浓度为4000mg/L左右,氨氮浓度为1000mg/L左右,总氮浓度为1100mg/L左右的条件下,出水COD、氨氮和总氮浓度分别达到了500、5和40mg/L以下,去除率分别为85%、99%和95%以上.

3.2 采用低排水比的方式进行启动,可以在 40d内成功实现对渗滤液的深度脱氮.随后采用逐渐增加排水比的方式,可以逐步增强系统的脱氮效率,最终SBR的脱氮速率为1.48mgN/ (h·gvss).

3.3 本研究详细考察了硝化时间、操作模式、过曝气以及渗滤液碳氮比等对系统脱氮效率的影响.研究结果表明,污泥中的 PHA含量是决定系统脱氮效率的关键.较短的硝化时间,增加硝化前的搅拌以及尽量减少过曝气都会提高系统的脱氮效率.只要渗滤液碳氮比大于 4：1,系统均可以实现稳定的深度脱氮.

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The influential factors of landfill leachate advanced nitrogen removal by SBR.

WANG Kai1,2, WU Dao-ji2*, CHEN Ju-xin2, MIAO Lei1, PENG Yong-zhen1, WANG Shu-ying1*(1.Key Laboratory of Beijing for Quality Science and Water Environment Recovery Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China；2.Shandong Jianzhu University, Jinan 250101, China). China Environmental Science, 2016,36(11)：3287～3294

Since denitrification of landfill leachate was a challenging problem, this study modified SBR to improve the efficiency of nitrogen removal. The effects of several operation parameters were investigated, including operation mode, dissolved oxygen, over aeration, and carbon nitrogen ratio of the leachate. The results demonstrated that the modified SBR could reduce the COD, ammonia-nitrogen, and TKN of the leachate from about 4000 mg/L, 1000 mg/L, and 1100 mg/L to less than 500 mg/L, 5 mg/L and 40 mg/L, respectively, without extra carbon source, meaning that the removal rates could reach up to 85%, 99%, and 95%, respectively. Besides, it was found that the PHA content in denitrifying bacteria was the key factor affecting the denitrification efficiency. Nitrogen removal efficiency would be improved by high dissolved oxygen, anaerobic mixing before aeration and less over aeration. Additionally, the advanced denitrification would be achieved if the leachate carbon nitrogen ratio was more than four.

landfill leachate；SBR；endogenous denitrification；advanced nitrogen removal；PHA

X703

A

1000-6923(2016)11-3287-08

王 凯(1983-),男,山东莱芜人,工程师,博士,山东建筑大学博士后,主要从事水污染控制研究.发表论文10余篇.

2016-02-24

国家自然科学基金项目(51178007)

* 责任作者, 武道吉, 教授, wdj@sdjzu.edu.cn;王淑莹, 教授, wsy@bjut.edu.cn