京津冀及周边地区PM2.5传输规律研究

王晓琦,郎建垒,程水源,陈国磊,刘晓宇 (北京工业大学,区域大气复合污染防治北京市重点实验室,北京100124)

京津冀及周边地区PM2.5传输规律研究

王晓琦,郎建垒*,程水源*,陈国磊,刘晓宇 (北京工业大学,区域大气复合污染防治北京市重点实验室,北京100124)

本研究采用WRF-CAMx模型对京津冀及周边7省市P M2.5与SIA组分传输规律进行了研究,定量估算了京津冀地区PM2.5与SIA的空间来源贡献,并得到了各省市之间的传输矩阵.结果表明,PM2.5与SIA组分跨区域传输作用较为显著.京津冀区域PM2.5与SIA组分外来源年均贡献分别为23.4%和45.5%.京津冀及周边各省市年均PM2.5与SIA组分受本地排放影响分别为51.2%～68.8%与36.7%～56.4%.结合后向轨迹模型对北京市2013年1月4次重污染过程的空间来源进行了分析,发现各过程污染气团来向有明显差异,分别由西北方向长距离传输、南部短距离传输以及西南、东南方向局地气团输入.4次重污染过程PM2.5区域传输作用显著,北京PM2.5及SIA本地源贡献分别为35.1%～37.3%与 17.1%～28.4%;其中偏南方向气团输入时,北京污染程度更高,且受京津冀排放源贡献较大,PM2.5和 SIA贡献率最高可达82.3%和76.4%.

WRF-CAMx；区域传输；重污染过程；后向轨迹

由于大气结构的不稳定性,以及PM2.5所呈现出的复合型污染特征,大气污染已然成为了一个区域性的问题[1-2].京津冀地区是我国大气污染防治重点区域之一.2014年11月APEC会议和抗日战争胜利70周年纪念活动期间,为保障空气质量,北京市以及周边省市均采取了相应的减排措施,而区域污染物协同减排的落实为两次重大活动顺利进行提供了支撑.由此可见,探究京津冀及周边地区PM2.5跨区域传输的规律,定量确定不同省市间的传输贡献,不仅可以为各城市重污染应急方案的制定提供科学依据,还可为京津冀及周边大

气污染防治协同治理的长期规划提供科学支撑.

目前,我国已开展了一些应用不同模型对污染物区域传输规律的研究.如王郭臣等[3]与蒋永成等[4]均应用HYSPLIT模型对特定城市污染物传输途径进行了研究,分别发现了污染物主要潜在源区以及清洁日与霾污染日传输途径的差异;Lang等[5]使用CMAQ模型清零法对北京城区全年 PM2.5和主要组分跨区域传输进行了模拟,其中北京市郊区与河北省影响较大,且二次无机盐受传输影响尤其明显;此外,还有学者[6-7]应用CAMx模型开展了不同城市污染物区域传输贡献研究.然而上述研究多为针对特定城市.薛文博等[8]应用CAMx建立了全国各省市的PM2.5传输矩阵,但研究范围较为宏观.本研究采用WRF- CAMx耦合模型,选取2013年1、4、7、10为四季代表月,以京津冀地区、山东省、山西省、河南省以内蒙古自治区部分地区为模拟区域,对各省市之间 PM2.5及二次无机气溶胶(SIA= NH4++ NO3

-+SO42-)传输规律进行了研究,并结合HYSPLIT后向轨迹模型重点讨论了2013年1月

北京4次重污染过程污染物的区域来源.

1 研究方法

1.1 数值模型选取及设置

本研究选用WRF-CAMx耦合模型对区域PM2.5传输规律进行研究.其中气象模型采用WRF3.3版本,初始背景边界条件采用美国国家环境预报中心(NCEP)提供的6小时1°分辨率的全球对流层 FNL数据集.空气质量模型版本为CAMx6.0,其中颗粒物来源示踪模块 PSAT是CAMx模型中针对PM2.5及其各类组分,进行不同区域贡献识别分析的综合方法,可以有效的追踪不同排放源区对受体区域不同污染物的浓度贡献.

CAMx模式采用Lambert投影坐标系,设置为单层网格,中心经纬度为115.98°E和37.60°N,水平网格分辨率为9km,网格数为140×160,模拟区域覆盖北京市、天津市、河北省、山东省、山西省、河南省和内蒙古自治区部分区域.气相化学机制选用 CB05,水平方向扩散和气相化学扩散采用PPM和EBI机制.光解速率常数由TOMS臭氧浓度资料计算[9].污染源清单中京津冀区域采用课题组自下而上建立的高分辨率排放清单

[10],网格中京津冀以外区域采用清华大学研发的MEIC清单[11],污染物包含PM2.5、PM10、SO2、NOx、VOCs、CO和NH3,并应用GIS工具进行模拟区域网格的空间分配.模拟时段为 2013年1、4、7和10月分别代表4个季节.此外,为了建立各省市之间 PM2.5的相互贡献矩阵,将模拟区域划分为8个排放源区(图1),其中7省市各为一个分区,以外的网格标记为第8个分区.CAMx模型垂直方向共分为14层,模拟结果的分析主要针对最低层.

图1 排放源区划分Fig.1 Districts of emission sources

1.2 后向轨迹模式

后向轨迹模式选用美国国家海洋和大气管理局(NOAA)开发的HYSPLIT模式,该模式是欧拉和拉格朗日混合型扩散模式,可用于识别污染物随气团的移动方向,目前已广泛用于不同城市污染物空间来源的研究.本文选取北京市城区偏中心位置(116.28°E、39.93°N)为后向轨迹起始点,分别设置200m、500m和1000m为轨迹起始高度,使用的气象资料为美国国家海洋和大气管理局的GDAS(全球同化数据)资料.

2 结果与讨论

2.1 数值模拟结果验证

由于缺少系统的区域PM2.5在线监测数据,因此本文依托课题组研究基础,采用2013年1、4、7、10月于北京、唐山、石家庄采集的PM2.5环境样品验证模型模拟效果[12],并选用标准化平均偏差(NMB)、标准化平均误差(NME)和相关系数(COR)来评估模拟值的准确性[13].由表1可以看出,北京、唐山模拟值与监测值较为接近,石家庄模拟效果相对较差,模拟值较监测值偏低约 37%.3地模拟值与监测值之间相关性显著,其中北京相关系数高达 0.87.造成模拟误差的主要原因来自于排放源清单的不确定性,此外模型反应机理的不完整也会导致模拟出现误差.综合考虑各项评估指标,本研究所选用模型参数设置等对PM2.5的模拟效果较好,模拟误差均在可接受范围内[14].

表1 PM2.5模拟值与监测值对比Table 1 Comparison of PM2.5simulation and monitoring values

2.2 区域PM2.5及SIA传输贡献

《重点区域大气污染防治十二五规划》中,将京津冀区域划定为大气污染防治重点区域[8],因此本研究选取京津冀区域作为受体,分析各排放源区对京津冀整体PM2.5及SIA贡献百分比,如表2所示,可以看出,受地理位置以及高污染物排放量影响,河北省对京津冀地区 PM2.5贡献为44.7%,远高于其他省市,天津和北京其次,均在15%以上,京津冀以外区域贡献百分比仅为23.4%.SIA的传输贡献与PM2.5有一定差别,河北省对京津冀地区贡献仍为最大,北京、天津的贡献百分比均不到 10%,京津冀以外地区传输贡献高达 45.5%.已有研究表明,硫酸盐、硝酸盐等二次组分多富集在较小粒径颗粒物中[15-16],有利于远距离的传输,且一次排放出的气态前体物SO2、NOx也会在传输过程中发生二次转化反应,加大远距离传输的贡献[17],因此SIA组分的区域传输作用更为明显,这与 Wagstrom等[18]的研究结果一致.

图2和图3为各省市PM2.5与SIA传输矩阵.北京市PM2.5年均质量浓度受本地贡献为52.6%,四季浓度本地贡献在 48.4%～56.7%之间,与Lang[5]和薛文博[8]等的研究结果有一定差别,一方面是因为不同年份气象背景场差异所导致,另一方面不同模型机理上的差异、模型的设置等也会导致模拟结果的不同[19],如 CMAQ与 CMAx模式所采用的气溶胶化学机制、光化学速率模块、干沉降方案等的选择均有所差异[20].除本地贡献外,河北省和天津市对北京市贡献较大,PM2.5浓度贡献分别为 23.2%和 6.6%,其他各省均在5.0%以下.河北省受污染物排放量较大影响,本地排放对 PM2.5的贡献明显高于北京市,为58.7%,且由于处在模拟区域中心位置,受各省市影响较为平均,在3.0%～6.6%之间.其他省市 PM2.5质量浓度受本地贡献影响在51.2%～68.8%之间不等.从SIA传输贡献矩阵中可以看出,二次离子区域传输作用较 PM2.5更为明显,北京市本地贡献仅为 39.5%,远小于 PM2.5本地贡献,河北省对北京市SIA贡献高达30.1%.其它各省市SIA本地贡献在36.7%～56.4%之间,且均小于PM2.5本地贡献.但总体来看,本地源排放仍是各省市PM2.5最主要来源.

表2 各排放源区对京津冀区域PM2.5及SIA贡献率(%)Table 2 Contribution of each emission region to PM2.5and SIA of Beijing-Tianjin-Hebei region (%)

图2 PM2.5跨区域传输矩阵Fig.2 Transmission matrix of PM2.5

图3 SIA跨区域传输矩阵Fig.3 Transmission matrix of SIA

2.3 北京市重污染过程PM2.5来源分析

2.3.1 PM2.5污染特征 图4为2013年1月4日～31日北京市 PM2.5质量浓度逐日变化情况,可以看出北京市1月份空气质量较差,PM2.5平均质量浓度为(177.8±116.8) µg/m3,为环境空气质量标准(GB3095-2012)[21]的二级日均浓度限值(75µg/m3)的2.4倍.期间出现了4次重污染过程,其中18～19日污染过程中,PM2.5质量浓度达到中度重污染水平,其它3次污染过程PM2.5质量浓度最高均可达到重度重污染.

图4 2013年1月北京PM2.5质量浓度Fig.4 Concentration of PM2.5in January 2013 of Beijing

表3为4次重污染时段与其它时段PM2.5浓度水平及气象要素数据信息,通过对比可以看出重污染时段与其它时段的气象要素有着明显的差别.从相对湿度来看,4次重污染期间相对湿度在59.5%～89.0%之间,均大于其它时段,较高的相对湿度有利于颗粒物的吸湿膨胀,且可以促进气态前体物的二次转化;污染过程中气压变化范围在 1020.0～1028.5hPa之间,小于其它时段的1028.8hPa,重污染过程出现时,天气背景场通常会由高压控制向低压控制转换,当 PM2.5质量浓度达到峰值时,通常由低压均压场控制[12];较低的地面风速或静风不利于污染物的扩散和清除,且会导致污染物的进一步累积,4次重污染过程中风速最高仅为 6.0km/h,明显小于其它时段.总体来看,不利于污染物扩散的气象要素是重污染过程形成的重要因素之一.

表3 不同时段PM2.5浓度水平及气象要素Table 3 Concentrations of PM2.5and meteorological parameters in different periods

2.3.2 重污染过程后向轨迹分析 通过 HYSPLIT后向轨迹分析可以定性评估不同污染

过程气团来向.本研究选取200m、500m和1000m高度分别作为轨迹起始点,追踪过去48h轨迹变化,图5为4次重污染过程PM2.5质量浓度达到峰值时刻的后向轨迹图,横坐标轴均为 UTC时间.可以看出,1月10～14日污染过程中,不同高度气流回推轨迹均呈现出逐渐下降的趋势,且 12日8：00前气团均贴近于地面,轨迹来向显示气团主要来自于河北省西南和南部,经过天津市,传输至北京;18～19日污染过程中,200m、500m和1000m高度污染气团均主要来自于西北方向,经过蒙古、内蒙古自治区以及河北省张家口市的长距离传输至北京;23日污染过程持续时间较短,从气团轨迹可以看出,500m以下高度的气团均较接近于地面,且明显存在来自偏西南方向,即保定市的局地气团输入;27～30日污染过程期间,北京市多处于均压场控制,200m高度有明显的由南部转向偏东南方向的局地气团输入,导致了低层污染物的持续累积.

图5 2013年1月北京市重污染过程气团后向轨迹Fig.5 Back trajectories for heavy pollution of Beijing during January in 2013

4次重污染过程中,除1月18～19日污染过程外,其他3次过程PM2.5质量浓度最高均可达到300 µg/m3以上,而从区域污染物排放水平来看,北京市西南方向的保定市、石家庄市以及东南方向的天津市、唐山市污染物排放量较高,西北方向的排放源相对较少.因此,可以推断当出现不利于污染物扩散的气象条件时,来自西南、东南方向的短距离传输气团或局地气团更容易引起重污染,这与苏福庆等的研究结果较为一致[22].

2.3.3 PM2.5及SIA组分空间来源 污染过程气团后向轨迹分析结果表明,区域传输对 PM2.5污染的形成有着重要的贡献,表4是1月份4次重污染过程期间北京市PM2.5及SIA组分区域来源贡献百分比.可以看出,北京本地源排放对 PM2.5贡献率在 35.1%～37.3%之间,明显小于年均本地贡献水平(52.6%).河北省对北京市 PM2.5贡献率为34.2%～45.3%,是4次重污染过程北京市PM2.5的重要来源.与 PM2.5区域来源贡献相似,SIA的区域来源模拟结果显示,重污染过程期间,SIA本地贡献也明显小于年均贡献水平,且均小于PM2.5本地贡献百分比,仅占到 17.1%～28.4%.河北省对北京市 SIA贡献百分比均大于北京市本地贡献,可占到29.0%～52.8%.

结合重污染过程后向轨迹模拟结果对PM2.5区域来源进行分析.18～19日污染过程主要来自西北方向长距离传输,因此京津冀以外区域贡献可占到总PM2.5质量浓度的26.5%,为4次污染过程中最高.23日污染过程中污染气团主要为北京市西南方向,即河北省范围内的局地气团输入,而模拟结果显示,河北省对北京市 PM2.5贡献率高达45.3%,远大于其他3次污染过程,且京津冀以外省市贡献仅为 17.7%,为 4次污染过程中最低.27～30日污染过程中,天津市对北京市 PM2.5贡献占到7.5%,大于其他3次污染过程占比,京津冀以外区域贡献仅为 19.6%,与后向轨迹模拟结果较为符合.

表4 重污染过程北京市PM2.5及SIA组分区域来源(%)Table 4 Regional contributions of PM2.5and SIA among severe pollution processes of Beijing (%)

综上所述,受天气背景场差异的影响,2013年1月4次重污染过程中北京市PM2.5区域来源有一定的差别,但总体来看,北京市的 PM2.5污染表现出了较强的区域性,周边省市污染物的输入是导致4次重污染形成的主要原因之一,因此,为了有效的改善北京市空气质量,需加强区域污染物的协同控制.

3 结论

3.1 模拟区域 PM2.5跨区域输送作用较为明显,其中京津冀 PM2.5年均受外来源贡献为 23.4%.各省市跨区域输送特征略有差异,本地排放对PM2.5贡献在51.2%～68.8%之间不等,SIA传输作用较 PM2.5更为显著,本地贡献在 36.7%～56.4%之间.但总体来看,本地源贡献仍为各省市污染物的最主要来源.

3.2 北京市2013年 1月 PM2.5污染水平较高,平均质量浓度高达(177.8±116.8)µg/m3,期间共计出现4次重污染过程,其中3次可达到重度重污染水平;对比重污染与非重污染时段相对湿度、气压与风速水平,可看出不利的气象要素是重污染形成的影响因素之一.

3.3 4次重污染过程污染气团来向有明显差异,其中南部短距离气团以及西南、东南方向局地气团输入所导致的重污染水平明显高出西北方向长距离气团输入,说明偏南方向的气团更容易导

致重污染的形成.

3.4 区域传输在北京重污染过程中作用显著,期间PM2.5受本地源排放贡献仅在35.1%～37.3%之间,SIA受本地源贡献在17.1%～28.4%之间,受污染物传输来源差异影响,其他各省市贡献百分比有所不同.综上所述,加强区域污染物的协同控制,是改善区域空气质量的有效途径.

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Study on transportation of PM2.5in Beijing-Tianjin-Hebei (BTH) and its surrounding area.

WANG Xiao-qi, LANG Jian-lei*, CHENG Shui-yuan*, CHEN Guo-lei, LIU Xiao-yu (Key Laboratory of Beijing on Regional Air Pollution Control, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China). China Environmental Science, 2016,36(11)：3211～3217

WRF-CAMx modeling system was developed to examine the regional transportation of PM2.5and secondary inorganic aerosol (SIA) in Beijing-Tianjin-Hebei (BTH) and its surrounding provinces. Regional emission contribution to the PM2.5and SIA of BTH was estimated, and the transmission matrix among different provinces was also obtained. Results showed that regional transmission effect of PM2.5and SIA components was comparatively significant. PM2.5and SIA of BTH contributed by emissions from outside region was 23.4% and 45.5%, respectively. Local emissions contributed 51.2%～68.8% of the annual average PM2.5and 36.7%～56.4% of the SIA in each province and city. Sources of the four severe pollution processes in January 2013 of Beijing were analyzed combining backward trajectory model; and it was found that the sources were quite different from each other, including long distance transportation from northwest direction, short distance transportation from the south and local air-mass transportation from southwest and southeast. Regional transportation was more obviously during the severe pollution processes, PM2.5and SIA contributed by local emissions were only 35.1%～37.3% and 17.1%～28.4%, respectively. Among that, air-mass transported from southern part could lead to higher pollution level; and the contributions from emissions of BTH was remarkable, they reached 83.2% and 76.4% for PM2.5and SIA, respectively.

WRF-CAMx；regional transportation；severe pollution process；backward trajectory

X513

A

1000-6923(2016)11-3211-07

王晓琦(1991-),男,吉林松原人,北京工业大学环境与能源工程学院博士研究生,主要从事环境规划管理与污染防治方面的研究.

2016-02-29

国家自然科学基金(91544232);国家环保公益性行业科研专项(201409006);北京市科技计划(Z141100001014002)

* 责任作者, 郎建垒, jllang@bjut.edu.cn; 程水源, 教授, chengsy@bjut.edu.cn