混合制冷剂R1234yf/R134a PVTx性质的实验研究

陈日帅　祁影霞　吴 东

(上海理工大学能源与动力工程学院 制冷与低温工程研究所　上海　200093)



混合制冷剂R1234yf/R134a PVTx性质的实验研究

陈日帅祁影霞吴 东

(上海理工大学能源与动力工程学院 制冷与低温工程研究所上海200093)

为了获得混合制冷剂R1234yf/R134a的热物性数据，本文利用Burnett法为基础搭建的高精度PVTx实验台，在温度为268～323 K时，测定了质量分数为55%/45%，50%/50%和45%/55%混合制冷剂R1234yf/R134a的PVT性质，最终拟合了三种不同配比的混合工质的气态维里方程，方程和实验数据具有较高的重合度。

混合制冷剂；R1234yf/R134a；PVTx；维里方程

当今汽车空调中最广泛使用的制冷剂为R134a。它的主要特点是不含氯原子，ODP为0，不可燃，具有良好的安全性能[1-2]。但R134a具有很高的温室效应，GWP为1430[3]。根据欧盟F-gas法规，自2011年1月1日起，在欧盟境内生产和销售的所有新设计车型，禁止使用GWP大于150的制冷剂[4]，显然R134a也在其列，即将面临被替代的命运。尽管国际社会对R134a的替代呼声很高，但目前R134a在国内正处于发展时期[5]。

通过寻找第二种制冷剂，以优势互补的原则进行混合，优化R134a单质的性能成为必要的途径。目前，人们对研究混合制冷剂R134a/R1234ze取得重大成果，开发出R450a制冷剂，该制冷剂是一种不可燃烧的混合物，组分配比是42%的R134a和58%的R1234ze，ODP为零，GWP约为601。美国环境署(EPA)宣布将把R450a制冷剂列入新的替代制冷剂中。Mota-Babiloni A等[6]结合不同的操作条件(蒸发温度、冷凝温度等)对R134a的替代制冷剂非易燃R1234ze(E)/R134a混合物(R450a)进行了研究：R450a的平均冷却能力比R134a高6%。R450a的制冷系数比R134a高约1%，R450a的排放温度平均比R134a低2 K。可以看出R450a是替代R134a一个不错的选择。

目前对混合制冷剂R134a/R1234yf的研究还有待进一步突破。Lee Y等[7]研究了R1234yf与R134a以不同比例混合，替代R134a的性能表现。Akasaka R等[8-9]分别通过实验手段测量了R1234yf+R134a饱和密度和临界参数；使用亥姆赫兹能量方程描述了R32/R1234yf的热力学模型。Kamiaka T等[10]测量了二元混合制冷剂R1234yf/R134a的气液相平衡数据，R1234yf的质量分数为25%～80%，温度范围为273～333 K，间隔10 K，对测量数据分别采用混合法则PR和亥姆霍兹状态方程进行关联。通过拟合混合物的气液相平衡数据，得到包含在每个混合法则中优化的二元相互作用参数。R1234yf/R134a在质量分数为50/50时的温度滑移仅为0.2 K。田贯三等[11]的研究表明，当混合工质中R134a的体积分数超过13.87%，即质量分数超过27.1%时，任何浓度下混合工质都不会发生燃烧爆炸。因此，混合工质R1234yf/R134a在可燃性方面具有较高的安全性。

R1234yf/R134a的温度滑移很小，能够与矿物油较好互溶，两者在诸多方面能够互补，且GWP明显小于R134a，可降低温室效应，具有较高的应用意义。本文将用Burnett法测定三种质量配比R134a/R1234yf的PVTx数据，并拟合维里状态方程，为该混合制冷剂热物性的研究提供依据。

1　实验装置及原理分析

1.1 测量制冷剂PVTx的实验装置

本实验装置以Burnett法为基础，用于高精度工质PVTx性质的测试。主要包括高精度温度测量系统、高精度压力测量系统、真空系统、恒温槽、配气系统、PVTx 测试装置、PVTx自动采集软件、PVTx数据处理软件。其中，该PVT测量系统的温度控制系统，全量程范围内波动度小于30 mK/15 min；系统温度的测量不确定度小于±10 mK；压力的测量不确定度小于±10 kPa。系统的具体连接方式如图1所示。

图1　制冷工质PVT实验系统Fig.1 The PVT measurement system of refrigerants

1.2 Burnett法原理

Burnett法是美国学者Burnett S E提出的，随后有许多研究人员对其测量和数据处理的方法进行了深入研究[12-14]。实验本体主要由两个容器构成，一个为主容器VA，容积为vA，另一个为膨胀容器VB，容积为vB，容器间通过阀门连接，为了保证等温膨胀，整个装置处于恒温环境中，通过主容器向膨胀容器的膨胀放气测量气体压缩因子。基本的做法是：实验前将两个容器都抽真空，真空计读数在3 Pa以下并保持一定时间，然后关闭膨胀阀V0。Burnett法的实验原理图如图2所示。

图2 Burnett法测量气相PVT性质原理图Fig.2 The schematic diagram of the gas PVT properties measurement with Burnett method

向主容器VA充入一定质量n0的制冷剂，则制冷剂的压缩因子Z0为：

(1)

式中：T为温度，K；p0为压力，Pa；vA为主容器VA的容积，m3；R为普适气体常数，n为气体摩尔数。当主容器VA中的制冷剂气体温度和压力稳定后，测量其压力p0和温度T，然后打开膨胀阀V0，则VA中的气体向VB膨胀，待到压力和温度平衡后，再次测量主容器VA中制冷剂的压力p1，根据压缩因子的定义式可得到第一次膨胀后的压缩因子Z1：

(2)

接着，关闭V0，对VB抽真空，当VA的压力与温度稳定后，打开V0再次膨胀，等到压力与温度稳定后，测量压力p2，因此可得到第二次膨胀后的气体压缩因子Z2。重复上述步骤，测得这一温度下的一系列膨胀压力值：p0，p1，p2，…，pn，pn为第n次膨胀后的压力值，因此可得到该温度下的一系列气体压缩因子：Z1，Z2，Z3，…，Zn。

第r次膨胀前后，主容器和膨胀容器中总的工质质量是相同的。因此可得：

(3)

其中，定义容积常数Nr：

Nr=(vA+vB)r/(vA)r-1

(4)

容积常数Nr随实验压力与温度的变化较小，可认为常数，记为N。不断重复上面的式子，可得到Zr与Z0的关系式：

(5)

确定试样初始质量、装置容积常数N和温度T后，可以获得试样气体的压缩因子随实验压力变化的曲线，每次膨胀后的气体压缩因子Zr确定后，根据气体压缩因子得分定义式计算出每次膨胀得到的气体密度值：

(6)

此时工质气体的密度ρi与压力pi、温度T的关系也确定。

容积常数N值标定对PVT性质测试有至关重要的影响，它与所测工质的种类无关，采用氢气、氩气或者氦气作为标定气体时，精度最好。本文采用氦气来进行标定，氦气纯度为99.999%，由伟创气体提供。在实验前，分别在温度283.5 K、287.5 K、288.5 K左右进行三次标定，在实验后，为了检验实验期间，N值标定是否因时间变化有较大变化，在温度288.5 K左右进行第四次标定。标定实验数据见表1～表4。

表1容积常数N值标定数据Ⅰ

Tab.1The experiment data ofNcalibration Ⅰ

T/Kp/kPaρexp/(kg/m3)ρref/(kg/m3)Δ/%283.5971288.6402.16362.17380.4708283.600965.5781.62561.63140.3537283.642724.1501.22131.22470.2796283.639543.1380.91760.91940.1931283.663407.6260.68940.69040.1425283.676306.0580.51800.51860.1194

表2容积常数N值标定数据Ⅱ

Tab.2The experiment data ofNcalibration Ⅱ

T/Kp/kPaρexp/(kg/m3)ρref/(kg/m3)Δ/%287.586768.9381.27651.28250.4713287.595576.7310.95930.96270.3581287.574432.7140.72100.72290.2586287.588324.8290.54190.54290.1951287.589243.9350.40720.40790.1551

表3容积常数N值标定数据Ⅲ

Tab.3The experiment data ofNcalibration Ⅲ

T/Kp/kPaρexp/(kg/m3)ρref/(kg/m3)Δ/%288.5781294.7102.14062.14660.2796288.535970.2911.60801.61140.2136288.560727.4751.20761.20950.1595288.552545.6720.90700.90800.1141288.557409.4300.68120.68170.0809288.559307.3140.51160.51200.0663

表4容积常数N值标定数据Ⅳ

Tab.4The experiment data ofNcalibration Ⅳ

T/Kp/kPaρexp/(kg/m3)ρref/(kg/m3)Δ/%288.5091203.0301.98921.99590.3370288.500901.5861.49421.49800.2530288.510676.1211.12231.12460.2015288.520507.1790.84300.84420.1422288.502380.5900.63330.63390.1034288.521285.6900.47560.47600.0833

将获得的实验数据导入PVT分析软件PVT Analysis数据分析软件中，进行N值标定。四次的标定N值分别为NⅠ=1.330895，NⅡ=1.330580，NⅢ=1.331450，NⅣ=1.331296。由此可知，不同温度对N值的标定影响很小，而且在实验期间，N值的变化也很小。因此，本实验选取四次标定的N值的平均值作为此次实验的容积常数N，N=1.331055。

1.3 实验步骤

本实验对R1234yf/R134a质量分数分别为55%/45%、50%/50%和45%/55%的三种配比进行测量，具体实验步骤如下:

1)检查各个部件是否已经连接好，做好实验前期准备。

2)利用已有的配气系统配制符合实验要求的混合制冷剂。

3)对整个系统抽真空，直到真空计读数在10 Pa以下，关闭阀门Ф5。

4)温度控制：首先设定恒温槽的温度，通过温度采集系统所测温度与恒温槽设定温度的差值，对恒温槽温度进行微调，待温度波动度小于±10 mK/15 min时采集温度。

5)打开阀门Ф1，将混合制冷剂充入到主容器中，一般要保证待测工质处于饱和状态或近饱和状态，可以根据主容器的体积计算出该温度下达到饱和态时所需要充入工质的大概质量[15]。关闭阀门Ф1，将主容器与压力采集系统连接。在恒温槽的温度达到设定温度并稳定10～15 min后，可利用放气的方法来判断待测工质是否处于饱和状态或气液两相状态。放气过程如下：恒温槽温度稳定后，首先测一个压力值，然后打开阀门Ф2，释放少量气体，然后迅速关闭阀门Ф2，等待2～3 min，如果压力能够较快的恢复到上一个压力值，说明充入的混合制冷剂处于饱和气态或气液两相状态。

6)压力测试：点击PVTx测试软件中的“压力测量”选项，等到压力值稳定后选取一段压力值，得到T0、p0，打开Ф2，当主容器与膨胀容器平衡，压力波动为±0.01%、温度波动小于±10 mK/15 min时关闭Ф2，测量一段较为平直的压力值，得到T0、p1，打开Ф3、Ф4，将膨胀容器中的工质排到大气、降压；关闭Ф4，打开Ф5对膨胀容器抽真空，当真空计读数在10 Pa以下并保持30 min后，关闭Ф3、Ф5，打开Ф2，再次等待主容器与膨胀容器的温度、压力平衡，平衡后关闭Ф2，测量一段较平直的压力值，得到T0、p2，不断重复下去直到压力在200 kPa左右，停止测量，此时，得到此温度下的最后一组实验值T0、pn。

7)设定另一温度点T1，重复以上步骤，直至达到所需的温度Tn。

8)对所得实验数据进行分析、处理。

2　实验结果分析

本文对混合制冷剂 R1234yf/R134a的三种不同质量配比在268～323 K的温度范围内进行了气相PVTx性质的测定。为了能够清楚直观的了解三种配比下混合工质R1234yf/R134a的气相PVT性质的实验数据分布情况，本文在图3～图5分别给出了三种配比下的实验数据在p-T图上的分布，其中各图中所示曲线为饱和蒸气压曲线。为了检验系统的可靠性，本文在陆岷山等[16]对PVTx系统的不确定度分析的基础上，做了进一步验证。选择由天津聚鑫伟业公司提供的纯度高于99.9%的制冷剂R134a的饱和蒸气压，测温范围255～320 K，温度间隔为3 K，并与Refprop9.0数据比较，如表5所示。由表5可以看出，制冷剂R134a的实验饱和蒸气压值与Refprop9.0的相对误差非常小，精确度较好。表6、表7和表8给出了R1234yf/R134a质量配比分别为55%/45%、50%/50%和45%/55%工况下饱和蒸气压的实验测定值。

图3 R1234yf/R134a(w(R134a)=45%)的PVT实验数据分布图Fig.3 The PVT experimental data in the p-T chart distribution of R1234yf/R134a(w(R134a)=45%)

为了以后该混合制冷工质热力学性质计算的要求，需要拟合R1234yf/R134a的气相维里方程，利用混合工质的第二、第三维里系数方程，得到本文拟合的气态维里方程形式如下：

p=RTρ(1+Bρ+Cρ2)

(7)

第二、第三维里系数拟合成如下的形式：

B=B0+B1T-1r+B2T-2r+B3T-3r

(8)

C=C0Tr+C1t-0.5rC2t2r

(9)

式中：Tr=T/Tc，Tc为临界温度，经过计算，混合工质R1234yf/R134a (55%/45%)的临界温度Tc为370.8746 K；混合工质R1234yf/R134a(50%/50%)临界温度Tc为371.1932 K；混合工质R1234yf/R134a (45%/55%)临界温度Tc为371.5089 K。上面气体方程中，温度、压力和密度的单位分别为K、MPa和mol/cm3，R为普适气体常数。拟合的气体维里方程(7)的第二、第三维里系数的参数如表9～表11所示。

图4 R1234yf/R134a(w(R134a)=50%)的PVT实验数据分布图Fig.4 The PVT experimental data in the p-T chart distribution of R1234yf/R134a(w(R134a)=50%)

图5 R1234yf/R134a(w(R134a)=55%)的PVT实验数据分布图Fig.5 The PVT experimental data in the p-T chart distribution of R1234yf/R134a(w(R134a)=55%)

表5R134a饱和蒸气压实验数据与Refprop9.0数据的比较

Tab.5The comparison of saturated vapor pressures of R134a between experiments and Refprop9.0 data

温度/K实验压力/MPaRefprop压力/MPa压差/MPa误差/%255.0120.145980.14376-0.00222-1.52075627258.0230.161860.163080.001220.7537378261.0080.182890.184190.001300.71080978264.0170.205210.207560.002351.14516836267.0260.235760.23317-0.00259-1.09857482270.0350.263130.26116-0.00197-0.74867936273.0110.293340.29133-0.00201-0.6852117276.0320.327660.32463-0.00303-0.92473906279.0190.359520.360350.000830.23086337282.0050.394270.398980.004711.19461283285.0440.439870.441470.001600.36374383288.0350.489240.48657-0.00267-0.54574442291.0330.533840.535210.001370.2566312294.0110.567380.587080.019703.47209983300.0070.700020.702970.002950.42141653303.0150.769980.76721-0.00277-0.3597496306.0410.836520.83621-0.00031-0.03705829309.0070.913030.90826-0.00477-0.52243628311.9930.980630.985410.004780.48744175315.0041.064911.068100.003190.29955583320.0161.214211.217100.002890.23801484

表6R1234yf/R134a(w(R134a)=45%)饱和蒸气压

Tab.6The saturated vapor pressures of R1234yf/R134a(w(R134a)=45%)

表7R1234yf/R134a(w(R134a)=50%)饱和蒸气压

Tab.7The saturated vapor pressures of R1234yf/R134a(w(R134a)=50%)

T/Kpexp/kPaT/Kpexp/kPa323.1751343.390293.151587.969318.0971190.600288.297502.824313.2721031.980283.293436.735309.226940.746278.167366.203305.282835.426273.265310.358301.039761.073268.272254.843297.047671.897——

表8R1234yf/R134a(w(R134a)=55%)饱和蒸气压

Tab.8The saturated vapor pressures of R1234yf/R134a (w(R134a)=55%)

T/Kpexp/kPaT/Kpexp/kPa323.0511377.020295.237630.658319.0811186.490291.149562.359315.1131074.820287.045468.139311.053994.966283.321430.871307.096865.161278.246365.801303.170798.342273.183302.006299.047710.841268.175247.134

为了比较方程(8)与(9)与第二、第三维里系数的一致度，同时也为了阐述这3种配比下的混合制冷工质R1234yf/R134a的第二、第三维里系数与温度的关系，图6～图11给出了第二、第三维里系数与温度的关系，由图中可看出，方程和实验数据具有较高的重合度。

表9混合工质R1234yf/R134a(w(R134a)=45%)维里方程各参数的值

Tab.9The parameters’values of virial equation of mixed refrigerants R1234yf/R134a(w(R134a)=45%)

参数数值参数数值B013155.8628C0-1.6149E7B1-34012.2926C15.5081E6B228953.2032C21.1015E7B3-8431.6614——

表10混合工质R1234yf/R134a(w(R134a)=50%)维里方程各参数的值

Tab.10The parameters’values of virial equation of mixed refrigerants R1234yf/R134a(w(R134a)=50%)

参数数值参数数值B0-273437.9801C0-6.9795E7B1662714.1864C12.3575E7B2-532064.5698C24.7004E7B3141043.0864——

表11混合工质R1234yf/R134a(w(R134a)=55%)维里方程各参数的值

Tab.11The parameters’values of virial equation of mixed refrigerants R1234yf/R134a(w(R134a)=55%)

参数数值参数数值B019714.4951C0-2.0726E7B1-50564.8005C16.7929E6B242821.7615C21.4474E7B3-12287.1021——

图6 R1234yf/R134a(w(R134a)=45%)的第二维里系数B与温度的关系Fig.6 The relationship between the second virial coefficient B of mixed refrigerants R1234yf/R134a(w(R134a)=45%)and the temperature

图7 R1234yf/R134a(w(R134a)=45%)的第三维里系数C与温度的关系Fig.7 The relationship between the third virial coefficient C of mixed refrigerants R1234yf/R134a(w(R134a)=45%) and the temperature

图8 R1234yf/R134a(w(R134a)=50%)的第二维里系数B与温度的关系Fig.8 The relationship between the second virial coefficient B of mixed refrigerants R1234yf/R134a(w(R134a)=50%) and the temperature

图9 R1234yf/R134a(w(R134a)=50%)的第三维里系数C与温度的关系Fig.9 The relationship between the third virial coefficient C of mixed refrigerants R1234yf/R134a(w(R134a)=50%) and the temperature

图10 R1234yf/R134a(w(R134a)=55%)的第二维里系数B与温度的关系Fig.10 The relationship between the second virial coefficient B of mixed refrigerants R1234yf/R134a(w(R134a)=55%) and the temperature

图11 R1234yf/R134a(w(R134a)=55%)的第三维里系数C与温度的关系Fig.11 The relationship between the third virial coefficient C of mixed refrigerants R1234yf/R134a(w(R134a)=55%) and the temperature

3　结论

本文以Burnett法为基础，测量了三种不同质量配比的R1234yf/R134a的气相PVT性质，根据实验数据的处理与分析，分别拟合出三种不同质量配比制冷工质的气态维里方程，并分析了第二、第三维里系数与温度的关系，进一步验证了实验数据与拟合得到的方程具有较好的重合度，为目前正在进行的制冷工质替代研究提供重要的参考。

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About the corresponding author

Qi Yingxia, female, professor, Institute of Refrigeration and Cryogenics, School of Energy and Power Engineering, University of Shanghai for Science and Technology, +86 21-55271875, E-mail: qipeggy@126.com. Research fields: low temperature refrigeration system, environmental friendly refrigerants.

Experimental Study of PVTx Properties of Mixture Refrigerant R1234yf/R134a

Chen RishuaiQi YingxiaWu Dong

(Institute of Refrigeration and Cryogenics, School of Energy and Power Engineering, University of Shanghai for Science and Technology, Shanghai, 200093, China)

In order to get the thermophysical properties of mixed refrigerants R1234yf/R134a, the PVT properties of mixture refrigerant R1234yf/R134a with mass fraction 55%/45%, 50%/50%,45%/55% in the range of 268-323 K were measured by using high-precision PVTx apparatus which is based on the Burnett method.The gas virial equation of these mixed refrigerants was fitted based on the measured data. It turned out that the experimental data agreed well with the equations.

mixed refrigerants; R1234yf/R134a; PVTx; virial equation

0253-4339(2016) 01-0018-08

10.3969/j.issn.0253-4339.2016.01.018

2015年9月12日

TB61+2;TB64

A

简介

祁影霞，女，副教授，上海理工大学能源与动力工程学院制冷与低温工程研究所，(021)55271875，E-mail: qipeggy@126.com。研究方向：低温制冷系统，环保制冷剂。