南海北部近海沉积物重金属分布及来源

陈亮，李团结，杨文丰，陈静

国家海洋局南海调查技术中心，广东 广州 510300



南海北部近海沉积物重金属分布及来源

陈亮，李团结*，杨文丰，陈静

国家海洋局南海调查技术中心，广东 广州 510300

摘要：为全面了解南海北部近海沉积物中重金属的分布及来源，在珠江口至北部湾海域进行了密集的采样工作，然后对4 000多个表层沉积物进行了粒度测试，1 000多个表层沉积物进行了重金属含量测试，之后对粒度平均值及Cu、Pb、Zn、Cr含量分布进行了分析。结果显示4种重金属含量平面分布特征较为相似，相对高含量分布区主要位于珠江口及其西侧的粤西近海海域，且均呈现由珠江口向西逐渐减少的趋势。以国家标准《海洋沉积物质量》中一类沉积物为参照，Pb、Zn超标站点范围主要分布在珠江口内及海陵岛西部，Cu、Cr的超标站点范围较广，在调查区域分布广泛。相关性分析显示4种重金属相关性较高，说明具有同源性，由分布图梯度变化可以看出污染物主要来自于珠江口。将该区域重金属含量进行分区分析后认为，在南海北部近岸海域存在4个重金属富集海域，分别位于珠江口海域、上川岛至海陵岛海域、琼州海峡东部及雷州半岛西部。结合粤西沿岸流及琼州海峡西向流等水动力特征对4个区域重金属来源及形成机制进行了分析，得出琼州海峡周边海域沉积物中重金属主要来自珠江径流输入，并认为珠江径流输入的重金属污染物目前最远可到达北部湾东部。最后，为全面了解重金属对该海域生态环境的影响，选用潜在生态危害指数法进行了评价分析，结果显示重度污染区主要分布在珠江口至崖门口，中度污染区在调查区东部至西部均有分布；由珠江口向西至阳江近岸海域存在3个潜在生态危害中度风险区。

关键词：重金属；沉积物；粒度；物源；南海北部

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当前普遍认为大量含重金属废水排放入海后能迅速由水相转入固相（悬浮物和沉积物），最终在沉积物中蓄积。由于重金属的积聚会影响生态安全，造成海洋食物重金属污染（Wang et al.，2005），因此对海底表层沉积物重金属的分布及迁移规律开展研究显得十分重要。由于河口地区承接了大部分的陆源输入物质，目前对珠江口重金属的研究已较为深入，研究对象包括了海底沉积物（Li et al.，2000）、海水（霍文冕等，2002）、湿地（Bai et al.，2011）及海洋生物（Leung et al.，2014）等，研究内容不仅包括了重金属含量分析，还包括重金属的相态研究（郭鹏然等，2010），而对南海北部重金属研究的地点只要集中在近岸及河口区域（Wang et al.，2013）。少部分学者曾对南海北部陆架区及北部湾沉积物中的重金属分布进行过研究（甘居利等，2003；金路等，2011），但在珠江口以西近岸海域对沉积物重金属含量的研究却少见。由于粤西存在一股终年向西的沿岸流（谢玲玲等，2012；杨士瑛等，2003），珠江入海物质在该沿岸流的作用下大部分西向输运（应轶甫，1999），因此研究珠江入海污染物影响范围时不能仅限于珠江口海区，也应对粤西沿岸流所影响区域进行分析。中国近海海洋综合调查项目对南海北部近岸沉积物重金属含量特征进行了采样调查，其采样区域完整覆盖了粤西沿岸流所影响海域。本研究利用该数据资料详细分析南海北部近岸沉积物重金属环境质量状况，并结合海洋水动力特征深入分析珠江入海所携带重金属污染物的分布及运移规律。

1 样品与方法

1.1 样品采集

采样区域共分为3个区域，分别为珠江口海域、粤西沿海及北部湾海域。其中珠江口海域取样工作由南海工程勘察中心于2004年及2005年春夏季完成，北部湾海域取样工作由南海工程勘察中心及海洋二所于2007年春夏季完成，粤西海域取样工作由南海工程勘察中心及海洋二所于2008年春夏季完成。采样工具主要为箱式采样器及蚌式采样器，采取表层0～10 cm沉积物样品，采样点间隔主要有3、5和10 km 3类，共取得表层样品约4000个，全部样品进行粒度测试，选取表层站位的1/4样品（1000余个）（图1）进行元素地球化学测试，测试内容包括常量元素及微量元素，本文选取测试结果中的Cu、Pb、Zn、Cr 4种重金属进行分析。

图1 沉积物重金属采样站位示意Fig. 1 The distribution of sediment heavy metals survey and test stations

1.2 测试分析方法

本研究所采用数据主要有粒度及微量元素数据，调查方法均按照《我国近海海洋综合调查与评价专项―海洋底质调查技术规程》执行。沉积物粒度由南海工程勘察中心实验室完成，细粒部分采用Mastersizer 2000型激光粒度仪进行分析，粗粒部分采用筛析法分析，然后运用矩法公式计算出平均粒径，并选用常用的等比值（φ值标准）表示平均粒径大小（Blott et al.，2001）。元素地球化学测定由国土资源部武汉矿产资源监督检测中心及地球物理地球化学勘查研究所完成，每个样品取约25 g置于洁净表面皿中，自然晾干后放入烘箱，在（40±2）℃下烘干，然后用玛瑙研钵将沉积物样捣碎，过80目尼龙网筛，收集小于80目的沉积物样品，对珠江口海域沉积物样品采用电感耦合等离子体原子发射光谱法（ICP-AES），粤西及北部湾海区沉积物样品采用电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）定量测定沉积物中4种重金属的质量分数，各重金属分析允许误差见表1。

2 结果与讨论

2.1 沉积物特征

图2为沉积物平均粒径（φ值）分布，由图可见，由于研究区域范围较广，沉积物类型较多，但主要以粉砂及细砂为主，平均粒径大多在3～8 φ之间。珠江口南侧、琼州海峡区域及北部湾东北部海域沉积物粒径相对较粗，沉积物类型以中粗砂为主。沉积物类型及粒度特征是海洋沉积环境研究中最基础的代用指标之一，沉积物粒度特征能够直观的反应水动力变化，沉积物粒度特征还对元素类型及分布具有较强的控制作用（赵一阳，1983），对沉积物类型进行分析有利于深入认识重金属的分布成因及变化特征。

表1 重金属测定允许误差Table 1 The permissible error of testing

图2 沉积物平均粒径（d /φ）分布Fig. 2 The distribution of sediment mean grain size（d/φ）

2.2 重金属含量及相关性分析

由表2可以看出，4种重金属质量分数平均值由大到小依次为Zn>Cr>Pb>Cu，变异系数由大到小依次为Cu>Zn>Pb>Cr。对于同物源的元素变异系数可以反映其迁移能力的大小，变异系数越大，迁移能力越弱。可以看出，Cu的迁移能力最弱，Cr的迁移能力最强。

表2 调查区域表层沉积物重金属质量分数统计表Table 2 The mass fraction statistic of heavy metal element in the surface sediments ug·g-1

对Cu、Pb、Zn、Cr及平均粒径（Mz/φ）进行相关性分析（表3），结果显示Cu、Pb、Zn、Cr具有较好的相关性，相关系数r达到0.75以上，Cu 与Zn相关系数最高，较高的相关系数说明这几种重金属具有同源性，迁移路径及迁移过程也具有相似性。Cr与沉积物平均粒径（Mz/φ）相关性最高（0.58），说明Cr容易被细粒物质吸附，Zn与平均粒径相关性次之，Cu、Pb与平均粒径的相关性接近，4种重金属与平均粒径（Mz/φ）均呈正相关，说明细粒沉积物更容易吸附重金属。

表3 重金属及平均粒径相关性分析Table 3 The relativity of heavy metal and mean grain size

2.3 重金属分布特征

由图3可见4种重金属含量平面分布特征极为相似，均呈现由珠江口向西逐渐减少的趋势，高值区主要分布在珠江口内，珠江口内各重金属分布由西北向东南逐渐减少，这与李团结等（2009）的结论相似。出珠江口后，重金属含量向东及向南迅速减少，梯度线大致与海岸线平行，重金属高值区紧贴海岸线向西延伸，到达电白以东海域后转向南部，最终在琼州海峡东部富集，这种分布特征与珠江口来源的陆源常量元素保持一致（陈亮等，2013）136，其迁移路径主要受控于粤西沿岸流（杨士瑛等，20036-7，应轶甫，199985-86）。北部湾内东部沉积物重金属含量明显高于西部，尤其在雷州半岛西侧近陆海域存在一片高值区域，其中Cr的含量在该区域明显升高，仅次于珠江口海域。海南岛东部也呈现有小片的高值区，该高值区位于万泉河南部，可能反映了海南岛陆源重金属的输入。低值区主要分布在外海及琼州海峡东口，由于琼州海峡东口处沉积物粒径较粗，大多为粗砂，说明其对重金属的吸附能力较弱，验证了前人研究得出的细粒物质比表面积大，更容易吸附重金属的结论（黄向青等，2006）29。

依据海洋沉积物标准（中华人民共和国国家质量监督检验检疫总局，2002），图3中彩色部分为重金属含量高于一类沉积物标准的区域。可以看出，Cu的污染区域主要位于珠江口内至阳江近岸海域，雷州半岛西部有2处站位也略超标，污染较严重区域位于珠江口内及海陵岛西面海域，在珠江口内靠近虎门处，存在小片区域Cu含量高于沉积物质量二类标准；Pb含量高于一类沉积物标准的区域仅在珠江口内及海陵岛西侧，4种重金属中Pb的超标区域最少；Zn的分布与Pb类似，高于一类标准区域主要分布在珠江口及海陵岛西两处，但在珠江口处面积更大，向西可延伸到崖门口外海；Cr的分布与Cu在珠江口至粤西近岸类似，但在琼州海峡东侧及北部湾东部也存在大片沉积物质量高于一类标准，由图2可以看出，这两处区域沉积物粒径较细，更容易吸附重金属，使得该区域重金属含量偏高，超出了一类沉积物标准。

图3 重金属平面分布特征Fig. 3 The distribution of heavy metal content

2.4 重金属来源分析

沉积物中不同重金属来源各有差异，但主要来自于岩石风化产物、上游废水的排放及空气输入，其中大气沉降对Pb的分布显得尤为重要（Li et al.，2000），而在河口区域，大多数污染重金属来源于废水的排放。陆源物质大多以固态、胶体及溶解态随径流进入海洋沉积，而重金属主要以吸附态及溶解态随陆源物质进入海洋沉积（黄向青等，200627-29，刘芳文等，2003）。对该海域重金属污染状况分析后，识别出该区域4个与重金属污染相关的区域（图4），其中A区及B区为已受到较严重污染区域，C区及D区为轻微污染或潜在污染区域。

图4 重金属污染分区图Fig. 4 The partition of heavy metal pollution

A区主要位于珠江及其八大口门外，为该海域重金属污染最严重的区域，此次分析的4种重金属除Pb外，其余3种重金属在该区域均大幅超过一类沉积物标准。由于径流携带泥沙入海后随流速的下降大量沉积，使得河口区域成为陆源物质的主要沉积区域，重金属也随着大量跃移质及悬移质的沉降而大量沉积于河口区域。珠江口内重金属含量分布趋势为由西北向东南逐渐减少，主要原因一方面在于入海口门主要位于西侧，另一方面也与该处水动力因素密切相关，珠江口内水动力因素主要受径流及潮流等的共同影响，潮流余流主要为西南向，只有少量流入香港水域（林祖亨等，1996，王建美等，1992），同时在沿岸流的作用下（图4），污染物随泥沙被搬运出珠江口后在西向大量沉积，最终形成了A区的分布形态。

B区位于上川岛至海陵岛西部海域，该区域沉积物中重金属含量也较高，已受到部分重金属污染。由于粤西沿岸流发育（杨士瑛等，2003）6-7，珠江径流输入的细粒物质入海后未沉积部分大多在该流系影响下向西部输运，到达B区之后，由于外海高盐度海水的涌升及沿岸花岗岩风化物的加入（应轶甫，1999）86-87，发生了絮凝作用而沉积大量细粒物质。之前对该区域悬浮体的分析研究也表明该处底层海水悬浮体浓度及浊度均较高，表明海水中悬浮物质发生了絮凝作用而大量沉降（陈亮等，2012），使得细粒物质所吸附的重金属也发生了沉降。同时由于漠阳江在该海域入海，带来了该区域大量的工业污染排放物，主要来源为上游阳春一带的铜、铬的开采及阳江电镀业（何悦强等，1982），加剧了该区域重金属污染程度，使得该区域成为南海区仅次于珠江口的重金属污染海域。

C区位于雷州半岛以东海域，面积不大，该区域沉积物粒径较细，细粒沉积物的大量存在为重金属的富集提供了有利的载体（Gong et al.，2014；Krumgalz et al.，1992；Lin et al.，2002），该区域超过一类标准的重金属主要为Cr。随着近20年观测和研究的增多，对粤西沿岸环流已有了更多的认识。目前普遍认为粤西沿岸流终年向西，夏季在其外侧即雷州半岛东部存在气旋式环流（谢玲玲等，2012，严金辉等，2005），杨仕英等更认为夏季西向的粤西沿岸流一部分构成了气旋式环流的北翼，一部分通过琼州海峡进入了北部湾（杨士瑛等，2003）7。因此，在粤西沿岸流的作用下，重金属被带到C区沉积下来。当前普遍认为粤西沿岸流夏季流幅及流速均大于冬季（谢玲玲等，201295；薛惠洁等，2001），而对于雷东环流冬季是否存在也没有定论（谢玲玲等，2012）98。然而，多年观测资料显示珠江入海泥沙在汛期4─9月占全年86.9%以上，主汛期6─8月占全年69.1%以上（沈鸿金等，2009）。因此，主导珠江入海泥沙输运及沉积的主要水动力因素为夏季沿岸流及环流变化。C区正位于粤西环流中心位置（杨士瑛等，2003）6，由于水动力减弱，沉积了大量细粒物质，而细粒沉积物所吸附的重金属也随之沉积下来。根据对该海域常量元素来源分析可知（陈亮等，2013）133-136，该区域沉积物主要来自于珠江径流及粤西径流所带入的陆源物质，同时在琼州海峡内潮流作用的影响下该海域亦接受了部分来自琼州海峡内的物质。在粤西沿岸流的外侧还存在着终年流速较强的东北向流，即南海暖流（Guan，1986；Wang et al.，2010a），同时在该区域还存在着上升流，通常认为粤西沿岸上升流是南海北部陆架夏季上升流的一部分（浦泳修，2003），在南海暖流及上升流的共同控制下，粤西沿岸流携带的物质很难被输运到远海区域，大多沿岸输运最终沉积在了近岸区域。由于C区远离河口区域，污染程度并不严重，仅Cr超出了一类沉积物标准。

D区位于雷州半岛西部，沉积物粒径较细，主要为粉砂及粘土，超过沉积物一类标准的重金属主要为Cr。由于琼州海峡内潮流冲刷物出海峡西口后在北部湾环流的作用下主要向北部输运（陈亮，201374-79），因此D区重金属主要来自琼州海峡内物质的输出。琼州海峡内径流输入主要为海口市东部南渡江，年平均径流量为60.14×108 m3，平均含沙量为0.049～0.109 kg·m-3，含沙量较低（龚文平等，1998）。南渡江重金属污染物主要为Cd及Cu，其次为Cr和Ni（刘永兵等，2013）。从重金属分布来看，D区污染程度要高于南渡江河口区域，说明D区重金属污染物主要来源并非海南岛径流输入。随着调查资料的增多，琼州海峡余流已被证实是终年向西的（Shi et al.，2002；陈达森等，200617），正是琼州海峡内终年向西的余流将海峡东口物质带入了西部沉积（陈亮，2013）78-79，珠江口所输入重金属污染物也随之进入了北部湾内海域。当前对粤西沿岸流与琼州海峡余流的关系并没有形成统一意见（谢玲玲等，2012）97-98，部分学者认为粤西沿岸流的西向流是控制琼州海峡西向流的主导因子（陈达森等，200616-17；杨士瑛等，2003；杨士瑛等，20065-7），但也有观点认为潮流和地形相互作用导致的潮汐余流是夏季琼州海峡西向流的主要原因，与粤西沿岸流的关系不大（Shi et al.，2002；Wang et al.，2010b）。弄清粤西沿岸流与琼州海峡内潮流关系，有利于认识D区内重金属的来源过程。若粤西沿岸流一部分通过琼州海峡进入北部湾（杨士瑛等，2003）7，珠江口内污染物则能在最短时间内进入北部湾；若粤西沿岸流仅影响到雷州半岛东部，污染物则需在琼州海峡东部与海峡内输出物质混合后（陈亮，2013）81-82再进入北部湾（期间可发生沉积再悬浮）。由于在北部湾中部粒级更细的沉积物区域重金属污染并没有高于D区（图2），因此可以认为D区及周边海域为珠江径流输入重金属污染物所能影响到的最远海域。

由分析可知，A区及B区主要位于河口内及周边海域，对这两个区域重金属污染状况的研究已较为深入，目前比较一致的认识是这两个区域重金属污染物主要来自于人类生产活动的排放。C区及D区远离河口及经济发达区域，目前的研究报道少见。由本次分析可知，珠江口输入物质均能影响到这两个区域，说明该区域重金属值的升高一定程度上也来自于人为污染。同时，由于海南岛及粤西花岗岩分布广泛，土壤中部分重金属含量高于地壳均值，如茂名地区Pb、Cd及As的含量高于地壳平均值和岩石圈平均值（何悦强等，1982），说明该区域重金属本底值较高，一定程度上也使得沉积物中重金属含量升高。但由于本区对污染有重要贡献作用的Cr 及Cu在土壤中的背景值并不高（李健等，1988），说明本区重金属污染物还是主要来自于人类活动排放。而在C区及D区重金属的富集主要是由于沉积物以细粒物质为主，为重金属的富集提供了有利的载体，周边输送而来的污染物伴随细颗粒物质的沉降而沉积下来，造成了重金属含量的升高。

2.5 沉积物质量及潜在生态危害评价

为了更全面的分析4种重金属对研究海域生态环境的综合影响，选用瑞典科学家Hakanson提出的潜在生态危害指数法（Hakanson，1980），对珠江口近海海域重金属Cu、Pb、Zn、Cr潜在生态危害进行评价，计算公式如下：

图5 重金属污染度平面分布图Fig. 5 The distribution of heavy metal pollution characteristics

图5为根据公式计算出的重金属污染度Cd平面分布图，图中偏黄色部分为中度污染区域，偏红色部分为重度污染区域。中度污染区域面积较广，自珠江口外至海南岛东北部均有分布，湛江港近海及海口西北部也有小片分布，在北部湾中东部也存在大片区域中度污染。重度污染区主要分布在珠江口内及其西侧崖门口，此外，海陵岛西部也有小片分布。由分布图可以得出该区域污染物主要来自于珠江径流输入，重金属污染度的平面分布与4种重金属超一类标准的综合分布基本一致。

图6为根据公式计算得到的潜在生态危害指数RI平面分布图，由图可知，由珠江口向西至阳江近岸海域存在3个中度风险区，分别为珠江口至崖门口海区、川岛西部海区及海陵岛周边海区，此外雷州半岛西部个别站位也为中度风险区。将潜在生态危害指数法和2.3及2.4节讨论结果对比分析可以得出，采用潜在生态危害指数法得出的中度风险区与图4中A区和B区具有一定的对应性，相互印证了该区域确实为生态环境压力最大的海域。

图6 重金属潜在生态危害指数平面分布图Fig. 6 The distribution of heavy metal ecological risk

3 结论

通过对南海北部表层沉积物Cu、Pb、Zn、Cr 4种重金属含量分析后发现：

（1）4种重金属平面分布特征均呈现由珠江口向西逐渐减少的趋势，高值区主要分布在珠江口内，出珠江口后，重金属高值区在沿岸流的作用下紧贴海岸线向西发展，到达电白以东海域后转向南部，最终在琼州海峡东西口外富集。

（2）与一类沉积物标准相比较，Pb、Zn超标范围主要分布在珠江口内及海陵岛西部，Cu、Cr的超标范围较广，由珠江口至北部湾海区均有片状或点状分布，粒度分析结果显示细粒沉积物更容易吸附重金属。

（3）研究区域存在4个重金属污染区域，A区及B区污染较为严重，污染物主要来自珠江及沿岸径流输入。C区及D区污染程度较轻，重金属来源大致分为两类，一类为自然风化产物，另一类为由珠江及南渡江所携工业生产污染物。由于这两个区域沉积物粒径较细，成为了重金属大量富集的场所。通过对重金属来源分析，认为珠江所输入陆源污染物最远可达北部湾东部，主要受控于粤西沿岸流及琼州海峡内西向流的影响。

（4）对调查海域重金属Cu、Pb、Zn、Cr潜在生态危害进行评价后发现，重度污染区主要分布在珠江口至崖门口，中度污染区自调查区东部至西部均有分布；由珠江口向西至阳江近岸海域存在3个潜在生态危害中度风险区。

致谢：感谢审稿人提出的宝贵意见，感谢野外调查人员及实验人员的辛苦工作。

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Distribution and Sources of Heavy Metals in Surface Sediments， Northern South China Sea

CHEN Liang， LI Tuanjie， YANG Wenfeng， CHEN Jing
South China Sea Marine Survey and Technology Center， State Oceanic Administration， Guangzhou 510300， China

Abstract:About 4 000 sediment samples have been grabbed from the bottom of the northern South China Sea to further understanding distribution and sources of heavy metals. Grain sizes of all samples have been measured by the composition of Mastersizer 2 000 and sieving method， the content of heavy metals for more than1000 samples have been tested by ICP-AES （samples from Pearl River Estuary） and ICP-MS （samples from other parts）， and the distribution and relationship between the content of four heavy metals （Cu， Pb， Zn and Cr ） as well as the mean of the grain size have been analyzed. The results indicate similar distribution of four heavy metals （Cu， Pb， Zn and Cr）， with relative high values are mainly came from the Pearl River Estuary declining to the west. Compared to the Chinese first-class sediment standard， regions of above-standard Pb and Zn are mainly distributed in the Pearl River Estuary and offshore to the west of Hailing Island. Above-standard of Cu and Cr values are distributed from Pearl river estuary to Yangjiang sea area alongshore， and above-standard Cr is also distributed widely in Beibu Gulf. There is a strong correlation between the four heavy metals， indicating that the elements have the same origin， with the gradient indicating the source up the Pearl River. We also found four heavy metal enrichment areas in the northern South China Sea alongshore area， and analyzed the source and formation mechanism combine with the ocean currents in this region. We conclude that the heavy metals around Qiongzhou Strait mainly derive from Pearl River， with the most distal deposits to the east of Beibu Gulf. Pollution characteristics and ecological risk have been evaluated by the Hakanson potential ecological risk model. The results show that there are three middle level risk areas in the studied region， which spread mainly from the Pearl River Estuary to the west of Hailing Island.

Key words:heavy metal； sediment； grain size； provenance； north of South China Sea

DOI:10.16258/j.cnki.1674-5906.2016.03.014

中图分类号：X145

文献标志码：A

文章编号：1674-5906（2016）03-0464-07

基金项目：我国近海海洋综合调查与评价专项（908-01-CJ14至CJ17）；国家海洋局南海分局海洋科学技术局长基金项目（1315）；中国科学院边缘海地质重点实验室开放研究基金项目（MSGL12-05）

作者简介：陈亮（1981年生），男，工程师，博士，研究方向为海洋沉积环境。E-mail: randal34@163.com*通信作者：李团结，男，高级工程师，E-mail: ltj1005@126.com

收稿日期：2015-04-13