自旋半导体纳米热电材料器件的高自旋极化电流

邹茜璐，陈盈霜，骆思宇，王海露，于海林，冯金福，刘玉申

（常熟理工学院物理与电子工程学院，江苏常熟215500）

自旋半导体纳米热电材料器件的高自旋极化电流

邹茜璐，陈盈霜，骆思宇，王海露，于海林，冯金福，刘玉申

（常熟理工学院物理与电子工程学院，江苏常熟215500）

借助第一性原理设计了一种可以产生高自旋极化电流的自旋热电装置.该装置是由有源极（B掺杂后的石墨烯纳米带）、漏极（石墨烯纳米带）以及中间区域（碳原子链）构成.对比未掺杂情况，自旋向上的电流在高温区域可以提高100倍，同时自旋极化率可增强至接近1.而且自旋流在高温区域可以大于电荷流，其主要原因归结于掺杂后该装置表现为自旋半导体性质.

低维热电材料；自旋半导体性质；高自旋极化电流

1　引言

随着电子器件的尺寸缩至纳米维度时，散热问题已经成为器件物理领域中亟待解决的关键问题之一.为了提高器件的性能并保持稳定性，同时也为了节能，应尽量降低废热的产生或对其加以利用.其中自旋电子学（Spintronics，也称磁电子学）.是利用电子的自旋和磁矩，使固体器件中除电荷输运外，还加入电子的自旋和磁矩.这样当电子在固体器件传输时，在某些材料中利用外加手段，我们可以获取高自旋极化率的电流，同时也降低了器件的电阻值，这样可设计较低能耗的自旋电子器件［1］；相比于基于电荷的电子器件，自旋电子器件也拥有较高的数据处理速度和更高的集成密度.另外，热电效应（Thermoelectric effects）拥有可以直接把废热转化成电功率并用来对外做功的功能［2］.若能把自旋电子学和热电学结合起来或许可以解决目前器件过热问题并做到废热利用.我们注意到自旋探测技术在近年来得到快速的发展，这使得人们已经在铁磁金属［3］、半导体［4］和绝缘体材料［5］中成功探测到自旋塞贝克效应.在这些实验中，自旋向上的电流与自旋向下的电流是由温差产生而非电压引起.此外，这些热压引起的自旋向上和自旋向下电流沿着相反的方向流动，它们通过反自旋霍尔效应可以转化成自旋电压［6-7］.该研究可归属于“热自旋电子学（Thermospintronics）”，它涵盖了自旋电子学和热电学两个学科，因此它提供了设计即可以把热能转化成电能，又具备低能耗自旋热电器件的可能性.

石墨烯作为碳的二维同素异形体，由于具有非常独特的电学性质，目前已经得到广泛的研究［8］.和传统的半导体材料不同，石墨烯遵循狄拉克方程而不是薛定谔方程.虽然石墨烯具有非常独特的电学性质，但由于零能隙的能带结构使得它无法直接用于逻辑器件中.为了打开能隙，一个常用的方法是剪切二维石墨烯成一维纳米条带结构，引入量子受限域效应及边界效应［9］.利用外加磁场可实现反铁磁耦合到铁磁耦合的转变，其自旋极化的边界态被很好的保持住［10］.近年来，当铁磁序石墨烯纳米带构成的两端器件存在温度差时，发现自旋不同的电子沿相反的方向流动，这种情况很难出现在电压引起的电流情况；进一步用门电压（即外加电场）也可以对该温差引起的电流进行有效控制，该热自旋器件的热力学磁阻可以达到104%［11］.如何获得温度差引起的较大电流以及较高的电流自旋极化率成为热自旋电子学领域中主要的问题之一.最近的实验表明，利用高分辨透射电子显微镜的电子辐照技术，科学家们可以获得一个稳定碳原子链，并以共价键的方式与石墨烯连接［12］.当碳链以轴对称的方式连接在石墨烯纳米带时，该碳基纳米器件展现出了完美的自旋过滤效应［13］.

在本文中，我们研究了由锯齿型石墨烯纳米条带和碳链构成的双端自旋热电器件在温压下的自旋极化电流.结果显示当源极的边界一个C原子被B原子取代后，该装置呈现出自旋半导体性质.在温差下，该装置对比未掺杂时电流的自旋极化率获得了明显增强，同时在高温区域自旋向上的电流对比于未掺杂下的电流增强了100倍.同时由于不同自旋电流的流动方向相反，使得自旋流强于电荷流.

2　热自旋器件搭建和研究方法

在图1中，我们给出了本工作中所研究的热自旋器件示意图.它包含源极，漏极和中间散射区域3部分.电极部分是由边界B原子掺杂后的石墨烯纳米带（源极）以及干净的石墨烯纳米带（漏极）构成.源极和漏极之间由碳链连接起来.为了确保器件的稳定性，其边界碳原子用氢原子饱和.分子动力学研究表明这个器件可存在于高温区域，其最高温度可达到800 K.因此，该结构器件可用于设计高效率的热电器件.

图1　热自旋电子器件示意图.绿色的原子代表B原子，灰色为C原子，亮白色为H原子.TS为源极的温度，漏极的温度表示为TD=TS-TSD，其中TSD为温度差

当源极和漏极存在温度差时，电子或空穴可以从源极（漏极）经过碳链而达到漏极（源极）而形成电流.考虑到自旋自由度，自旋相关的电流可表示为

这里fS（D）（ε，TS（D））是费米狄拉克分布函数，代表电子在源极或漏极的电子分布几率函数.T↑（↓）（ε）代表不同自旋的电子从源极，经过中间碳链到达漏极的几率.它可由Nanodcal软件包获得［14］.在数值计算中，所采用的系统优化方法为牛顿方法，交换关联函数采用局域自旋密度近似（LSDA），基矢采用SZP（Single-Zeta-Polarized），简约布里渊区的大小设为（1，1，60），为了避免镜像间的相互作用，真空层取15Å.截断能量取100 Ry.

3　结果和讨论

在图2（a）中，我们首先画了无掺杂下自旋向上和自旋向下电子从源极通过中间碳链部分到达漏极的几率.由于碳链可根据电子波函数的空间对称性来选择是否允许电子通过它，因此我们发现费米面处对于自旋向上的电子可较容易通过处于中间的碳链，其几率可以达到0.8.但是对于自旋向下的电子，其隧穿几率接近零，因此该装置表现出理想的自旋过滤效应.我们也画了费米面处不同自旋的电子密度在实空间的分布情况，结果显示对于自旋向上电子密度很均匀的分布在碳链上，表明对于自旋向上的电子，该装置表现为金属性质.然而对于自旋向下的电子，在碳链上电子密度几乎为零，表明该装置对于自旋向下的电子表现为绝缘性.当源极部分的边界上C原子被B原子取代后，我们发现费面处的自旋向上电子隧穿几率被压抑至接近零，该装置表现为自旋半导体特性.自旋向上的电子的非零隧穿几率非常靠近费米面，且在费米面下面.自旋向下的非零隧穿几率在费米面上，离费米面距离大约0.18 eV.在右侧，费米面处自旋向上和自旋向下的电子密度在实空间的分布也被画出.B原子取代后，对于自旋向上的电子，我们发现源极和漏极的电子密度在空间的对称性被破坏了，同时碳链处电子密度也出现间断，这些性质导致了自旋向上的电子在费米面处表现为绝缘性.

当电极两端出现温差TSD时，在该装置中将出现电流.其大小和方向主要依赖于费米面附近的电子隧穿几率的分布情况.在图3（a）中，我们画了自旋向上的电流的绝对值|I↑|随温差TSD之间的关系，这里我们取TS=300 K.很明显我们发现掺杂后，其电流值得到大幅提高，在正温压区域可提高约100倍，在负温压区域也可提高30多倍（也参考图4）.对于自旋向下的电子，由于取代前后电子隧穿几率几乎保持不变，因此自旋向下的电流仅仅稍微被压抑.另外有趣的现象是自旋向下的电流也呈现出明显热力学整流效应，因为在正温度差区域的电流值明显强于负温度差区域.

图2（a）是未掺杂下自旋相关的隧穿几率随能量的变化趋势，费米面处自旋向上和向下的电子密度在坐标空间的分布.图2（b）是B掺杂下自旋相关的隧穿几率随能量的变化趋势，费米面处自旋向上和向下的电子密度在坐标空间的分布.并设置费米面处为能量零点.

图2　（a）未掺杂下自旋相关的隧穿几率随能量的变化趋势，费米面处自旋向上和向下的电子密度在坐标空间的分布.（b）B掺杂下自旋相关的隧穿几率随能量的变化趋势，费米面处自旋向上和向下的电子密度在坐标空间的分布

在图3（c）中，我们画了电荷流（IC=I↑+I↓）和自旋流（IS=I↑-I↓）掺杂前后随温度差变化的关系.首先我们发现电荷流和自旋流在掺杂后都得到明显的增强，更加有趣的是掺杂后，在正温度差高温区域，自旋流明显高于电荷流.其主要原因归结于器件在掺杂后所呈现的自旋半导体性质.对于自旋向下的电子，在费米面附近非零的隧穿几率出现在费米面的上面.当电极出现温度差时，自旋向上的电子将从源极经过中间碳链流向漏极，形成正方向的电流.然后对于自旋向上电子的非零隧穿几率出现在费米面下面.当电极出现温度差时，自旋向上的电子将从漏极经碳链流向源极，相当于空穴从源极经碳链流向漏极，形成负的电流.当不同自旋的电流流动方向相反时，自旋流将大于电荷流.

图3（a）是自旋向上的电流，图3（b）是自旋向下的电流，图3（c）是电荷流和自旋流，以及图3（d）电流自旋极化率随温度差的变化趋势.其中TS取300 K.

图3　（a）自旋向上的电流，（b）自旋向下的电流，（c）电荷流和自旋流，（d）电流自旋极化率随温度差的变化趋势

在图3（d）中，我们画了掺杂前后的自旋极化率（P=|I↑|-|I↓|/（|I↑|+|I↓|））与温度差之间的关系；结果显示掺杂后电流自旋极化率得到明显增强，其值接近1，且几乎与温度差大小无关.最后在图4中，我们也画了掺杂前后自旋相关的电流比值与温度差之间的关系.结果显示自旋向上电流在正温度区域可以提高到原来的100倍，这个值可以通过继续增加温度差来进一步提高.甚至在负温度区域，对比未掺杂的情况，它的大小也可以提高接近40倍.

图4　掺杂前后自旋相关电流比值随温度差的变化趋势

4　结论

基于第一性原理方法，我们提出了一种可以产生高自旋极化率的自旋热电装置.该装置由源极，漏极以及中间散射区域3部分组成.源极和漏极由石墨烯纳米带构成，中间连接有碳链.当漏极的边缘C原子被B原子取代后，该装置由自旋半金属性质转变为自旋半导体性质.温差引起的自旋向上的电流被大幅提高，和未掺杂时相对比，可以提高100倍.同时电流自旋极化率也被明显提高，且当温差改变时，其值可以始终保持为1.在高温区域我们发现自旋流可以大于电荷流，其主要原因是不同自旋电子在温差下流动的方向相反.

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ZHOU Xilu，CHEN Yingshuang，LUOsiyu，WANG Hailu，YU Hailin，FENG Jinfu，LIU Yushen
School of Physics and Electronic Engineering，Changshu Institute of Technology，Changshu 215500，China）

Exploiting highspin-polarization device is one of the major objectives in the field ofspintronics.In this paper，a thermospin device is designed to generate the highspin-polarization currents based on the firstprinciples method.The device consists of thesource electrode（B-doped graphene nanoribbon），the drain electrode（graphene nanoribbon），and the centralscattering region（the carbon atomic chain）.In contrast to the undoped case，thespin-up current induced by the temperature difference can be enhanced by 100 times in the high temperature region，and meanwhile the currentspin-polarization can reach 1.Moreover，thespin current is larger than the charge current in the high-temperature region，which is ascribed to thespin-semiconducting property of the device after the B doping.

low-dimensional thermoelectric materials；spin-semiconducting property；highspin-polarization currents

O469

A

1008-2794（2015）04-0010-04

2016-05-09

国家自然科学基金项目“含时量子点系统中自旋热电效应的理论研究”（61306122）

刘玉申，副教授，博士，研究方向：微纳电子学，E-mail：ysliu@cslg.edu.cn.