DOC+CDPF配方对柴油公交车颗粒物排放特性影响

楼狄明,万 鹏,谭丕强,胡志远 (同济大学汽车学院,上海 201804)

DOC+CDPF配方对柴油公交车颗粒物排放特性影响

楼狄明,万 鹏*,谭丕强,胡志远 (同济大学汽车学院,上海 201804)

为研究不同DOC+CDPF(催化型连续再生颗粒捕集器)配方对公交车颗粒物排放特性的影响,以一辆满足国Ⅲ排放的柴油公交车为试验样车,在重型底盘测功机上分别进行了加装3种不同DOC+CDPF的柴油机在中国典型城市公交车循环(CCBC)中的排放特性试验,分析了不同贵金属负载量对柴油机颗粒物排放特性的影响. 结果表明：在相同贵金属配比情况下,当DOC+CDPF催化剂配方中贵金属负载量较高时,颗粒物浓度降幅较大.3种方案的颗粒物质量浓度综合减排率分别为99.3%、98.8%、96.4%,平均降幅达到98.2%;当使用DOC+CDPF后,柴油机颗粒物粒径分布由双峰对数分布变为三峰对数分布,但不同催化剂配方下对应的粒径最大峰值点会偏移;采用 DOC+CDPF装置后,发动机排放背压略有增加.且当贵金属负载量越高时,装置压降增量越少,被动再生性能越优异.

柴油机；催化型连续再生颗粒捕集器；颗粒排放；催化剂

柴油机由于高热效率、低油耗、高转矩输出等优点,近些年来在商用车领域得到了广泛的应用[1].然而,柴油机的颗粒物(PM)排放是汽车有害排放的主要来源.由于颗粒物本身含有有毒重金属元素和多环芳烃类化合物,在影响能见度的同时,这些颗粒还能够穿透肺泡参与血气交换,被血液和人体组织吸收,对人体健康造成危害[2-3].因此,为满足日益严格的排放法规,通过尾气后处理技术控制柴油机颗粒物排放已经成为减少柴油机颗粒物排放的主要手段[4-5].

颗粒捕集器(Diesel Particulate Filter, DPF)是公认的能大幅降低柴油机颗粒排放且技术成熟的后处理装置[6-7],而催化型颗粒捕集器(Catalyzed Diesel Particulate Filter,CDPF)通过在DPF过滤体内部涂覆催化剂,可以同时具备颗粒捕集及催化再生两大功能.降低碳粒的起燃点,使得CDPF对柴油机颗粒物具有很高的过滤效率[8-9].本文所使用的连续再生颗粒捕集器(CCRT)由氧化催化转化器(Diesel Oxidation Catalyst, DOC)与催化型颗粒捕集器(CDPF)耦合而成[10-11].DOC 氧化NO得到NO2, NO2的氧化性能比O2更强,更易于碳粒的低温燃烧以实现 CDPF的被动再生[12]. York等[13]在CR-DPF的基础上研究了CR-CDPF

(CCRT)技术对柴油机颗粒物排放特性的影响.本课题组[14-17]主要研究了在台架和实际道路试验下,燃用不同燃料(生物柴油和纯柴油)柴油机加装后处理(DOC、DPF、CCRT)后的颗粒物排放特性.结果表明, CCRT装置对柴油机尾气中的核态颗粒及聚集态颗粒均有90%以上的减排效果,对生物柴油多环芳烃颗粒物的毒性和排放均有显著降低.国内外关于 CCRT装置的应用研究主要集中在柴油机的实际道路试验和台架试验,而关于不同催化剂配方的 CCRT在重型转毂试验下对柴油机颗粒物的排放特研究鲜见报道.

重型车底盘测功机试验可以根据特定的驾驶循环,在特定的环境下对公交车进行排放性能试验.底盘测功机法相比于发动机台架测试,考虑了整车属性和真实的道路运行条件,模拟准确性和一致性较好,同时减少发动机的拆装工作,缩短了测试周期,节约了成本[18].底盘测功机法相比于车载道路测试,提供了更容易控制的条件,从而排除天气和其他交通量的影响,提高测量的准确性、特殊性、重复性和可比性. 由于其具有试验结果稳定性、一致性和代表性好的特点,底盘测功机法已成为国外学者研究重型车排放和油耗性能的主要手段.

催化剂配方对 CCRT的颗粒净化效果以及CCRT 的成本有重要影响[19-21].为研究不同CCRT催化剂贵金属涂层配方对柴油机颗粒的净化效果,本文以某国Ⅲ柴油公交车为研究对象,采用重型车底盘测功机(转毂)试验方法,对不同CCRT催化剂配方下的柴油机颗粒排放特性进行了研究.通过试验,探寻CCRT催化剂配方对柴油机颗粒排放的影响机制.

1 试验方案和设备

底盘测功机实验室设备主要包括3个系统：测功系统、转毂试验系统和CVS排放测试系统.结构示意图如图1.

图1 试验系统示意Fig.1 Schematic diagram of experimental system

(1) 测功系统包括交流动态测功单元、交流电机、滚筒、车速传感器等组成.

(2) 转毂试验系统主要包括有道路模拟系统、功率吸收装置、惯性模拟系统、冷却风机以及转毂主控电脑等组成.实验室中,主要利用滚筒来模拟实际的道路情况.汽车在运行过程中所受的空气阻力、非驱动轮的滚动阻力及爬坡阻力等,采用功率吸收加载装置来模拟. 使用各种水力、电涡流和电力式功率吸收装置,依据道路载荷曲线,模拟在汽车实际行驶过程中所受到的阻力.同时,通过惯性模拟装置去模拟汽车实际行驶过程和与底盘测功机上之间的惯量差,在底盘测功机上利用飞轮的转动惯量或电子惯量来模拟两者之间的惯量差.通过控制系统可以对加载装置以及惯性模拟系统进行自动或手动控制,实现对车辆的动力性,如加速性能、整车净功率、整车驱动力、滑行性能、以及排放和燃油消耗量等的检测.

(3) 排放测试系统主要包括主控计算机(含软、硬件)、气体污染物分析系统、颗粒物取样

系统(ELPI)、排烟测量系统、车辆油耗测试系统、气体(标准气体及标定气体)、温度和压力采集系统和设备标定用装置以及其他必须的管路及附件等辅助设备.

1.1 试验车辆

试验车辆为一辆排放满足国Ⅲ标准的柴油公交车,发动机为直列6缸7.1L排量的增压中冷柴油机,其主要技术参数如表1所示.试验燃油为市售沪V柴油.

表1 试验车辆主要技术参数Table 1 The main technical parameters of test vehicle

1.2 试验设备

试验设备主要包括 MAHA重型车转鼓和EEPS3090颗粒粒径仪.美国TSI公司生产的颗粒粒径分析仪(engine exhaust particle size, EEPS3090)测量范围为 5.6～560nm,它可在 0.1s内快速测取一个完整的颗粒粒径分布图谱,并同步输出 32个粒径通道的颗粒数量和粒径分布数据.

1.3 后处理系统

转毂试验的后处理系统为催化型连续再生后处理系统,由 DOC与CDPF串联组成.为考察不同催化剂配方的 CCRT对柴油机颗粒排放特性的影响,设计了3种不同的CCRT催化剂配方.其中,3种CCRT的DOC部分均相同;3种CDPF载体参数、催化剂种类、涂层以及配比均相同,但贵金属负载量不同. DOC及CDPF载体具体参数见表2,催化剂配方具体参数见表3.表3所示3种CDPF配方均采用Pt/Pd/Rh(铂/钯/铑)作为贵金属催化剂,其中 A配方的贵金属负载量为35g/ft3,配比为10：2：1(Pt：Pd：Rh);B配方保持3种贵金属的配比不变,但将负载量下调至 25g/ft3;C配方则将负载量进一步下调至 15g/ft3,同时保持3种贵金属的配比不变. 此外3种配方中催化剂涂层均为Al2O3+TiO2.

表2 DOC及CDPF载体参数Table 2 The carrier parameters of DOC and CDPF

表3 DOC及CDPF催化剂组分参数Table 3 The catalyst parameters of DOC and CDPF

1.4 试验方案

试验依据国家标准GB/T 19754-2005《重型混合动力电动车能量消耗量试验方法》[22],试验循环采用 CCBC(中国典型城市公交测试循环),循环共持续1314秒,最高车速60km/h.试验时重复5次,每次试验时间间隔5min,发动机怠速.在相同条件下,分别对加装 3种不同催化剂配比CCRT装置的公交车,在不同行驶工况下的颗粒物排放特性进行研究.并与原车排放进行对比,分析CCRT装置对柴油机颗粒物排放特性的影响.

2 试验结果分析

2.1 颗粒物质量浓度

为研究试验车辆在不同行驶工况下的瞬态

排放特性,将CCBC循环按加速度分为怠速(车速v＜0.5km/h,加速度|a|≤0.1m/s2)、减速(加速度a＜0.1m/s2)和加速(加速度a＞0.1m/s2)三种行驶工况.其中再按车速将加速工况再进一步细分为低速(0.5≤v＜20)、中速(20≤v＜40)和高速(40≤v＜60)行驶工况.由图2可见,当试验车辆不使用DOC+ CDPF后处理系统(即原车)时,其排气颗粒物质量浓度约为1.8×105µg/m3;而采用DOC+ CDPF装置作为后处理系统后,其颗粒物质量浓度在各工况点均有明显下降.

图2 不同行驶工况下的颗粒物质量浓度Fig.2 Particulate mass concentrations under different driving conditions

此外,催化剂中贵金属涂敷量的不同对后处理装置颗粒物捕集效果的影响很大. 在采用相同贵金属配比的情况下(Pt/Pd/Rh,10：2：1),采用 A型CCRT后处理方式,颗粒物质量浓度平均下降99.3%;采用B型CCRT后处理方式,颗粒物质量浓度平均下降98.8%;采用C型CCRT后处理方式,颗粒物质量浓度平均下降 96.4%.造成这种现象的原因是,A型CCRT中CDPF贵金属的负载量最高,而较高的贵金属负载量可以提升催化剂的活性,达到较好的颗粒催化效果.

2.2 颗粒物数量浓度

由图3可见,在使用后处理系统后,试验车辆颗粒物数浓度在各工况下均有非常明显的降低.其中采用A型CCRT后处理方式,颗粒物数浓度平均下降99.6%;采用B型CCRT后处理方式,颗粒物数浓度平均下降99.5%;采用C型CCRT后处理方式,颗粒物数浓度平均下降 99.0%.由此可见,催化剂中贵金属负载量的不同对颗粒物数浓度的影响也很明显.在涂层相同、贵金属相同、配比相同的情况下,贵金属负载量越高,颗粒物数浓度减排效果越好.

图3 不同行驶工况下的颗粒物数浓度Fig.3 Particulate number concentrations under different driving conditions

2.3 颗粒物粒径分布特性

图4为试验车辆按不同行驶工况运行时,不同 CCRT催化剂配方下尾气颗粒粒径分布变化趋势.

由图4可见,在使用CCRT后处理系统后,在所有行驶工况下,不同粒径颗粒物数浓度均明显低于原车.本文在数据处理时将粒径在 50nm以下的颗粒视为核态颗粒,粒径在 50nm以上的颗粒视为聚集态颗粒.从图中还可以看到,5种行驶模式下,原车的颗粒物粒径分布趋势相同呈双峰对数分布,第 1个峰值粒径在核态颗粒区域(10nm附近),第2个峰值粒径在聚集态颗粒区域(100～110nm之间).采用CCRT后处理系统后,试验车辆颗粒物粒径分布呈三峰对数分布,两个峰值粒径在核态颗粒区域,一个峰值粒径在聚集态颗粒区域.A型CCRT第1个峰值粒径在12.4nm附近,第2个峰值粒径在19.1nm附近,第3个峰值粒径在52.3nm附近,对核态颗粒物的捕集效率为99.59%,对聚集态颗粒物的捕集效率为99.73%;B型CCRT第1个峰值粒径在9.3nm附近,第2个峰值粒径在 16.5nm附近,第 3个峰值粒径在69.8nm 附近,对核态颗粒物的捕集效率为99.10%,对聚集态颗粒物的捕集效率为99.65%;C型CCRT第1个峰值粒径在10.8nm附近,第2个峰值粒径在 25.5nm附近,第 3个峰值粒径在

80.6nm 附近,对核态颗粒物的捕集效率为97.66%,对聚集态颗粒物的捕集效率为99.22%.

图4 不同行驶工况下的颗粒物粒径分布Fig.4 Particulate matter size distribution under different driving conditions

这说明 CCRT系统对聚集态颗粒物的捕集效率高于核态颗粒物,且A型CCRT的净化效果最好. 造成这种现象的原因,一方面是由于催化剂的作用：DOC及CDPF孔道表面的催化剂将聚集态颗粒表面的SOF氧化,使颗粒向小粒径方向移动,促进 SO2氧化,增加了硫酸盐的生成量. 同时又促进排气中氧化成分对碳颗粒进行氧化,不仅使长碳链断开成短碳链,还使排气中碳核心数浓度下降,其吸附挥发性组分的吸附能力下降,导致颗粒均质形核作用增强;另一方面,虽然聚集态颗粒粒径大于核态颗粒,导致CDPF对其捕集的扩散机理作用下降,但与此同时,其惯性碰撞和拦截机理作用增强,因此,CCRT系统对聚集态颗粒物捕集效率要高于核态颗粒物.

2.4 不同贵金属负载量对CCRT压差影响分析

CCRT装置的再生问题一直是国内外专家研究的重点,这是由于CCRT在使用一段时间之后,颗粒及灰分沉积导致装置背压上升、碳烟容

量降低、发动机油耗增高,从而降低装置的使用寿命.因此我们需要选择背压增量低、再生性能优异、灰分容量高的CCRT装置.图5所示的3种后处理装置,由于其贵金属负载量不同,其进出口压差也有所差异,A型CCRT进出口压差最小.其中,A型CCRT在CCBC循环中的平均压差为7.9kPa,B型CCRT平均压差为8.9kPa,C型CCRT平均压差为 12.3kPa.这说明催化剂涂敷量越多,则贵金属活性组分的有效表面积越大,催化剂活性越强,反应速率越快,CDPF中的碳烟转化效率越高,从而压降越小.由此可见,使用CCRT装置后,发动机排放压降会略有增加;且当贵金属负载量越多时,压降增量越少,被动再生性能越优异.

图5 不同CCRT进出口压差Fig.5 The pressure drop of different CCRT

2.5 不同CCRT的PM及PN减排率效益对比

图6是采用不同CCRT配方下,试验车辆颗粒物质量(PM)及颗粒物数量(PN)减排率.

由图6可见,A型CCRT对PM的综合减排率达到99.3%,对PN的综合减排率达到99.6%;B型CCRT对PM的综合减排率达到98.8%,对PN的综合减排率达到99.5%;C型CCRT对PM的综合减排率达到 96.4%,对 PN的综合减排率达到99.0%. 这说明贵金属负载量越多,颗粒物捕集效果越好.然而考虑到CCRT的成本问题,A型、B型和C型CCRT贵金属负载量分别为35g/ft3、25g/ft3和15g/ft3,其中A型CCRT比B型CCRT贵金属负载量多涂敷40%,而PM、PN减排率仅分别提高 0.5%和 0.1%,由此可见虽然贵金属催化剂负载量提高但利用率有所降低.因此在这三种催化剂配方中,B型CCRT为最优方案.

图6 颗粒物PM及PN减排率Fig.6 The PM and PN emission reduction efficiency of particulate matter

3 结论

3.1 CCRT催化剂配方中,在相同贵金属配比、相同贵金属类型的情况下,贵金属负载量对柴油机排气颗粒物质量浓度、数浓度均有明显影响.贵金属负载量越多,颗粒物净化效果越好.在本次试验选取的3个样本中,A型CCRT配方中贵金属负载量最多,达到 35g/ft3,对颗粒物净化效果最好.

3.2 不采用CCRT后处理系统的原车,其颗粒物粒径分布呈双峰对数分布,核态、聚集态区域各有一个粒径峰值;采用CCRT后处理系统后,其颗粒物粒径分布呈三峰对数分布,于核态颗粒区域

有两个粒径峰值,与聚集态颗粒区域有一个粒径峰值.说明CCRT装置对聚集态颗粒的捕集能力优于核态颗粒.

3.3 采用CCRT装置后,发动机排放背压略有增加;且贵金属负载量越多,CCRT装置压降增量越少,被动再生性能越优异.

3.4 尽管贵金属负载量越多,CCRT颗粒物捕集能力越强.但是其负载量达到一定程度后会出现一个效益峰值,达到这个峰值后虽然继续增加贵金属负载量仍然能够提高其捕集能力,但是效益已不明显.在本次试验选取的三个样本中,B型CCRT配方为最优方案.

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Effects of formulations of DOC+CDPF on characteristics of particle emission from a diesel bus.

LOU Di-ming, WAN Peng*, TAN Pi-qiang, HU Zhi-yuan (School of Automotive Studies, Tongji University, Shanghai 201804, China ). China Environmental Science, 2016,36(11)：3280～3286

To study the impacts of formulations of DOC+CDPF on characteristics of particle emission from a Diesel Bus, a China-Ⅲ diesel bus with three different DOC+CDPF diesel engines were tested on heavy chassis dynamometer under China typical cities bus driving cycle (CCBC). The results showed that the mass concentration of PM was lower when precious medal load in DOC+CDPF catalyst was increased with the same ratio of proportion. The decrease of mass concentration of three recipes are 99.3%, 98.8% and 96.4% respectively, by an average of 98.2%. After using DOC+CDPF, particle size distribution of particulate matter changed from bimodal lognormal distribution to tri-modal lognormal distribution and the maximum peak point of corresponding particle size shifted with different catalyst formulations. At the same time, backpressure of engines emission increased slightly. In addition, while the precious metal load went higher, the pressure drop increment became less and the passive regeneration performance improved.

diesel engine；DOC+CDPF；particle emission；catalyst

X511

A

1000-6923(2016)11-3280-07

楼狄明(1963-),男,浙江东阳人,教授,博士生导师,工学博士,主要研究方向为汽车发动机替代燃料应用技术、发动机CAD/CAE技术和发动机排放控制后处理技术.发表论文160余篇.

2016-04-12

上海市科委科研计划项目(14DZ1202702)

* 责任作者, 硕士, wanpeng_tongji@163.com