金属丝网超亲/疏水性强化气液相界面运动

陈宏霞，马福民，黄林滨（华北电力大学能源与动力工程学院，北京 006；多相流与传热北京市重点实验室，北京 006；湖北理工学院材料与冶金学院，湖北 黄石 4500）



金属丝网超亲/疏水性强化气液相界面运动

陈宏霞1, 2，马福民3，黄林滨1
（1华北电力大学能源与动力工程学院，北京 102206；2多相流与传热北京市重点实验室，北京 102206；3湖北理工学院材料与冶金学院，湖北 黄石 435003）

摘要：利用多孔结构进行液体的导流和气液分离是近年来强化传热的研究热点，主要原理是气液固三相界面的受力平衡，固相材料的亲疏水性则是决定微孔内气液固三相界面运动规律的关键因素。针对具有一定亲水性的金属铜网，进行超亲水和超疏水处理；考察多孔结构亲疏水性对相界面以及气液两相分离效果的影响。结果表明，金属铜网具有浸润自相容性；经过亲疏水表面改性后，超亲水性能阻挡气泡的通过；超疏水性能的多孔铜网更易与气体为伍，形成致密气封膜，阻挡液体进犯。静态实验测定多孔丝网的浸润自相容能力，接触角为151°丝网，对液相阻滞力为117.6 N·m−2；接触角为0°的超亲水丝网对气相阻滞力为49 N·m−2，并建立了多孔结构浸润自相容性与分离临界气泡尺寸的数学关联。

关键词：两相流；多孔膜；浸润性；相界面；自相容性

2015-12-03收到初稿，2016-01-29收到修改稿。

联系人及第一作者：陈宏霞（1980—），女，博士，副教授。

Received date: 2015-12-03.

Foundation item: supported by the National Natural Science Foundation of China (51576063, 51202082).

引　言

近年来，多孔金属材料由于其具有质轻、比表面积大、良好导热性、可控孔隙率等优点被广泛应用在基础传热领域，同时利用其微结构对多相流进行引导、分离，从而强化相变传热更是其研究的新热点。

多孔结构能够利用自身毛细泵力有效加快管式[1]、板式[2]、新型回路热管[3-5]以及各种相变换热器件[6-7]内部工质的循环速度，从而提高相变换热器的热性能。Kim等[8]研究了纳米流体对热管性能的影响，发现由于纳米流体在金属丝网微孔结构的沉积改变了其毛细泵力，从而使得在冷凝器热阻保持不变的情况下，蒸发器热阻降低了25%，热管传热性能显著提高。Chen等[9-10]利用多孔结构对气液两相的分离作用，调控气液两相流型、降低液膜热阻，强化冷凝传热性能。Xu等[3]设计毛细结构和沟槽间隔排布，利用毛细结构对气泡的阻挡，灵活控制相变传热过程中流体的流动通道，提高蒸发器的传热性能。多孔结构强化相变传热其实质为利用相分离过程调控相分布，从而降低传热热阻。如何改变多孔结构的毛细泵力，调控相分离效果是其关键科学问题。

对于既定的多孔材料和气液工质，固相材料的亲疏水性则是决定毛细泵力或气液固三相界面运动规律的关键因素[11-13]，因此多孔结构的亲疏水性能越来越受到国内外的广泛关注[14]。O’Hanley等[15]研究了表面粗糙度、亲疏水性以及多孔结构对沸腾临界热通量的影响，证明亲水性多孔表面可将沸腾临界热通量提高至原来的1.5～1.6倍；疏水多孔金属反而大大降低了沸腾临界热通量；指出多孔结构空隙和毛细泵力是强化沸腾传热的根本。Cao等[16]制备了水接触角为150°、油相接触角为140°的超疏水和超疏油丝网；指出其分离效率可达到99.3%，同时具有较高压降。La等[17-18]利用电化学方法制备了超疏水、超疏油铜网，强化油水分离效果。于志家等[19-20]采用喷涂-高温塑化方法对不锈钢丝网进行改性，制备复合网膜，并考察了其对乳化液的破乳分离效果。

本文通过直接氧化法和氟硅烷改性调控多孔丝网的亲疏水性，并搭建空气-水两相流可视实验台，考察多孔结构亲疏水性对气液两相流流动及相分离性能的影响，为调控多孔结构亲疏水性，拓宽其在分离及强化传热领域的应用提供理论和实验基础。

1　实验系统

1.1多孔丝网及表征方法

采用网格为方形，边长为71 μm，丝线直径为53 μm（200 PPI）的金属紫铜网为基础试样，对其表面进行超亲疏水修饰。

试样利用丙酮、去离子水超声清洗；然后浸入2.0 mol·L−1的HCl水溶液去除氧化层，待用。制备金属氧化液（NaClO2:NaOH:Na3PO4·12H2O:DI water质量比为3.75:5:10:100）；试样在96℃氧化液氧化15 min制备超亲水丝网。利用全氟辛基硅烷（C8H4Cl3F13Si）液相沉积30 min对丝网进行表面修饰，180℃热处理20 min获得超疏水丝网。

表面改性后金属丝网的形貌和成分利用场发射扫描电镜（Carl Zeiss GMBH）在15 kV成像电压下测定；其亲疏水性能利用MCA-3静态接触角仪（Kyowa Interface Science Co., Japan）和高速摄像（Photron UX100）进行表征。高速摄像采集频率1000帧/秒，分辨率为1280×720。

1.2两相流实验台

图1所示为两相流可视实验台，主要由液相-水支路和气相-空气支路组成。液相水从溢流槽经控制阀门至混合器流入可视实验段；首先根据伯努利方程计算确定初步溢流槽高度，通过改变其高度调节液相水的驱动力和流速。具体工况则利用流量计测定其具体液相流速，流量计量程为0.04～0.25 m3·h−1，精度等级为0.5。

图1　气液两相流可视实验台Fig.1　Flow diagram of two-phase flow experimental rig

实验过程中利用溢流槽液面高度h1控制流速v2（1为溢流槽高度截面，2为可视实验段入口处截面，如图1所示），根据伯努利方程式（1）估算流速数值。实验过程中液相阀门为全开状态，忽略局部压降，仅考虑沿程阻力压降Δpf。

式中阻力系数按式（3）计算，其中常数C层流时取值64，湍流情况取值为0.3164。

得液相流速计算式

考虑实验段丝网截面直径与导管直径比，丝网截面处液相流速vm=v2/16。

压缩空气由压力设备供给，待液相流速稳定后调节减压阀与体积流量计，经过微细管进入混合器。气泡大小由微细管直径、气速、液速共同决定，本实验中选取微细管直径为0.5 mm。利用高速摄像（Photron UX100：采集频率1000帧/秒，分辨率为1280×720）捕捉气液两相通过丝网的运动情况，利用Image-pro测定长度，精度为一个像素。

2　实验结果

2.1多孔丝网浸润特性

图2所示为亲疏水改性前后铜丝网的形貌。图2（a）为铜丝网空白试样，丝线表面仅呈现不完美表面微沟槽，没有覆盖层。经过氧化液浸泡后丝网表面生成一层均匀氧化层。放大至4000倍可清晰看到氧化层由一层规则的刀片花结构构成，膜层厚度约2～3 µm。结合透射电镜可知，单个刀片厚度为纳米级，宽度为微米级，形状为顶端略薄的菱形；多个菱形刀片按花瓣状排列组成刀片花，其生长方向为丝线圆周面的法线方向，且刀片花之间存在微米级空隙，如图2（c）所示。此具有跨尺度微结构的氧化膜层，使得丝网显示了静态接触角为0°的超亲水性能。在此基础上利用全氟硅烷进行修饰，使得试样具有图2（d）所示的超疏水性能（θ>150°）。

图2　铜丝网亲疏水改性前后的形貌Fig.2　Morphography of copper meshes before and after wettability modification

利用0.5 mm直径微管滴落2 mm直径液滴，检测液滴在不同亲疏水性丝网表面的运动行为。为消除液滴滴落势能在网面造成的拍击应力，亲水性网面采用接触式滴落。当液滴达到体积要求时，将微管下移直至液体下边缘接触到金属网面。由图3(a)可知，从液滴下边缘接触网面至液滴完全铺张，仅需30 ms；肉眼的频闪间隔是41 ms，即液滴在丝网表面的铺展过程（30 ms）是未见即消失的超快铺展。

图3　液滴在不同浸润性铜网表面的运动行为Fig. 3　Different movement of liquid drop on super-hydrophobic mesh surface

假设液滴在丝网表面铺展后完全包裹丝网，丝网厚度即为液膜厚度δ；从点接触到双向以相同速度vp铺展为边长为a的正方形，所需时间t，其数学关系如式（5）所示，计算得亲水丝网液体铺展速度vp为3.5 m·s−1。

对于疏水表面，微管出口位于距离丝网表面16 mm的高度，同样大小的液滴在20 s内经过3次弹跳后静止于丝网表面，此时接触角为150°。将微管刺入液滴内部，利用液滴自身形状变形所引起的表面张力变化，即可将液滴带离丝网表面。

2.2两相流实验结果

图4为疏水丝网对气液两相流的分离实验，丝网固定于距离实验段顶端10 mm处，调节液相流速为0.25 m·s−1，控制气泡平均直径r为3.5 mm。如图4所示，不同尺寸的气泡1、2、3、4接触到丝网后迅速被吸纳到丝网内部，在丝网厚度方向上形成一层气膜；随着气泡不断在丝网汇聚，气膜所包裹气体浮生力F及液相剪切力FT之和大于丝网毛细力FC，气体脱离丝网。不同尺寸的气泡从接触丝网到被吸入所需时间不同，4个气泡尺寸和吸入时间分别为：r1=2 mm, t1=200 ms; r2=2 mm, t2=200 ms; r3=4 mm, t3=730 ms; r4=3 mm, t4=370 ms。当液相流速为0时，气膜布满整个丝网截面，如同隔离膜将上下液体隔离。此气膜分离能力与丝网厚度、丝网孔尺寸、亲水性能有关。

图4　超疏水丝网对气泡的吸引作用及对液体的阻挡作用Fig.4　Gas-attraction and liquid-resistance of super-hydrophobic mesh

丝网的亲水性可使液滴以3.5 m·s−1的速度瞬间铺展，在气泡为分散相的两相流中，液相完全浸润入丝网表面的微纳结构，使得两相咬合紧密。受气液固三相接触角的影响，当气泡上升至丝网边缘时，无法穿过丝网孔结构，被阻挡分离，如图5所示。不断上升的气泡在丝网下汇聚合并，在液相剪切力、浮力、表面张力共同作用下，达到临界气泡尺寸，脱离丝网。

图5　超亲水丝网对气泡的阻挡作用及对液体的浸润作用Fig.5　Gas-resistance and liquid-attraction of super-hydrophobic mesh

表1所示为不同亲疏水性丝网在不同液相流速情况下分离气液两相流情况，可知，疏水丝网对于气泡的吸附速度主要取决于表面接触角；气泡被丝网吸入所需时间t随气泡直径r的增大而增大；当丝网吸纳气体体积到达内部孔隙率和液相流速可允许最大值时，气体脱离；受液相剪切力作用，丝网内存储气体体积随液相流速增大而减小。亲水丝网对于气泡的阻滞时间t受上升气泡大小r、液相相对流速vm以及丝网阻挡气体能力的影响；上升气泡越小，汇聚至丝网临界阻挡气泡体积所需时间越长。但气泡脱离半径受液相速度和上升气泡影响很小，主要取决于丝网本身结构参数和亲疏水性能。

表1　液相流速对丝网分离两相流性能的影响Table 1　Effect of liquid velocity on two-phase flow separation

2.3机理分析

丝网与光滑固体表面不同，其网孔结构为流体分离提供通道，同时网孔的尺寸和丝网亲疏水性也直接决定其分离率。如图6（a）所示，超疏水丝网易吸入空气，并在每根丝网壁面包裹一层薄气膜；一旦气体接触丝网时，气泡迅速和丝网壁面的薄气膜连通，并在界面张力Fσ作用下沿丝网平铺展开（由状态1到状态2）；丝网吸收上升气泡并在其网状结构内部形成气膜隔离层，抑制水的通过。超亲水丝网则易在金属表面包裹一层液膜，气体无法真正贴近金属壁面，随着气液界面在网孔处曲率的增大，上升气泡被亲水丝网阻挡。随着气泡汇聚浮力的增大或界面剪切力做功到达临界值，气泡穿透网孔并重新汇聚、脱离，如图6（b）状态1到状态2。

图6　不同浸润性丝网对两相流上升气泡的作用Fig.6　Effect of different meshes on bubbles in upward two-phase flow

本文将丝网等多孔介质的这种依据自身浸润性，选择性吸入和排斥流体的性质定义为浸润自相容性；可利用丝网的浸润自相容性分离不浸润流体。丝网等多孔材料的浸润自相容性取决于其孔尺寸、孔隙率以及其内部亲疏水性能；其对不浸润流体的阻挡力大小可通过静态阻滞流体柱的体积测定。液柱的重力或气柱浮力大小即与丝网对不浸润流体的阻挡力Fr数值相等，如式（6）所示；其中r为网孔当量直径，δ为多孔材料厚度，ε为多孔材料孔隙率，Vcir为被阻挡流体体积，ρl为液体密度，Fr∝（δ, 1/r,ε）。

实验测定，超疏水丝网（θ=151°）可托举12 mm的水柱不渗漏；超亲水丝网（θ=0°浸润后）则可维持丝网下5 mm的空气柱不渗透；代入式（6）得超疏水丝网Fr=117.6 N·m−2，超亲水丝网Fr=49 N·m−2。用丝网分离两相流过程中，对到达丝网处不浸润离散相进行受力分析如图7所示，流动方向竖直向上，其所有合力可表示为

式中，Ftotal为离散相所有合力，其方向向上；Fb为浮力，当离散相为液体时，其值约为0；Fg为重力；Fr为由丝网浸润自相容性引起的对离散相的阻滞力；Fs为连续流体对离散相界面处的剪切力，方向竖直向上为正值；可由式（8）计算。

图7　分散相在丝网处的受力示意图Fig.7　Force balance of dispersed phase under mesh

式中，ρd、Vd、rd、vd、ld分别为分散相的密度、体积、当量半径、速度和长度；ρc、vc为连续相密度和速度；Cv为与两相流相对滑移速度相关的常数，Cv= 2π(vd−vc)/vd。在合力作用下，分散相要穿越丝网所需消耗功为

当分散相到达丝网底部具有的动能大于等于所需功时，丝网分散能力失效

将式（6）～式（9）代入式（10），可获得分离作用失效时丝网结构参数δ、浸润性能Vcir和流体速度与离散相临界半径rcir之间的关系式

对于本文中超疏水丝网（δ=0.053 mm，θ=151°，hm=12 mm），当两相流速分别为vl=0.34 m·s−1，vg=0.01 m·s−1时，计算得rcir=8.32 mm。将超亲水丝网（δ=0.053 mm，θ=0°，hm=5 mm）代入式（11）计算获得rcir=6.21 mm，计算结果与实验吻合，证明了数学模型的正确性。根据此关系式，临界脱离直径主要受丝网本身性质和离散相在垂直丝网方向上的速度影响；合理控制丝网结构参数和亲疏水性，配合吸入液体的及时导离，可提高丝网对两相流的分离效果。

3　结　论

本文通过改变丝网的亲、疏水性，研究超亲水和超疏水多孔结构在两相流分离中应用。证明了金属铜网具有浸润自相容性；经过亲疏水表面改性后，接触角为151°丝网，对液相阻滞力为117.6 N·m−2；接触角为0°的超亲水丝网对气相阻滞力为49 N·m−2；通过分析两相流中气泡在不同浸润性丝网表面的铺展过程，解释了浸润性强化两相流分离的原理，并建立了多孔结构浸润自相容性与分离失效时临界气泡尺寸的关系。亲疏水改性后的多孔结构可应用于各种场合，如超亲水多孔结构应用于空气除湿，超疏水多孔结构应用于去除不凝气，具有很好的发展前景。下一步工作将定量研究多孔结构孔隙率、孔径及接触角对其浸润自相容性的影响，更好指导其实际应用。

符号说明

C——常数

d——管道直径，m

F——受力，N

g——重力加速度，m·s−2

h——流体液位高度，m

l——沿程管道长度，m

m——流体质量，kg

p——流体压降，Pa

r——气泡半径，m

t——时间，mm

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V——流体体积，m3

v——流体流速，m·s−1

δ——多孔结构厚度，m

ε——多孔结构孔隙率

θ——接触角，(°)

λ——流动阻力系数，Pa·s

μ——流体黏度，Pa·s

ρ——流体密度，kg·m−3

下角标

b——浮力方向

c——连续相

cir——临界值

d——分散相

f——摩擦阻力

g——重力方向

m——丝网

p——液滴铺展

r——丝网浸润自相容性表现的阻滞力方向

res——丝网的阻滞性能

s——剪切力方向

total——合力方向

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Super-wettability meshes enhance movement of gas-liquid interface

CHEN Hongxia1,2, MA Fumin3, HUANG Linbin1
(1School of Energy Power and Mechanical Engineering, North China Electric Power University, Beijing 102206, China;2The Beijing Key Laboratory of Multi-phase Flow and Heat Transfer, North China Electric Power University, Beijing 102206, China;3School of Materials & Metallurgy, Hubei Polytechnic University, Huangshi 435003, Hubei, China)

Abstract:Using the porous materials to guide and separate multi-phase flow became a leading edge topic. The mechanism is the force balance of three-phase interface, in which the wettability of substrate is the key factor. An adiabatic and visible experiment flat form was built to study the effect of wettability on the phase interface movement and the separation with a super-hydrophobic and a super-hydrophilic mesh. As the result, the super-hydrophobic and super-hydrophilic mesh showed the self-compatibility. With this ability the super-hydrophilic mesh can block bubbles from flowing through, while the super-hydrophobic mesh can hold a column of liquid by counteracting gravity. Base on the stagnant experiment the super-hydrophobic mesh with a contact angle of 151° showed a resistance of 117.6 N·m−2to water, and the super-hydrophilic mesh (θ=0°) indicated a resistance of 49 N·m−2. During the two-phase flow experiment, the super-hydrophobic mesh showed an enhancement on separation of bubbles, while the super-hydrophilic mesh refused the penetration of bubbles with a layer of liquid film. A mathematic relation of self-compatibility of mesh and the critical diameter of separation was concluded. The modulation of wettability of porous mesh can promote the phases separating which will widen their applications on phase change heat transfer fields.

Key words:two-phase flow; porous film; wettability; phase interface; self-compatibility

中图分类号：TK 121

文献标志码：A

文章编号：0438—1157（2016）06—2318—07

DOI：10.11949/j.issn.0438-1157.20151827

基金项目：国家自然科学基金项目（51576063，51202082）。

Corresponding author:CHEN Hongxia, hxchen@ncepu.edu.cn