代用燃料焦炉气化学反应机理的搭建与优化

何海斌, 姚栋伟, 吴 锋

(浙江大学 动力机械及车辆工程研究所,浙江 杭州 310027)



代用燃料焦炉气化学反应机理的搭建与优化

何海斌, 姚栋伟, 吴 锋

(浙江大学 动力机械及车辆工程研究所,浙江 杭州 310027)

为了开展焦炉气在车用发动机上的数值仿真研究,基于敏感性分析与粒子群寻优算法,搭建并优化焦炉气化学反应机理.根据简单碳氢燃料氧化机理的分级结构与总体关系,初步搭建焦炉气化学反应机理(27个组分,102步反应).利用CHEMKIN软件搭建的滞燃期与层流火焰速度敏感性分析模型,对焦炉气化学反应机理进行滞燃期与层流火焰速度的敏感性分析.根据抑制局部最优的粒子群寻优算法,搭建化学反应动力学参数优化模型,对关键化学反应的动力学参数进行优化.根据相关的实验数据,对优化后机理的滞燃期、层流火焰速度、缸内压力与NOx排放量进行对比验证.结果表明,所得的焦炉气化学反应机理较GRI-Mech 3.0能够更加准确地预测滞燃期与层流火焰速度,且能够准确模拟焦炉气发动机缸内燃烧与NOx生成过程.

清洁车用代用燃料;敏感性分析;粒子群寻优

在内燃机燃烧过程中,化学反应机理扮演着重要角色,对缸内火焰传播、放热规律以及排放物的生成均具有重大影响[1].当前,随着常规能源的不断减少,环境污染的不断加剧,清洁车用代用燃料受到了越来越广泛的关注.其中,炼焦副产物焦炉气富含氢气与甲烷,逐渐进入了内燃机研究工作者和产品开发人员的视野.当前尚没有提出针对焦炉气的化学反应机理,因此,开展焦炉气化学反应机理的研究,对焦炉气在内燃机中的应用研究具有重要意义.

本文利用敏感性分析与粒子群寻优算法,搭建并优化得到焦炉气化学反应机理.根据试验数据,通过数值仿真手段,对焦炉气化学反应机理在预测滞燃期、层流火焰速度、缸内压力与NOx生成量等方面的准确性及在缸内环境下的适用性进行对比研究.

1 焦炉气化学反应机理的搭建与优化

1.1 焦炉气燃烧机理的搭建

焦炉气(coke oven gas, COG)是一种混合气,其组分受原煤质量与炼焦技术的影响,具有多样性与不稳定性.国内焦炉气主要成分为H2、CH4、CO,对应的体积分数分别为55%～60%、23%～27%、5%～8%,同时含有少量的C2以上不饱和烃、CO2、O2、N2等气体.目前,随着计算机及实验技术的发展,对于H2、CH4及CO的化学反应机理的研究逐步加深,但尚未提出针对混合气的化学反应机理.在实际应用中,常采用GRI-Mech 3.0作为混合气的化学反应机理,但仿真数据与试验结果存在较大差别,无法准确仿真焦炉气在缸内的燃烧过程.为了提高仿真精度与可靠性,须搭建一个针对焦炉气的化学反应机理.

图1 焦炉气化学反应机理的搭建过程Fig.1 Construction process of COG-Mech

采用H2、CH4和CO 3种可燃气体的混合气来代替实际的焦炉气,搭建过程如图1所示,整个化学反应机理由CH4简化机理、H2/CO优化机理与NOx简化机理三部分组成.其中,CH4简化机理是在GRI-Mech 3.0的基础上,通过敏感性分析法简化所得,本文采用Kazakov等[9]提出的简化机理,并在此基础上进一步消除非重要反应后所得,共包含23个组分,89步反应；H2/CO优化机理是在H2/CO高温燃烧机理的基础上,通过敏感性分析法优化所得,本文采用Davis等[4]提出的H2/CO优化机理,共包含14个组分,30步反应[4]；NOx简化机理是在NOx生成机理的基础上,通过敏感性分析法简化所得,本文采用Golovitchev[10]提出的NOx简化机理,共包含12个组分,13步反应.

焦炉气化学反应机理(COG-Mech)由以上3部分机理组合而成,其中,CH4简化机理中部分反应与H2/CO优化机理中部分反应发生重合.为了保证机理的正确性,须消除重合反应,并优先保留H2/CO优化机理中的动力学参数.最终所得的机理共包含27个组分,102步反应.

1.2 滞燃期与层流火焰速度敏感性分析

敏感性分析(sensitivity analysis, SA)[11]方法能够深入直观地分析组分、基元反应、反应条件等因素对系统反应参数变化的敏感程度,因而常被用于化学反应机理的简化与优化.为了使上文搭建的焦炉气化学反应机理满足滞燃期与层流火焰速度这两个重要燃烧指标,本文通过敏感性分析法寻找该机理中占重要地位的化学反应,为后续的化学反应动力学参数优化提供条件.

滞燃期的敏感性系数定义为

(1)

式中：Si为滞燃期敏感性系数,τ为滞燃期,kj为第j个反应的化学反应速率常数.

层流火焰速度的敏感性系数定义为

(2)

式中：Sf为层流火焰速度敏感性系数,Su为层流火焰速度.

利用CHEMKIN软件中的CONP与PREMIX子模型,根据滞燃期与层流火焰速度敏感性系数的定义,搭建滞燃期与层流火焰速度敏感性分析模型,分别计算焦炉气化学反应机理的滞燃期与层流火焰速度敏感性系数.

图2 焦炉气化学反应机理的滞燃期敏感性分析Fig.2 Ignition delay time sensitivity of COG-Mech

图3 焦炉气化学反应机理的层流火焰速度敏感性分析Fig.3 Laminar flame speed sensitivity of COG-Mech

如图2所示为H2、CH4、CO及混合气(V(H2)∶V(CH4)∶V(CO)=0.6∶0.3∶0.1)在当量比为1,初始温度为1 050、1 200、1 350 K时,采用焦炉气化学反应机理计算所得的滞燃期敏感性系数.从图2可以发现,R4: H+O2+M=HO2+M与R9: H+O2=O+OH对H2、CO与混合气的滞燃期均具有重大影响,而R80: 2CH3(+M)=C2H6(+M)与R70: HO2+CH3=OH+CH3O对CH4的滞燃期具有最大的影响.

如图3所示为H2、CH4、CO及混合气(V(H2)∶V(CH4)∶V(CO)=0.6∶0.3∶0.1)在温度为1 200 K,燃空当量比分别为0.9、1.0、1.1的情况下,采用焦炉气化学反应机理计算所得的层流火焰敏感性系数.从图3可以发现,R9: H+O2=O+OH对H2、CH4与混合气的层流火焰速度具有决定性作用,而R33:OH+CO=H+CO2对CO的层流火焰速度具有最大影响.

1.3 粒子群算法优化

粒子群算法(particle swarm optimization, PSO)是基于群智能(swarm intelligence)的随机优化算法,它被广泛应用于函数优化、神经网络训练、模式分类、模糊系统控制等领域.为了使焦炉气化学反应机理能够更准确地预测滞燃期与层流火焰速度,在敏感性分析与试验数据的基础上,采用粒子群算法对关键化学反应的动力学参数进行优化.同时,为了避免计算过程中陷入局部最小值,采用抑制局部最优的粒子群算法(RPSO)[12],算法流程如图4所示.

图4 抑制局部最优粒子群算法的流程图Fig.4 Flow chart of RPSO

粒子状态更新常被表述为

vid(t+1)=c1r1(pbid(t)-pid(t))+

c2r2(gbid(t)-pid(t))+

wvid(t),

(3)

pid(t+1)=pid(t)+vid(t+1).

(4)

式中：v为更新速度；p为粒子状态；i=1,2,3…,m,其中m为粒子群中粒子个数；d=1,2,3,…,D,其中D为每个粒子的维数；c1、c2为学习因子,c1≥0,c2≥0；r1、r2为随机数,r1、r2∈[0,1]；w为惯性因子,常在[0.1,0.9]内取值；pb为群内最优,gb为全局最优.

粒子群收敛度常用粒子群的群体适应度标准差表示：

(5)

式中：fi为第i个粒子的适应度；fave为粒子群当前的平均适应度；α反映所有粒子的收敛程度,α越小,粒子群越趋于收敛,反之,粒子群处于随机搜索状态.

为了判断算法是否趋于局部收敛,引入变异概率的概念：

煤泥水中固体物的粒度组成对煤泥水沉降有重要影响。在煤泥水体系中，固体物质主要由有机煤质和矿物质构成。煤颗粒较易沉降，而粘土矿物较难沉降。一般来说，大于75 μm的颗粒状煤泥易于沉降、脱水和精选，而小于75 μm的颗粒状煤泥难于沉降。因此，煤泥水中小于75 μm微细煤泥颗粒含量越高，处理难度越大。各样品的粒度分析见表2。

(6)

式中：k为变异概率,取值为(0,1)；αv为判断收敛程度的阈值；fgb为当前全局最优时的适应度；fb为理论最优时的适应度.

当粒子群寻优算法陷入局部最优时,添加如下变异算法,帮助跳出局部最优：

pid=pid(0.62μ+1).

(7)

式中：μ为区间在(-1,1)上的随机数.

为了不破坏群体已取得的良好特性,通常只对Int(m/2)个粒子进行变异.其中,前Int(m/4)个粒子变异时,d=1,2,…,Int(PD)；后Int(m/4)个粒子变异时,d=D-Int(PD),…,D.

选取H2/CH4/CO混合气1的层流火焰速度试验值[13],3×106Pa时H2的滞燃期试验值[14],4×106Pa时CH4/CO混合气的滞燃期试验值[15],2.3×106Pa时CH4与4×106Pa时CH4/H2/CO混合气的滞燃期试验值[15-16]对关键化学反应的动力学参数进行优化,优化结果如表1所示.表中,k为反应速率常数,A为指前因子,T为反应温度,n为温度指数,E为活化能,R为摩尔气体常数.参数进行优化,优化结果如表1所示.表中,k为反应速率常数,A为指前因子,T为反应温度,n为温度指数,E为活化能,R为摩尔气体常数.

表1 化学反应动力学参数优化前、后对比

2 机理验证

滞燃期与层流火焰速度是燃料燃烧的重要特性,对发动机缸内的燃烧过程具有重要影响.为了验证该机理的有效性,对滞燃期与层流火焰速度进行验证.此外,该机理的应用对象为焦炉气发动机,为了验证机理的适用性,对缸内的压力变化与NOx生成量进行验证.

2.1 滞燃期验证

利用CHEMKIN软件的绝热定压模型(CONP)建立滞燃期仿真模型.同时,利用该模型耦合焦炉气化学反应机理,仿真得到不同燃料均质混合气在不同工况下的滞燃期.通过仿真值与相应试验值的对比分析,对焦炉气化学反应机理在预测滞燃期方面的准确性进行验证.目前,燃料的滞燃期常被定义为系统温度升高率或OH浓度达到最大时的时间,部分计算会定义系统温度升高400 K的时间为滞燃期；对于用氮气或氩气稀释的燃料,滞燃期常定义为CO浓度达到最高时的时间.本文采用系统温度升高率达到最大时的时间为燃料在当前工况下的滞燃期.

图5 H2滞燃期仿真值与试验值[14]的对比Fig.5 Comparison of ignition delay time for hydrogen between simulation and experimental data[14]

图6 CH4的滞燃期仿真值与试验值[16]的对比Fig.6 Comparison of ignition delay time for methane between simulation and experimental data[16]

如图5、6所示分别为H2与CH4在燃空当量比为1,压力为1.5×106～5×106Pa时,滞燃期随初始温度变化的仿真值与试验值的对比.其中,H2燃烧时可燃混合气组分体积比为V(H2)∶V(O2)∶V(N2)∶V(Ar)=12.5∶6.25∶18.125∶63.125,CH4燃烧时可燃混合气组分体积比为V(CH4)∶V(O2)∶V(N2)=9.5∶19∶71.5.从图5、6可以发现,仿真值与试验值具有较好的一致性,均表明滞燃期的对数与温度倒数呈现近似线性的关系,同时,滞燃期随着初始压力的升高而缩短.此外,本文搭建的焦炉气化学反应机理较GRI-Mech 3.0在H2与CH4的滞燃期预测上,尤其是CH4的滞燃期预测上具有更高的准确性.

图7 4种燃料滞燃期仿真值与试验值[15]的对比Fig 7 Comparison of ignition delay time for 4 fuelsbetween simulation and experimental data [15]

如图7所示为CH4、CH4/H2、CH4/CO与CH4/H2/CO混合气在燃空当量比为1,压力为4×106Pa时,滞燃期随初始温度变化仿真值与试验值的对比.可以发现,采用GRI-Mech 3.0仿真得到的上述4种燃料的滞燃期均大于试验值,尤其在CH4与CH4/CO的仿真中,具有非常大的误差.本文搭建的焦炉气化学反应机理能够准确地预测上述4种燃料的滞燃期,能够较好地模拟组分变化时混合气滞燃期的变化规律.

2.2 层流火焰速度验证

层流火焰速度决定了燃料的燃烧速度与放热规律,是燃料燃烧的重要指标.利用CHEMKIN软件的预混燃烧模型(PREMIX)建立层流火焰速度仿真模型.通过耦合焦炉气化学反应机理对不同燃料均质混合气在不同条件下的层流火焰速度进行数值仿真,并与相应的试验值进行对比,验证了机理在预测层流火焰速度方面的准确性.

如图8～10所示分别为H2、CH4与CO纯气体,不同比例的CO/H2混合气,不同比例的CH4/H2/CO混合气(如表2所示)在标准大气压条件下,初始温度为298 K时,层流火焰速度随燃空当量比变化的仿真值与试验值的对比.图中，p为缸内压力.其中,氧化剂空气的组分体积比为V(O2)∶V(N2)=21∶79.

从图8可以发现,H2具有最快的层流火焰速度,且当燃空当量比约为1.8时,速度达到最大值286 cm/s；CH4的层流火焰速度次之,当燃空当量比约为1.05时达到最大值36.85 cm/s；CO的层流火焰速度最小,当燃空当量比约为2.9时达到最大值27.2 cm/s.

表2 H2/CH4/CO混合气的组分

图8 H2、CH4、CO层流火焰速度仿真值与试验值[13,17-18]的对比Fig.8 Comparison of laminar flame speed for H2, CH4 and CO between simulation and experimental data [13,17-18]

从图9可以发现,CO/H2混合气的层流火焰速度随着掺氢比的增加而不断增加,且达到最大层流火焰速度时的燃空当量比不断减小[19].其中,当掺氢比为1%时,层流火焰速度在燃空当量比约为2.85时达到最大值36 cm/s；当掺氢比为50%时,层流火焰速度在燃空当量比约为1.8时达到最大值200 cm/s.

图9 H2/CO混合气层流火焰速度仿真值与试验值[19]的对比Fig 9 Comparison of laminar flame speed for H2/CO mixtures between simulation and experimental data [19]

图10 H2/CH4/CO混合气层流火焰速度仿真值与试验值[13]的对比Fig.10 Comparison of laminar flame speed for H2/CH4/CO mixtures between simulation andexperimental data [13]

从图10可以发现,混合气1～6的最快层流火焰速度逐渐增大[13].CH4/H2/CO混合气的燃烧是一个相互影响、相互作用的复杂过程,无法直接利用数值加权计算方法对层流火焰速度建模.为了准确预测组分多变的焦炉气层流火焰速度,必须搭建满足层流火焰速度变化规律的焦炉气化学反应机理.

从图8～10可以发现,无论GRI-Mech 3.0,还是本文搭建的焦炉气化学反应机理,均与试验数据具有较好的吻合度,可以较好地预测变组分焦炉气在不同条件下的层流火焰速度.

2.3 发动机缸内燃烧过程验证

利用AVL-FIRE软件,通过Kong模型,建立基于化学反应动力学模型的COG发动机缸内数值仿真模型[20],对缸内压力变化与NOx生成量进行数值仿真.其中,动网格模型根据MR479q发动机为原型进行划分,部分仿真参数如表3所示.

在由MR479q汽油机改造而成的COG发动机上进行台架试验,利用课题组开发的数据采集系统与先进的测试设备,对不同工况下发动机空燃比、点火提前角、缸内压力、排放物浓度等数据进行采集与记录.试验所用的COG组分体积比为57.5%H2+25%CH4+17.5%CO.

表3 发动机仿真参数

如图11所示为发动机缸内压力仿真值与试验值的对比,其中,发动机工况为转速2 000 r/min,扭矩64.6 N·m.图中，φa为曲轴转角.发动机缸内压力试验值通过DEWETRON燃烧分析仪进行采集.为了准确记录缸内压力波动细节,选取采样周期为0.1 °；为了消除循环波动,试验值为当前工况下超过200个循环缸内压力的平均值.从图11可以发现,除仿真所得最大缸内压力略高于试验值之外,两条曲线基本重合.建立的焦炉气化学反应机理能够准确地仿真模型焦炉气发动机缸内燃烧过程.

如图12所示为发动机在不同工况下,NOx生成量与试验值的对比.其中,试验值是通过FTIR(Fourier transform infrared spectroscopy)排放分析仪采集并分析发动机排气管内的尾气成分而获得的,采样频率为2 Hz.从图12可以发现,在两种不同工况下,仿真所得的NOx生成量均略小于试验值,但相差均不大于10%.建立的焦炉气化学反应机理在内燃机仿真中能够较准确地预测NOx的排放.

图11 缸内压力仿真值与试验值的对比(2 000 r/min, 64.6 N·m)Fig.11 Comparison of in-cylinder pressure at 2 000r/min and 64.6 N·m between simulation and experimental data

图12 NOx排放仿真值与试验值的对比Fig.12 Comparison of NOx emissions between simulation and experimental data

3 结 论

(1)本文在GRI-Mech 3.0、H2/CO燃烧机理与NOx生成机理的基础上,根据简单碳氢燃料氧化机理的分级结构与总体关系,搭建了焦炉气化学反应机理.该机理共包括27个组分、102步反应.

(2)利用CHEMKIN软件,搭建滞燃期与层流火焰速度敏感性分析模型,对焦炉气化学反应机理进行滞燃期与层流火焰速度的敏感性分析.滞燃期敏感性分析结果表明,R4与R9在氢气、甲烷、一氧化碳及混合气的自燃特性中占有重要地位；此外,R31与R34对CO的滞燃期,R80与R70对CH4的滞燃期具有一定的影响.层流火焰速度的敏感性分析表明,R9在氢气、甲烷、一氧化碳及混合气火焰传播中占有重要地位；此外,R33对CO的层流火焰速度具有一定影响.

(3)基于抑制局部最优的粒子群算法,建立焦炉气化学反应机理优化模型.利用该模型,对R4、R9、R31、R34、R70与R80 6个化学反应的动力学参数进行优化.

(4)利用CHEMKIN软件与AVL-FIRE仿真平台,对优化后的焦炉气化学反应机理进行验证.计算结果表明,该机理不仅能够准确地预测滞燃期与层流火焰速度；同时,运用于内燃机仿真时可以准确地模拟缸内压力变化与NOx生成.

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Construction and optimization of kinetic mechanism for alternative fuel of COG

HE Hai-bin, YAO Dong-wei, WU Feng

(PowerMachineryandVehicleEngineeringInstitute,ZhejiangUniversity,Hangzhou310027,China)

A coke oven gas (COG) mechanism was built and optimized based on sensitivity analysis and particle swarm optimization (PSO) in order to conduct further simulation research on the vehicle engine fueled with COG. Given the hierarchical structure and overall interrelationships between oxidation mechanisms for simple hydrocarbon fuels, a COG mechanism (containing 27 species and 102 reactions) was constructed. Then the mechanism was analyzed by the models of ignition delay time sensitivity and laminar flame speed sensitivity, which were established by using CHEMKIN code. A mechanism optimization model was built and the kinetic parameters of key reactions were optimized based on the PSO algorithm. The ignition delay time, laminar flame speed, in-cylinder combustion pressure and NOxemission were simulated with COG mechanism. Results were compared with the relevant experimental data. Results show that COG mechanism has better agreement with the experimental data than GRI-Mech 3.0 under some conditions, and the mechanism can accurately simulate the combustion process and NOxformation in COG engine．

clean alternative vehicle fuel; sensitivity analysis; particle swarm optimization

2016-03-21.

国家重大科技专项资助项目(2014ZX01038-101-001)；贵州省科技厅重大专项资助项目(2012)6001.

何海斌(1989—)，男，博士生，从事内燃机代用燃料的研究. ORCID：0000-0002-1225-0272. E-mail：hehaibin@zju.edu.cn

姚栋伟，男，讲师. ORCID：0000-0001-7698-514X. E-mail：dwyao@zju.edu.cn

10.3785/j.issn.1008-973X.2016.10.001

TK 432

A

1008-973X(2016)10-1841-08

浙江大学学报(工学版)网址： www.zjujournals.com/eng