两种大气化学模式系统对浙江省PM2.5浓度预报结果的对比分析*

于　燕　浦静姣　陈　锋

(浙江省气象科学研究所, 浙江 杭州 310008)



两种大气化学模式系统对浙江省PM2.5浓度预报结果的对比分析*

于燕浦静姣陈锋

(浙江省气象科学研究所, 浙江 杭州 310008)

利用大气化学模式系统CUACE/Haze-fog与WRF-Chem，分别选取3次不同程度的污染天气过程进行数值模拟，并利用浙江省142个环保监测站点观测数据，对模拟的PM2.5浓度的时空演变特征进行检验，评估两个模式对PM2.5浓度的预报效果。结果表明，CUACE/Haze-fog与WRF-Chem模式均能够较好的反映出PM2.5日均浓度空间分布特征及其逐日变化特征。WRF-Chem预报与观测的PM2.5日均浓度的空间相关系数明显高于CUACE/Haze-fog，且总体来看相对偏差与均方根误差明显低于CUACE/Haze-fog。CUACE/Haze-fog与WRF-Chem模式能够基本反映出PM2.5浓度连续3 d (72 h)的变化趋势，且24 h与48 h预报效果优于72 h预报。本次模拟中气象场模拟的偏差可能是导致PM2.5浓度模拟偏差的主要因素。此外，CUACE/Haze-fog模式对化学场初始值的低估可能是其对PM2.5浓度系统性低估的重要原因之一。

大气化学模式; CUACE/Haze-fog; WRF-Chem; PM2.5

0　引　言

近年来，随着城市化进程的逐步加快以及工业规模的不断扩大使得人为污染物排放量居高不下，导致霾污染天气频发，空气质量明显下降，严重影响社会经济的可持续发展与人类身体健康。大气化学数值模式具有较稳定的系统性能结构和完善的科学理论基础，能够定量的揭示特定空间上一系列化学物种的时空演变规律，是研究区域大气环境与大气污染问题的发展方向和重要手段，因此在霾过程模拟与机理研究、空气质量预报及敏感性分析等方面得到普遍应用[1-3]。

国内外已有多个大气化学模式在实际业务中应用，如CMAQ模式、CAMx 模式、WRF-Chem模式、CUACE/Haze-fog模式以及NAQPMS模式。其中，WRF-Chem是由美国国家大气研究中心(NCAR)及国家海洋与大气管理局(NOAA)等众多机构联合开发的气象-化学双向耦合模式，对气体与气溶胶浓度的时空分布特征具有较好的模拟预报能力[4-5]。西班牙应用该模式提供欧洲地区O3、NO2、SO2、CO、PM10、PM2.5及NH3的逐日72 h业务产品[6]。CUACE/Haze-fog是由中国气象科学研究院自主研发的雾霾数值预报系统，开发了能见度、PM10、PM2.5和O3等数值预报产品[7]，并在2008年北京奥运会期间，提供了北京和周边地区气溶胶、能见度、近地层O3等要素的48 h预报，取得了良好的效果[8]。依托上述大气化学模式，国内多个省市建立了相应的空气质量预报系统平台。上海市与广东省基于WRF-Chem模式实现了对华东区域与南方地区PM2.5等污染物浓度的业务预报[9-10]；济南与乌鲁木齐以CUACE/Haze-fog模式为基础搭建了空气质量业务预报平台[11-12]；北京市空气质量预报系统包括了CMAQ、CAMx以及NAQPMS模式，业务预报结果表明，PM10的多模式算术平均优于单个模式结果，且总体上权重集成方法优于算术平均结果[13]。上海市空气质量集合数值预报系统SEMS与南京市空气质量预报系统中均使用了CMAQ、CAMx、NAQPMS以及WRF-Chem模式，为上海世博会与南京青奥会提供了环境气象保障[11,14]。

浙江省是中国经济最活跃的省份之一，随着城市化和工业化进程的加快，近年来霾天气频发，其中冬季发生频率最高，首要污染物主要是PM2.5，其质量浓度时常超过国家二级标准(75μg/m3)，给环境质量、人类身体健康以及交通安全带来严重危害，因此对PM2.5浓度时空演变的准确预报尤为重要。为此，浙江省引入了CUACE/Haze-fog与WRF-Chem模式进行科学研究和业务预报，但对于模式的预报质量，仍然缺乏有效的评估与对比分析。

本文应用大气化学模式系统CUACE/Haze-fog与WRF-Chem，选取2015年1月23—25日、2月7—9日、和12月23—25日3次以PM2.5为首要污染物的不同程度的污染天气过程进行模拟试验，通过与浙江省142个环境监测站点观测数据的对比分析，对模拟的PM2.5浓度的时空演变特征进行检验，评估两个模式对PM2.5浓度的预报效果，为浙江省空气质量数值预报业务系统的建立提供理论依据。

1　模式简介和试验设计

1.1模式简介

CUACE/Haze-fog雾霾数值预报系统是中国气象科学研究院自主研发的区域天气—大气化学—大气气溶胶双向耦合模式预报系统，由中尺度天气预报模式MM5 (Mesoscale Model 5)和气体-气溶胶模块组成，实现了气体、气溶胶模块与天气模式在线耦合运行，对细颗粒物(PM2.5)、PM10、O3浓度以及能见度等要素进行预报。2014年起该系统开始在浙江省气象科学研究所业务化运行。业务模式的水平分辨率为9km×9 km，覆盖中国中东部大部分地区。模式使用的主要物理参数化方案包括：Graupel微物理方案，Grell积云对流参数化方案，MRF边界层方案，RRTM长波辐射方案，Duhdia短波辐射方案。每日08时与20时(北京时间)起报，预报时效为84 h，预报产品种类主要包括PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3、CO 6种污染物浓度、首要污染物、空气质量指数AQI以及能见度。排放源数据基于清华大学制作的2010年大气污染物逐月排放清单。

WRF-Chem大气化学模式系统是由NCAR及NOAA等多家研究机构联合开发，由新一代中尺度区域天气/气候模式WRF在线耦合Chem化学模块，气象模块与化学模块使用相同的时间与空间分辨率(垂直与水平)。为提高运行效率，使用双重嵌套网格，外层区域水平分辨率为27km×27 km，覆盖中国中东部大部分地区，与CUACE/Haze-fog模拟范围一致，内层区域水平分辨率为9 km×9 km，覆盖浙江省及其周边地区。模式使用的主要物理参数化方案参考基于WRF模式的浙江省快速更新同化数值天气预报系统[15-16]，并考虑与化学方案的匹配适用性，主要包括：Morrison微物理方案，Grell积云对流参数化方案，YSU边界层方案，RRTMG长波辐射方案，RRTMG短波辐射方案。本研究使用HTAP_v2 2010年全球大气污染物逐月排放清单，其中中国地区清单是由清华大学开发的中国多尺度排放清单模型MEIC所编制。因此两个模式的排放源数据具有同源性。

1.2试验设计

本研究分别选取2015年1月23—25日、2月7—9日以及12月23—25日3组冬季时段个例，拟检验CUACE/Haze-fog与WRF-Chem模式对PM2.5浓度的3 d预报效果。使用业务化运行的CUACE/Haze-fog模式20时起报的预报结果，以便得到完整的3 d PM2.5小时浓度值。WRF-Chem模式同样从20时起报，进行84 h预报，但由于是冷启动，模式从08时开始积分，将08—20时这12 h作为spin-up阶段。两个模式均使用全球预报系统GFS(Global Forecast System)作为气象初始场与侧边界条件，水平分辨率为1°×1°，时间间隔为3 h，侧边界条件6 h输入一次。业务模式CUACE/Haze-fog化学初始场使用上一次的预报场。WRF-Chem模式化学初始场来自于MOZART-4/GEOS-5(Model for Ozone and Related chemical Tracers-4/Goddard Earth ObservingSystem-5)。分析时段选取预报结果中完整的3 d(72 h)，即从第一天的00时至第三天的23时。

PM2.5逐小时观测数据来源于浙江省142个环保监测站点。站点观测值与其所在的格点模拟值进行对比，若多个观测点位于同一个格点内，则该格点内站点的平均值作为该格点的观测值。

首先，对选取的3个时段浙江省的空气质量情况进行简要阐述。图1给出了3组个例中浙江省11个地市城区AQI指数。个例1中(2015年1月23—25日)，近一半的地市表现为中到重度污染，其中湖州、杭州最为严重，AQI指数平均超过200。个例2中(2月7—9日)，浙江省大部分地市空气质量良好，仅有金华、湖州等少数地市有轻度污染。个例3中(12月23—25日)，浙中北部地市在23日出现重度至严重污染，杭州地区AQI超300(数据缺失)，湖州、绍兴、金华(24、25日数据缺失)、宁波AQI指数在230以上，24—25日转轻到中度污染，而23—24日，由于浙西、浙南及东南沿海地区普降中到大雨，因此空气质量良好。3组个例的选择体现了以PM2.5为首要污染物的浙江省不同程度的污染情况，因此对于模式预报结果的评估与对比具有较好的代表性。

(HAZ-杭州，NB-宁波，WZ-温州，JX-嘉兴，HUZ-湖州，SX-绍兴，JH-金华，QZ-衢州，ZS-舟山，TZ-台州，LS-丽水)图1　2015年1月23—25日、2月7—9日以及12月23—25日浙江省11个地市城区AQI指数

2　结果分析

2.1PM2.5日均浓度空间分布对比

图2—图4分别为CUACE/Haze-fog与WRF-Chem模式预报的3组个例PM2.5日均浓

度空间分布。表1对两个模式模拟的PM2.5日均浓度的相对偏差(ME)、均方根误差(RMSE)以及空间相关系数(CC)进行了统计。从图2—图4中观测站点数据可以看出，当污染天气发生时，PM2.5浓度高值区主要位于浙北地区以及金衢盆地一带。个例1中(图2)，湖州、杭州一带PM2.5浓度值为150～250 μg/m3，而大部分浙西与浙南地区浓度值仅为10～70 μg/m3，个例3中(图4a)，杭嘉湖及宁绍平原一带PM2.5浓度值为200～300 μg/m3，是浙南地区的10倍以上。当空气质量较好时，PM2.5浓度也在浙中的金华一带以及浙北的杭嘉湖及宁绍地区高于其他地区(图3a, 3b)。与观测相比，两个模式均能够较好的反映出PM2.5日均浓度空间分布特征与逐日变化特征，CUACE/Haze-fog与WRF-Chem的模拟值和观测的空间相关系数分别为0.09～0.73、0.21～0.90，WRF-Chem模式对PM2.5日均浓度空间分布特征的模拟与观测更加吻合，3组个例平均空间相关系数比CUACE/Haze-fog高0.17，其中对于个例1高出0.25 (表1)。从数值上看，CUACE/Haze-fog明显低估了PM2.5浓度，尤其在中度及以上污染天气时，对浙北地区PM2.5浓度的高值区低估最明显(图2a, 2c, 4a)。虽然WRF-Chem也未能预报出个例1中第三天观测浓度升高情况，但其模拟误差仍低于CUACE/Haze-fog(图2c, 2f)。而个例3的第三天，WRF-Chem未能模拟出较低的PM2.5浓度值，导致误差增大，而CUACE/Haze-fog模拟值持续较低，因此更加接近观测(图4c, 4f)。从表1可以看出，除了个例2与个例3的第三天，WRF-Chem的ME与RMSE较CUACE/Haze-fog均有明显降低，ME降低22%～97%，RMSE降低21%～63%。综上所述，两个模式在基本抓住PM2.5日均浓度的空间分布特征的同时，WRF-Chem具有更高的空间相关系数与更低的相对偏差与均方根误差。

图2　2015年1月23～25日CUACE/Haze-fog与WRF-Chem模式预报的PM2.5日均浓度空间分布(单位：μg/m3). 其中圆点为站点观测值，ME为平均偏差，RMSE为均方根误差，CC为相关系数

图3　与图2相同，但为2015年2月7～9日结果

图4　与图2相同，但为2015年12月23～25日结果

个例天观测模拟CUACE/Haze-fogWRF-Chem相对偏差(ME)CUACE/Haze-fogWRF-Chem均方根误差(RMSE)CUACE/Haze-fogWRF-Chem相关系数(CC)CUACE/Haze-fogWRF-Chem11115.145.1102.0-70.0-13.0a78.130.60.450.73295.833.780.9-62.1-14.969.430.50.470.753108.327.147.5-81.2-60.892.472.30.450.642171.554.576.4-17.04.939.730.70.370.40271.636.769.6-33.9-1.040.214.90.090.44333.437.149.83.616.326.228.00.160.2131114.620.190.6-94.5-24.1117.643.30.730.90269.223.851.2-45.4-18.057.539.60.520.52357.236.6134.6-20.677.437.790.20.590.75

a灰色标注代表WRF-Chem的统计结果优于CUACE/Haze-fog.

2.2PM2.5小时浓度时间演变对比

图5给出了CUACE/Haze-fog与WRF-Chem模式预报及观测的浙江省平均PM2.5浓度及相对偏差的逐小时变化。从图5可以明显看出，CUACE/Haze-fog模拟的PM2.5小时浓度明显低于观测结果，并且观测浓度越高，误差越大(图5a, 5c)，而当观测的PM2.5浓度较小时，误差也越小(图5b)。表2列出了3组个例中两个模式24 h、48 h及72 h预报与观测以及模式之间的相关系数。就3组个例平均来看，两个模式24 h与48 h预报与观测的相关系数(0.53，0.54; 0.40，0.74)优于72 h的相关性(0.23，0.32)，这表明，两个化学模式对PM2.5小时浓度变化趋势24 h与48 h预报优于72 h预报，即随着预报时长的增加，预报误差也随之增大。CUACE/Haze-fog对24 h预报的相关系数为0.03～0.82，WRF-Chem为0.09～0.77，二者基本一致；而WRF-Chem对48 h预报的相关系数为0.63～0.89，比CUACE/Haze-fog高0.12～0.66；CUACE/Haze-fog对72 h预报的相关系数为-0.17～0.45，WRF-Chem为0.08～0.73。个例2中两个模式模拟与观测的相关系数均在0.45以上(表2)，且WRF-Chem的相关系数较CUACE/Haze-fog高约0.25，表明当PM2.5浓度较低时，两个模式对PM2.5小时浓度变化趋势的模拟效果较好且基本一致。对于个例1与个例3，除了个例1中72 h相关系数WRF-Chem比CUACE/Haze-fog低0.25，其余值均比CUACE/Haze-fog高0.06～0.66(表2)。此外，对于这3组个例，两个模式之间72 h PM2.5浓度相关系数分别高达0.85、0.89、0.65，这是两个模式的排放源与气象场基本一致的结果。

(a)个例1(2015年1月23—25日), (b)个例2(2015年2月7—9日), (c)个例3(2015年12月23—25日)图5　CUACE/Haze-fog与WRF-Chem模式预报与观测的浙江省平均PM2.5浓度的逐小时变化以及相对偏差(ME)的逐小时变化.

个例小时CUACE/Haze-fogWRF-ChemCUACE与WRF-Chem1240.030.090.98480.510.630.94720.410.160.852240.820.770.93480.460.710.90720.450.730.893240.740.750.77480.230.890.1372-0.170.080.65

2.3误差来源分析

总体来看，WRF-Chem对PM2.5浓度的时空分布特征的模拟明显优于CUACE/Haze-fog，但仍有两个明显的偏差。其一，个例1中1月25日08时以后WRF-Chem未能预报PM2.5浓度明显升高的趋势(图5a)，主要是由于模式对风向的模拟偏差导致。从图6a可以看出，WRF-Chem对1月25日08时以后的风向模拟存在明显偏差, 观测显示1月25日近地面风向从偏南风转为偏北风，从而从北方带来更多污染物，使得PM2.5浓度升高，而模式一直为偏南风，因此对PM2.5浓度有所低估。此外，从图6b与6c可以看出，WRF-Chem对个例2与个例3的近地面风向变化趋势的模拟与观测均十分吻合。其二，个例3中WRF-Chem较好的反映出观测中呈现的PM2.5浓度的双峰型，但WRF-Chem对25日即第三天的峰值存在明显高估(图5c)，主要可能是由于其对风场辐合辐散的模拟偏差导致。由图4可知，WRF-Chem对个例3的第三天PM2.5浓度的高估在浙北地区最为明显，而对第一天浓度的预报与观测较为吻合。图7给出了WRF-Chem与ERA-Interim再分析场12月25日(第三天)与23日(第一天)20时850hPa风场差异及相应的散度差异空间分布，可以看出，第一天(图7a)，WRF-Chem与ERA-Interim在浙中北地区的风场散度差异较小，而在第三天二者在浙北地区有一个明显的辐合差异，导致在以偏北风为主导的情况下(图6c)，来自江苏、安徽、上海的污染物在浙北地区累积，并向南输送(图7b)，致使WRF-Chem对25日PM2.5浓度高估。由此可见气象场对PM2.5浓度的时空演变特征至关重要。

(a)个例1(2015年1月23—25日), (b)个例2(2015年2月7—9日), (c)个例3(2015年12月23—25日)图6　WRF-Chem模式预报与观测的浙江省平均10 m风向逐小时变化

图7　12月25日与23日20时WRF-Chem与ERA-Interim再分析场850hPa风场差异及散度差异空间分布

将两个模式对PM2.5初始浓度的预报与观测进行对比显示(图8)，CUACE/Haze-fog模式对初始浓度存在不同程度的低估，这可能是其在整个预报时段内低估PM2.5浓度的重要原因之一。相比于CUACE/Haze-fog，WRF-Chem对PM2.5初始浓度预报具有更低的ME与RMSE与更高空间相关系数，因此，化学场的初始条件对于污染物浓度的预报也十分重要。

(a)相对偏差, (b)均方根误差, (c)相关系数图8　CUACE/Haze-fog与WRF-Chem预报PM2.5初始浓度的相对偏差(ME)、均方根误差(RMSE)以及相关系数(CC)对比图

3　结　语

本文选取3个以PM2.5为首要污染物的不同污染程度的冬季时段(2015年1月23—25日、2月7—9日及12月23—25日)，应用大气化学模式系统CUACE/Haze-fog和WRF-Chem对浙江省PM2.5浓度的预报与站点观测进行对比分析，主要结果与结论如下。

1) CUACE/Haze-fog与WRF-Chem模式均能够较好的反映出PM2.5日均浓度空间分布特征及其逐日变化特征，WRF-Chem预报与观测的PM2.5日均浓度的空间相关系数明显高于CUACE/Haze-fog，且总体来看相对偏差与均方根误差明显低于CUACE/Haze-fog。就本文中选取的3个个例来看，WRF-Chem的空间相关系数比CUACE/Haze-fog平均提高约0.2，除了个例2与个例3的第三天，ME降低22%～97%，RMSE降低21%～63%。

2) CUACE/Haze-fog与WRF-Chem模式能够基本反映出0～72 h PM2.5浓度的变化趋势，且24 h与48 h预报效果优于72 h预报。WRF-Chem对24 h预报的相关系数为0.09～0.77，与CUACE/Haze-fog基本一致，对48 h预报的相关系数为0.63～0.89，比CUACE/Haze-fog高0.12～0.66。此外，模式之间的相关系数较高，72 h相关系数分别为0.85、0.89、0.65，表明两个模式对PM2.5浓度小时变率的模拟具有较好的一致性。

3)本次模拟的3组个例显示气象场模拟的偏差可能是导致PM2.5浓度模拟偏差的主要因素，此外，化学机制的不健全以及排放清单的不确定性直接影响二次气溶胶的生成，也是影响PM2.5浓度模拟值的重要因素。另一方面，CUACE/Haze-fog模式对化学场初始值的低估可能是其对PM2.5浓度的低估的重要原因之一。这方面还需要更多的模拟试验、观测数据以及再分析资料予以论证。

总体而言，WRF-Chem模式对于浙江省冬季PM2.5浓度预报具有较好的应用潜力，因此对于冬季常以PM2.5为首要污染物浙江省不同程度的污染天气的预报有重要参考价值。此外，由于气象场与化学场的初始条件对污染物浓度的时空演变至关重要，因此今后需要利用同化技术获得更优的气象与化学初始场，从而提高WRF-Chem的预报能力，为浙江省环境预报业务提供多种模式平台。

[1]Wu, Wang, Gbaguidi,etalA numerical study of contributions to air pollution in Beijing during CAREBeijing-2006 [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2011, 11(12):5997-6011.

[2]Wang, F Jiang, J Deng,etal. Urban air quality and regional haze weather forecast for Yangtze River Delta region [J]. Atmospheric Environment, 2012, 58(15):70-83.

[3]刘红年, 胡荣章, 张美根. 城市灰霾数值预报模式的建立与应用 [J]. 环境科学研究, 2009, 22(6):631-636.

[4]Grell, Peckham, Schmitz,etalFully coupled “online” chemistry within the WRF model. Atmospheric Environment, 2005, 39(37):6957-6975.

[5]Saide Carmichael, S N Spak, et al. Forecasting urban PM10 and PM2.5 pollution episodes in very stable nocturnal conditions and complex terrain using WRF-Chem CO tracer model [J]. Atmospheric Environment, 2011, 45(16):2769-2780.

[6]Kukkonen J, Olsson T, Schultz D M, et al. A review of operational, regional-scale, chemical weather forecasting models in Europe[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2012, 12(1):1-87.

[7]龚山陵,张小曳,周春红,等.化学天气预报系统CUACE及在中国区域灰霾预报中的应用[C]第26届中国气象学会年会大气成分与天气气候及环境变化分会场论文集.2009.

[8]Wang J, X Zhang, T Keenan, et al. Air-quality management and weather prediction during the 2008 Beijing Olympics [J]. World Meteorological Organization (WMO) Bulletin, 2009, 58(1):31-40.

[9]常炉予,许建明,周广强.基于WRF-CHEM模式探讨上海冬季持续性PM2.5重度污染可能形成机理[C].第32届中国气象学会年会S9分会场—大气成分与天气、气候变化,2015.

[10]孙家仁,俞胜宾,张毅强,等.基于WRF-Chem的空气质量预报平台的搭建及其对PM2.5预报效果的评估[C].中囯环境科学学会学术年会论文集,第四章环境监测与环境评估,2014,2759-2774.

[11]程念亮,李红霞,孟凡,等.我国城市PM2.5数值预报简述[J].安徽农业科学,2015(7):243-246.

[12]李曼,张载勇,李淑娟,等．CUACE系统在乌鲁木齐空气质量预报中的效果检验[J],沙漠与绿洲气象,2014,8(5):63-68.

[13]王自发,吴其重,Alex GBAGUIDI,等. 北京空气质量多模式集成预报系统的建立及初步应用[J]. 南京信息工程大学学报：自然科学版, 2009(01):19-26.

[14]王茜, 伏晴艳, 王自发,等. 集合数值预报系统在上海市空气质量预测预报中的应用研究[J]. 环境监控与预警, 2010, 02(4):1-6.

[15]陈锋, 董美莹, 冀春晓, 等. WRF模式对浙江省2011年夏季降水和温度预报评估及其湿过程敏感性分析[J]. 浙江气象, 33(3):3-12.

[16]邱金晶, 陈锋, 董美莹, 等. 快速更新同化预报系统预报性能的检验与分析[J]. 浙江气象, 2014, 35(4):1-6.

2016-03-21

浙江省气象科技计划项目(2015QN01)，国家科技支撑计划项目(2014BAC22B06)，浙江省科技厅重点项目(2014C23004)